Trong thí nghiệm này chúng tôi sử dụng máy gia tốc cyclotron loại từ trường biến đổi theo góc phương vị (AVF) MC-50 tại Viện Khoa học Y học phóng xạ Hàn Quốc (KIRAMS). Máy gia tốc cyclotron được đưa vào hoạt động từ năm 1985 chủ yếu phục vụ cho các nghiên cứu xạ trị ung thư và chế tạo đồng vị. Bên cạnh đó MC- 50 còn được sử dụng nhiều trong các nghiên cứu về phản ứng hạt nhân, năng phổ gamma, năng phổ nơtron và các nghiên cứu ứng dụng về hiệu ứng sinh học và chụp ảnh phóng xạ nơtron [26]. Hình 2.3 là sơ đồ nguyên lý cấu tạo của máy gia tốc cyclotron MC-50.
Nguồn ion trong MC50 là thuộc loại PIG. Người ta đã phát triển nguồn ion mao dẫn thành nguồn PIG (Penning ion Gauge). Trong PIG, vật liệu phát electron là tantan, đặt ở đáy các cột dạng ống rỗng (chimney). Còn ở đỉnh các cột chimney, có các catốt tantan. Thế của các catốt là như nhau. Các electron được đẩy từ cả hai đầu của ống chimney, và không chuyển động sang bên được do từ trường mạnh. Do đó, mật độ electron cao hình thành ở tâm chimney và hiệu suất ion hóa hydro tăng lên, kết quả là cho dòng ra cao vào dòng dò hydro nhỏ. PIG của MC-50 là loại điện cực lạnh, điện cực là LaB6 (N=1), HfC (N=2), được lắp đặt thẳng đứng giữa tâm cyclotron, cho dòng cực đại là 2A/3kV [6].
Lê Tuấn Anh 25
Hình 2.3: Sơ đồ nguyên lý cấu tạo của máy gia tốc cyclotron MC - 50
Hệ RF có chức năng cung cấp thế gia tốc cho Dee. Mối liên hệ giữa thế của Dee và nguồn RF phụ thuộc vào đặc trưng của mạch điện. Về nguyên tắc, thế giữa khe của hai Dee có thể rất nhỏ. Thế
này xác định số vòng quay của hạt là bao nhiêu để nó đạt được năng lượng mong muốn. Nguồn RF của KIRAMS – MC50 có tần số từ 15.5~26.8 MHz, thế của Dee từ 30-50kV. Nguồn RF có hai số điều hòa, là 1 và 2. Số điều hòa h là mối liên hệ giữa vận tốc góc của RF và vận tốc góc của mỗi vòng quay ωRF = hωrev. Với h=1, độ lệch pha giữa Dee 1 va
Dee 2 là 1800 khi đó RF ở chế độ Push-pull (đẩy kéo), còn với h=2 Dee 1 và Dee 2 cùng pha, RF ở chế độ Push-Push, (hình 2.4) [6].
Lê Tuấn Anh 26
Nam châm điện của KIRAMS-MC50 có ba sector, đạt được từ trường trung bình cực đại là 1.75 Tesla. Hình 2.4 là hình ảnh nam châm điện cyclotron MC-50. Bảng 2.1 và 2.2 liệt kê các thông số kỹ thuật chính của máy gia tốc cyclotron KIRAMS-MC50, [6].
a: h = 1 b: h = 2
Hình 2.5: Mối liên hệ giữa vận tốc góc của RF và vận tốc góc của mỗi vòng quay
Chùm ion gia tốc được lấy ra từ cyclotron MC50 sẽ đi vào một trong ba kênh. Với hệ máy gia tốc này, các chùm proton, đơtơri được gia tốc lên tới tận 50 MeV, và chất lượng của chùm tia cao. Năng lượng của chùm ion gia tốc trên một nuclôn (E/A) đối với cyclotron được tính bởi E/A=K(q/M)2, trong đó K là hệ số hiệu suất, phụ thuộc vào từ trường trong Dee cũng như kích thước của cyclotron, còn q/M là tỉ số điện tích trên khối lượng của ion. MC-50 tại KIRAMS có K=50, do đó năng lượng cực đại của chùm proton là 50 MeV, còn với đơtơri là 25 MeV.
