Hình 1.13 thể hiện cường độ tán xạ theo hàm pha tương ứng đối với hai phương phân cực song song và vuông góc. Đối với phương phân cực song song có tính bất đẳng hướng theo góc quét 360o
nhưng có tính đối xứng theo trục trùng với phương của tia truyền và đối xứng theo trục vuông với phương truyền sóng tại tâm tán xạ. Với phương phân cực vuông góc thì cường độ tán xạ tại phân tử có tính đẳng hướng theo mọi phương [112, 119, 124, 127].
Các tâm tán xạ có kích thước cỡ phân tử hoặc nguyên tử sẽ tán xạ mạnh ở vùng ánh sáng nhìn thấy (màu xanh của bầu trời có được là do hiệu ứng tán xạ này). Các phân tử khí trong khí quyển là nguyên nhân chính gây ra tán xạ Rayleigh. Tán xạ Rayleigh có thể được định nghĩa là tán xạ đàn hồi bởi những Hình 1.12: Tán xạ đàn hồi trên các hạt có kích thước khác nhau so sánh với bước sóng ánh sáng kích thích [22, 33, 112]. 𝑎 𝜆 ~1 𝑎 𝜆 ≪ 1 𝑎 𝜆 ≫ 1
44
hạt có kích thước nhỏ so với bước sóng của bức xạ tới. Trong thuật ngữ của lidar, tán xạ Rayleigh được hiểu là tán xạ phân tử. Do Ni tơ và oxy chiếm đến 99% các phân tử khí trong khí quyển, chúng ta coi hai khí này chính là nguyên nhân tán xạ Rayleigh trong khí quyển.
Theo Wiscombe [121], điều kiện để coi một tán xạ là tán xạ Rayleigh khi:
𝑥 𝑚 ≤ 1 (1.1)
Với m = n – i.k là chiết suất phức của hạt tán xạ, 𝑥 = 2. 𝜋. 𝑟/𝜆 là tham số kích thước của hạt tán xạ, là bước sóng ánh sáng kích thích trong chân không. Theo lý thuyết của Wiscombe đối xử với các phân tử là môi trường điện môi khi ấy mà bài toán trở nên phức tạp hơn. Để đơn giản ở đây chúng tôi chỉ xin đưa ra những kết quả cuối cùng về cường độ tán xạ, các đặc trưng đối với phân tử khí như tiết diện tán xạ, hệ số suy hao... Lý thuyết này được đưa ra bởi nhóm tác giả Colis và Russell trong tài liệu [32]. Trong kết quả của nhóm tác giả Colis và Russell đưa ra tiết diện tán xạ ngược 𝜎𝜋𝑅 trên phân tử đối với lớp khí hỗn hợp trong bầu khí quyển dưới độ cao 100 km biểu diễn qua biểu thức sau:
Hình 1.13: Phân bố cường độ tán xạ theo hàm pha đối với tán xạ Rayleigh [104].
45
𝜎𝜋𝑅 = 5,45. 550 𝜆(𝑛𝑚 )
4
. 10−28 (𝑐𝑚2. 𝑠𝑟−1) (1.2) Trong đó tiết diện hiệu dụng đối với bước sóng kích thích 532 nm sẽ bằng: 6,225879. 10-32
𝑚2. 𝑠𝑟−1 lớn hơn nhiều so với kết quả khi sử dụng bước sóng 694,3 nm chỉ là: 2,15. 10-32 𝑚2. 𝑠𝑟−1. Hệ số tán xạ ngược không gian 𝛽𝜋𝑅
được đưa ra theo biểu thức sau đây, khi lấy mật độ khí tại mực nước biển N với trị số ≃ 2,55.1019 phân tử xét trong một cm3 [109]:
𝛽𝜋𝑅 = 𝑁. 𝜎𝜋𝑅 = 1,39. 550 𝜆(𝑛𝑚 )
4
. 10−8𝑐𝑚−1. 𝑠𝑟−1 (1.3) Kết quả hệ số tán xạ ngược không gian theo biểu thức 1.3 đối với bước sóng 𝜆 𝑛𝑚 = 532 𝑛𝑚 bằng: 15,8.10-9 𝑐𝑚−1. 𝑠𝑟−1 và đối với bước sóng 694,3 nm là 5,47. 10-9 𝑐𝑚−1. 𝑠𝑟−1. Ở đây chúng ta dễ nhận ra sự phụ thuộc của tiết diện tán xạ không gian hay còn gọi là hệ số tán xạ ngược 𝛽𝜋𝑅 của phân tử khí là một hàm tỉ lệ thuận với λ-4
, vì đó khi thay đổi bước sóng kích thích thì cường độ tín hiệu tán xạ ngược sẽ khác biệt rất lớn. Đó chính là lý do các hệ lidar bước sóng ngắn thường được sử dụng để khảo sát lớp khí trong khí quyển trên tín hiệu tán xạ ngược Rayleigh. Chúng ta có thể so sánh với một số kết quả của nhóm tác giả Rudder, Bach và nhóm tác giả Shardanand, Prasad Rao đối với một số loại khí tồn tại trong khí quyển được liệt kê trong bảng 1.4 dưới đây [Tr.47. 109].
