Quá trình sol–gel và các thơng số ảnh hưởng

Một phần của tài liệu Nghiên cứu và chế tạo màng mỏng nanô TiO2 trên nafion membrane để nâng cao hiệu suất của pin nhiên liệu dùng methanol trực tiếp (DMFC) (Trang 58)

Trong quá trình so

ưng tụ dưới xúc tác axít hoặc bazơ để hình thành một mạng lướ

2.1.1.3.a. Phản ứng thủy phân

Phản ứng thuỷ phân thay thế nhĩm alkoxide (-OR) trong liên kết kim loại- alkoxide b tạo thành liên kết kim loại-hydroxyl.

thủy phân

M(OH)x + xROH

™ Ảnh hưởng của xúc tác

Xúc tác axít làm tốc độ thuỷ phân tăng nhanh hơn so với xúc tác bazơ nên chỉ xét ảnh

ạn thuỷ phân, nhĩm alkoxide bị proton hố nhanh nên dễ hấp thu nước và tách rượu. Phản ứng thủy phân nghịch là phản ứng este hố, ảnh hưởng đến quá trình làm khơ gel. Chuyển hố este (biến đổi este của axít hữu cơ thành este khác của axít đĩ) làm ảnh hưởng đến mơi trường tương tác của alkoxide:

R’OH + M(OH)x (OH)x-nM(OR)n + nROH

™ Ảnh hưởng của dung mơi

Dung mơi được thêm vào để ngăn chặn sự tách từ pha lỏng này đến pha lỏng khác trong giai đoạn đầu của phản ứng thuỷ phân. Cĩ hai loại dung mơi là dung mơi phân cực (protic) và dung mơi khơng phân cực (aprotic).

Dung mơi phân cực gồm những chất như H2O, rượu của các alkal (CH3OH, C2H5OH…), formamide… dùng để hồ tan những chất phân cực, tái este hố, phản ứng thuỷ phân và rượu phân vì nĩ tác động tạo ra H+.

Dung mơi khơng phân cực được dùng để thay thế alkyl khơng thuỷ phân hồn tồn do nĩ tác -

ằng nhĩm hydroxyl (-OH) để

M(OR)X + nH2O (RO)x-n – M - (OH)n + nROH Hố este

M(OR)X + xH2O Với x: hố trị của kim loại

Các thơng số ảnh hưởng đến phản ứng thuỷ phân là: xúc tác, nhiệt độ, dung mơi, tỉ số r….

hưởng của xúc tác axít. Axít càng mạnh thì thời gian phản ứng càng nhanh và ngược lại. Một số xúc tác axít thơng dụng là HCl, CH3COOH, HF, HNO3…

Ở giai đo

™ Ảnh hưởng của tỉ số r

hi xảy ra nếu t ịch bị pha lỗng) làm cho nồng độ

phân

nên liên kết kim loại-ơxít-kim loại, là cơ sở cấu trúc cho hơng ngừng tăng lên cho đến khi tạo ra một mạng lưới kim loại-ơxít- kim loại trong khắp dung dịch.

ROH

n ảy ra nhanh hơn. Tốc độ phản

ứng ngưng tụ tỉ lệ với nồng độ H .

ộ Cl, HNO3, CH3COOH ….

Tốc độ ngưng tụ đạt cực tiểu tại pH ≈ 1,5 và đạt cực đại tại pH ≈ 4.

khơ nhanh mà khơng bị đứt gãy. ột số

Phản ứng thuỷ phân xảy ra trong khoảng r < 1 đến r > 25.

Với r lớn hơn, phản ứng thủy phân monomer xảy ra hồn tồn trước k ngưng tụ. Tuy nhiên, ăng r hơn nữa (dung d

alkoxide kim loại giảm dẫn đến tốc độ thuỷ và ngưng tụ cũng giảm theo.

2.1.1.3.b. Phản ứng ngưng tụ

Phản ứng ngưng tụ tạo

các màng ơxít kim loại. Hiện tượng ngưng tụ diễn ra liên tục làm cho liên kết kim loại- ơxít-kim loại k

MOR + MOH M-O-M +

MOH + MOH M-O-M + H2O

Trong điều kiện thích hợp, sự ngưng tụ xảy ra liên tục và phá huỷ polymer, tái tạo thành những hạt keo lớn, từ đĩ tạo thành các polymer lớn hơn.

Các thơng số ảnh hưởng đến phản ứng ngưng tụ bao gồm:

™ Ảnh hưởng của xúc tác

Với xúc tác thích hợp, phả ứng ngưng tụ sẽ x +

M t số xúc tác thường dùng: H

™ Ảnh hưởng của dung mơi

Dung mơi phân cực (protic) làm chậm phản ứng ngưng tụ nếu dùng xúc tác bazơ và thúc đẩy ngưng tụ với xúc tác axít.

Thêm một số chất phụ gia (DCCAs) để làm gel

polya lic ĩ axít oxalic là DCCA thường dùng nhất và cĩ tầm hoạt động mạnh nhất.

hố rắn và thiêu kết.

đoạn này là tạo ra cấu trúc M-O-M. Các hợp chất

ữu cơ i và R là gốc alkyl) đáp ứng được các yêu

ầu nà phản ứng với nước, trải qua phản ứng thuỷ

n và ng điều kiện dung mơi phổ biến thường là

M(OR)n + nH2O M(OH)n + nROH Ngưn :

O-M + ROH

Nhữ ồng thời và thường khơng hồn tồn, nhưng ơxít

cuối cùng vẫn hồn thành. Kết quả của những phản ứng trên là dạng chất keo huyền ù củ

ản ứng thuỷ phân và ngưng tụ cĩ thể tăng hay giảm bằng cách thêm vào các chất xúc tác axít hay bazơ thích hợp. Tại điểm pH

cry , axít stearic… trong đ

Một phần của tài liệu Nghiên cứu và chế tạo màng mỏng nanô TiO2 trên nafion membrane để nâng cao hiệu suất của pin nhiên liệu dùng methanol trực tiếp (DMFC) (Trang 58)

Tải bản đầy đủ (PDF)

(118 trang)