Bảng 2.1: Một số thông số kỹ thuật của máy gia tốc KIRAMS-MC50.
Nguồn ion Nguồn ion lạnh PIG
Max.Arc current/Voltage 2A/3Kv
Catốt LaB6(N=1); HfC(N=2)
Lê Tuấn Anh 27
Số séc tơ 3
Khe giữa phần cao/ phần thấp 11.5/20.5cm
Góc của phần cao ~70
Từ trường cực đại của phần cao 2.05 Tesla Từ trường trung bình cực đại 1.75 Tesla Bán kính tách dòng 57cm
Đường kính cực 155cm
Góc xoắn cực đại 550
Số vòng cuộn dây nam châm 16(H)x20(W)
RF Số điều hòa h=1: push-pull
h=2: push-push
Thế Dee 30-50 kV
Góc của Dee 900
Tần số RF 15.5~26.8
Kích thước chùm 20mm
Công suất ra cực đại 30kW
Bảng 2.2: Thông số của các chùm ion từ máy gia tốc cyclotron KIRAMS-MC50.
Loại ion Năng lượng chùm ion Cường độ dòng cực đại
Proton 20 - 51 MeV 60 μA
Đơtron 10 - 25 MeV 30 μA
He-3 20 - 70 MeV 20 μA
He-4 25 - 52 MeV 30 μA
Hình 2.5 là sơ đồ khối của hệ máy gia tốc cyclotron MC - 50 tại KIRAMS, Hàn Quốc [ 6].
Lê Tuấn Anh 28
Hình 2.6: Sơ đồ khối của hệ máy gia tốc cyclotron MC - 50, tại Viện KIRAMS, Hàn Quốc
Máy gia tốc cyclotron KIRAMS-MC50 có ba kênh ra, kênh thứ nhất là kênh xạ trị bằng nơtron. Sau khi ra khỏi máy ra tốc, chùm proton đập vào bia 9Be, gây ra phản ứng 9Be(p,n)9B tạo thành nơtron. Hai kênh còn lại hợp với kênh thứ nhất 300. Trong đó có một kênh sản xuất đồng vị phóng xạ, đặc biệt là các đồng vị sống ngắn để phục vụ cho chẩn đoán và điều trị bệnh như 11C, 18F, 67Ga, 123I, 201Tl. Kênh cuối cùng là kênh để thực hiện các nghiên cứu về vật lý hạt nhân, và khoa học vật liệu như đo tiết diện phản ứng hạt nhân, đo cấu trúc thời gian của chùm xung proton 50 MeV, đo sự phân cực tuyến tính của các tia gamma, phương pháp đánh giá không phá hủy,... Các thí nghiệm nghiên cứu phản ứng hạt nhân gây bởi chùm proton thuộc đề tài luận văn được thực hiện trên kênh thứ ba.
Lê Tuấn Anh 29
CHƢƠNG 3. THÍ NGHIỆM VÀ PHÂN TÍCH SỐ LIỆU 3.1. Thí nghiệm xác định suất lƣợng của phản ứng hạt nhân
Phương pháp kích hoạt phóng xạ kết hợp với đo phổ gamma sử dụng đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết HPGe đã được lựa chọn trong nghiên cứu xác định suất lượng và tiết diện của các phản ứng hạt nhân gây bởi chùm proton.Nguyên lý của phương pháp kích hoạt hạt nhân là thông qua các phản ứng hạt nhân tạo thành những đồng vị phóng xạ. Trên cơ sở đo phổ bức xạ gamma phát ra từ các đồng vị phóng xạ tạo thành, dựa trên các số liệu hạt nhân như năng lượng, cường độ các tia gamma, chu kỳ bán rã của các đồng vị phóng xạ ta có thể nhận diện được các sản phẩm tạo thành sau phản ứng hạt nhân. Suất lượng của các phản ứng được xác định thông qua hoạt độ phóng xạ hay chính là diện tích đỉnh phổ gamma đặc trưng đo được.
Các thí nghiệm được thực hiện trên máy gia tốc cyclotron MC-50 tại KRIAMS, Hàn Quốc với chùm p có năng lượng 27 MeV. Sơ đồ khối thí nghiệm chiếu mẫu được mô tả như trên hình 3.1.
Mẫu nghiên cứu là các lá kim loại natMo và natZr có độ tinh khiết cao, lá natCu được sử dụng như là một monitor thông lượng chùm proton. Đặc trưng của các mẫu được liệt kê trong bảng 3.1. Các thông số của thí nghiệm được liệt kê trong bảng 3.2.
Lê Tuấn Anh 30
Bảng 3.1: Đặc trưng của các mẫu được sử dụng
Tên mẫu Độ giàu đồng vị Bề dày (mm) Đường kính (inch) Khối lượng (g) Độ tinh khiết (%) natMo 92Mo(14.84%), 94Mo(9.25%),
95Mo(15.92%), 96Mo(16.68%) 97 Mo(9.55%), 98Mo(24.13%), 100 Mo(9.63%) 0.1 1/2 0.1142 99.95 nat Zr 90Zr(51.45%), 91Zr(11.22%), 92 Zr(17.15%), 94Zr(17.38%) 96Zr(2.8%) 0.1 1/2 0.0797 99.70 nat Cu 63Cu(69.17%), 65Cu(30.83%) 0.1 1/2 0.0539 99.99
Bảng 3.2: Thông số thí nghiệm chiếu mẫu
Thí nghiệm Mẫu Dòng ra Năng lượng
proton (MeV)
Thời gian chiếu (phút)
Thí nghiệm 1 natMo 2.5 μA 27 10
Thí nghiệm 2 natZr, natCu 50 nA 27 3
Sau khi chiếu hoạt độ phóng xạ của các mẫu được đo trên hệ đo phổ kế gamm ẫn gecmani siêu tinh khiết HPGe. Trong thí nghiệm, các phổ gamma được đo nhiều lần với thời gian đo và thời gian phân rã khác nhau nhằm ghi nhận được các đồng vị có thời gian bán rã khác nhau và giảm thiểu các sai số thống kê cũng như sai số hình học đo.
Lê Tuấn Anh 31
3.3. Ghi nhận và phân tích phổ gamma của các mẫu sau khi chiếu.
3.3.1. Giới thiệu
Lượng tử gamma được phát ra từ sự phân rã hạt nhân và mang năng lượng đặc trưng cho hạt nhân, chúng có thể được ghi nhận bằng các loại đetector thích hợp thông qua tương tác của chúng với vật liệu đetectơ. Các tinh thể bán dẫn, ví dụ như Si(Li), Ge(Li) hay HPGe thường được dùng làm đetectơ ghi nhận bức xạ gamma. Tương tác các tia gamma với tinh thể bán dẫn tạo lên các hạt mạng điện. Trong ghi nhận bức xạ, ba cơ chế đóng vai trò quan trọng là hấp thụ quang điện, tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp. Điện tích tạo ra khi tinh thể hấp thụ toàn bộ năng lượng photon tỉ lệ với năng lượng của tia bị hấp thụ. Sau đó, thông qua khuếch đại sẽ tạo thành xung. Các xung tương tự này lại được số hóa bằng ADC và được đưa đến hệ phân tích đa kênh MCA xử lý.
Trong phổ, các lượng tử gamma bị hấp thụ hết năng lượng, tạo thành đỉnh năng lượng toàn phần, có phân bố Gauss là do sai số thống kê của quá trình tạo điện tích và do độ ồn điện tử. Thực tế, nhiều khi đỉnh phổ bị lệch khỏi phân bố Gauss, có thể do hai nguyên nhân: sự hấp thụ điện tích không hết trong tinh thể dẫn đến hình thành đuôi ở vùng năng lượng thấp, thứ hai là do tốc độ đếm cao, hiệu ứng pile-up lớn, dẫn đến hình thành đuôi ở vùng năng lượng cao.
3.3.2. Phổ kế gamma
Thí nghiệm dùng hệ phổ kế gamma với đêtectơ bán dẫn Germani siêu tinh khiết HPGe (ORTEC-USA) tại Viện Khoa học Y học phóng xạ Hàn Quốc, model GMX 20P, serial: 42-TN21688A, điện áp sử dụng 2500V, có độ phân giải năng lượng (FWHM) 1.8 keV tại đỉnh 1332 keV của 60Co. Phổ gamma được ghi nhận và xử lí bằng chương trình GammaVision (ORTEC).
3.3.2.1. Chuẩn năng lượng
Trong phổ kế gamma, chiều cao của xung phải được chuẩn về năng lượng tuyệt đối của tia gamma, để từ đó nhận diện được các tia gamma ứng với đỉnh nào trong phổ. Phương pháp chuẩn chính xác là dùng nguồn chuẩn đã biết chính xác năng lượng tia gamma. Các nguồn được dùng là các nguồn đơn năng, nếu là các nguồn đa năng thì chọn các đỉnh có cường độ lớn và nằm xa các đỉnh khác. Do mỗi
Lê Tuấn Anh 32
hệ phổ kế dù tốt đến mấy đều có độ phi tuyến tại một hoặc hai kênh, do đó nên chuẩn nhiều đỉnh, đối với các phép đo dài, có thể bị trôi kênh trong quá trình đo, nên cần tiến hành chuẩn lại. Độ chính xác của việc xác định tâm đỉnh phụ thuộc vào độ phân giải của hệ phổ kế và độ ổn định trong suốt quá trình đo.
3.3.2.2. Chuẩn hiệu suất ghi
Để đo hoạt độ của đồng vị phóng xạ, cần phải chuẩn hiệu suất ghi của hệ phổ kế. Hiệu suất ghi của hệ đo thường được chia làm hai loại: hiệu suất ghi tuyệt đối và hiệu suất ghi nội tại. Hiệu suất ghi tuyệt đối được định nghĩa là:
(3.1) Hiệu suất ghi tuyệt đối phụ thuộc vào loại detector và hình học đo. Còn hiệu suất ghi nội tại được định nghĩa là:
(3.2) Không phụ thuộc vào hình học đo. Hai hiệu suất ghi có mối liên hệ:
int
4
abs (3.3) Với Ω là góc đặc detector chắn so với nguồn.
Đối với hệ phổ kế gamma, các loại hiệu suất ghi thường sử dụng bao gồm: hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần, hiệu suất ghi tổng cộng, hiệu suất tương đối so với đêtectơ nhấp nháy NaI(Tl)...
Có thể xác định hiệu suất ghi của hệ phổ kế bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm. Bằng phương pháp thực nghiệm, hiệu suất ghi tuyệt đối đỉnh hấp thụ toàn phần của hệ phổ kế được xác định theo biểu thức dưới đây [1]:
ef 100 ref p abs t d r N I t A e (3.4) trong đó: Np là diện tích đỉnh gamma.
Lê Tuấn Anh 33
tref là thời gian phân rã. Td là thời gian ghi phổ. Aref là hoạt độ của nguồn chuẩn theo ngày sản xuất. λ là hằng số phân rã
Mục đích của việc xác định hiệu suất ghi là thiết lập công thức tính bán thực nghiệm mô tả đường cong hiệu suất trên toàn bộ vùng năng lượng mà chúng ta quan tâm, bằng cách làm khớp các kết quả thực nghiệm với một hàm toán học thích hợp. Với detector bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết HPGe trong dải năng lượng ghi nhận từ 50 keV tới 2500 keV người ta thường sử dụng hàm khớp có dạng sau [ 9]:
5 0 0 ln( ) i(ln( ))i i E a E (3.5)
trong đó ai là các hệ số làm khớp, E là năng lượng tia gamma, E0 =1keV.
100 1000 0.1 1 10 100 H ie u s u a t g h i (% )
Nang luong tia gamma (keV)
d5=10 cm d4=7.5 cm d3=5.0 cm d2=2.5 cm d1=1.0 cm
Hìn 3.2: Đường cong hiệu suất ghi với các khoảng cách khác nhau
Hiệu suất ghi của hệ phổ kế gamma được xác định bằng thực nghiệm sử dụng các nguồn chuẩn gamma sau: 241Am (59,54keV,T1/2=433năm), 109
Cd (88,04keV, T1/2=453,226 ngày), 137Cs (661,66 keV, T1/2=30,1 năm), 65Zn (1115,53 keV, T1/2=243,8 ngày), 60Co (1173,24 keV và 1332,50 keV, T1/2 = 5,27 năm), 22Na (511
Lê Tuấn Anh 34
keV và 1274,54 keV, T1/2=2,6 năm). Hình 3.2 là các đường cong hiệu suất ghi của detector dùng trong luận văn với các khoảng cách khác nhau.
3.4. Phƣơng pháp xác định suất lƣợng và tiết diện phản ứng hạt nhân
Trong quá trình kích hoạt đồng thời diễn ra hai quá trình: Sự tạo thành các hạt nhân phóng xạ từ hạt nhân bền sau phản ứng và sự phân rã của các hạt nhân phóng xạ .
Khi một bia mỏng được bắn phá bởi một chùm hạt tới. Trong trường hợp kích thước của mẫu nhỏ hơn tiết diện của chùm hạt tới, tốc độ tạo thành hạt nhân phóng xạ (số hạt nhân tạo thành trong một đơn vị thời gian) là [25]:
0
N dt
dN
(3.6)
trong đó, là tiết diện phản ứng hạt nhân (cm2), là thông lượng chùm hạt tới (số hạt trên một đơn vị diện tích và trên một đơn vị thời gian), N0 là tổng số nguyên tử có trong mẫu (N0 = (m/M) NA, trong đó m khối lượng của nguyên tố trong mẫu, M là trọng lượng nguyên tử , NA = 6,02 1023 là số Avogadro).
Tuy nhiên các hạt nhân phóng xạ không chỉ được tạo thành mà còn phân rã trong thời gian chiếu xạ. Phân rã phóng xạ là một quá trình thống kê, nếu số hạt nhân phóng xạ ở thời điểm t là N thì tốc độ phân rã được tính như sau :
N dt
dN
(3.7) trong đo là hằng số phân rã , ( =ln2/T1/2, T1/2 là thời gian bán rã).
Tích phân phương trình (3.7), ta được phương trình phân rã phóng xạ : t 0 e N ) t ( N (3.8)
trong đó N0 là số hạt nhân ban đầu (t=0).
Kết hợp phương trình (3.6) và (3.7) ta nhận được tốc độ thay đổi của số hạt nhân phóng xạ trong thời gian chiếu xạ :
N N
dt dN
Lê Tuấn Anh 35
Tích phân phương trình (3.9) với điều kiện ban đầu N=0 ta có số hạt nhân phóng xạ tại thời điểm kết thúc chiếu xạ :
) e 1 ( N N 0 ti EOI (3.10)
trong đó ti là thời gian chiếu xạ.
Việc đo hoạt độ phóng xạ thường không thực hiện ngay sau khi kết thúc chiếu mà thường sau một thời gian gọi là thời gian phân rã td hay còn gọi là thời gian làm nguội. Hoạt độ phóng xạ giảm theo quy luật hàm mũ, số hạt nhân phóng xạ tại thời điểm kết thúc thời gian phân rã là :
d i t t 0 EOD N (1 e )e N (3.11)
Việc đo hoạt độ phóng xạ được thực hiện trong khoảng thời gian tc còn gọi là thời gian đếm. Số hạt nhân phóng xạ vẫn chưa phân rã ở thời điểm cuối của thời gian đo là : c d i t t t 0 EOC N (1 e )e e N (3.12)
Số hạt nhân phân rã trong thời gian đo ( NC) là sự khác nhau của số hạt nhân phóng xạ tại thời điểm bắt đầu đo hay chính là tại thời điểm kết thúc giai đoạn gian làm nguội (NEOD) và số hạt nhân phóng xạ tại thời điểm kết thúc đo (NEOC) và bằng : ) e 1 ( e ) e 1 ( N N N N 0 ti td tc EOC EOD C (3.13)
Số sự kiện thực tế ghi nhận được luôn nhỏ hơn số hạt nhân phân rã vì hiệu