Từ bảng thông số tiết diện tán xạ của các khí trong Bảng 1.4 chúng ta có nhận xét: đối với một số loại khí được sử dụng trong các thiết bị làm lạnh có tiết diện tán xạ lớn gấp vài lần tới vài chục lần so với các khí phổ biến như Oxy và Ni tơ. Điều đó thể hiện mức độ ảnh hưởng của các loại khí nhân tạo sử dụng trong thiết bị làm lạnh đối với quá trình bức xạ của lớp khí quyển là rất lớn dù chỉ tồn tại một lượng nhỏ trong khí quyển. Đây là nguyên nhân và lý do cho những cảnh báo tác hại đối với môi trường của các khí làm lạnh.
46
Bảng 1.4: Tiết diện tán xạ của một số loại khí trong khí quyển [108, 109].
Loại khí Công thức Hóa học Tiết diện tán xạ Rayleigh
(10-28 cm2 sr-1)
Nguồn tham khảo
Hydrogen H2 0,44 [108, 109]
Deuterium D2 0,43 [108]
Helium He 0,03 [108, 109]
Oxygen O2 1,80 [109]
Nitrogen N2 2,14 [108, 109]
Carbon dioxide CO2 6,36 [109]
Methane CH4 4,60 [108, 109]
Nitrous oxide N2O 6,40 [108]
Neon Ne 0,09 [109]
Argon Ar 2,00 [108, 109]
Xenon Xe 11,60 [108]
Các chất làm lạnh có ảnh hưởng tới tầng bình lưu
Freon-12 CCl2F2 36,08 [109]
Freon-13B1 CBrF3 24,87 [109]
Freon-14 CB4 4,91 [109]
Freon-22 CHCLF2 21,90 [109]
Bên cạnh tham số hệ số tán xạ ngược thì tham số đặc trưng tỉ số khử phân cực 𝛿𝑝 của phân tử khí cũng được quan tâm. Trong tài liệu của nhóm tác giả Heller và Nakagaki [120] đã trình bày chi tiết về tham số phân cực của đặc trưng cho phân tử khí. Tỉ số khử phân cực (Depolarization) được xác định theo biểu thức sau:
𝛿𝑝 = 𝐼𝑠⊥
𝐼𝑠⫽ (1.4)
Trong đó 𝐼𝑠⊥ được hiểu là cường độ của tín hiệu theo kênh phân cực vuông góc và 𝐼𝑠⫽ là cường độ tín hiệu tán xạ ngược ứng với kênh phân cực song song so với phương phân cực thẳng ban đầu của chùm tia laser phát đi. Đối với
47
khí loại đơn nguyên tử thì tỉ số khử phân cực bằng không, bởi tính đẳng hướng của hạt dạng cầu. Với các phân tử khí đa nguyên tử tính đẳng hướng không còn nữa. Khi đó tỉ số khử phân cực là khác không mặc dù chỉ nhận giá trị nhỏ cỡ một phần trăm. Giá trị tỉ số khử phân cực 𝛿𝑝 được tổng kết trong Bảng 1.5 sau đây.
Bảng 1. 5: Tỉ số khử phân cực của một số loại khí có mặt trong khí quyển [32].
Khí Công thức hóa học 𝜹𝒑 Argon Ar 0 Methane CH4 0 Nitrogen N2 0,036 Oxygen O2 0,065 Chlorine Cl2 0,041 Air - 0,042 Nitric oxide NO 0,027 Ethane C2H6 0,005 Carbon monoxide CO 0,013 Hydrogen chloride HCl 0,007 Hydrogen bromide HBr 0,008 Carbon dioxide CO2 0,097 Carbon disulfide CS2 0,115 Water H2O 0,020 Hydrogen sulfide H2S 0,003 Sulfur dioxide SO2 0,031 Ammonia NH3 0,01
Tỉ số khử phân cực của phân tử khí đóng góp vào tiết diện tán xạ ngược
𝜎𝜋 𝜆𝑅 của phân tử khí theo hiệu ứng tán xạ Rayleigh tuân theo biểu thức 1.5. Trong đó n là chiết suất của tâm tán xạ Rayleigh có dạng cầu, 𝜆 là bước sóng kích thích, N là mật độ phân tử khí quyển tại điểm tán xạ.
48
𝜎𝜋 𝜆𝑅 = 8𝜋
3 . 𝜋2(𝑛2−1)2
𝑁2𝜆2 6+3𝛿𝑝
6−7𝛿𝑝 (1.5)
Với hệ số khử phân cực của các phân tử khí 𝛿𝑝 xấp xỉ 1% thì đóng góp do yếu tố phân cực tới tiết diện tán xạ Rayleigh trong phương trình 1.5 là rất nhỏ. So sánh với mức sai số gặp phải của phép đo lidar đóng góp vào sai số của hệ số tán xạ ngược 𝛽𝜋𝑅 thì đóng góp của tỉ số khử phân cực của phân tử khí là rất nhỏ và có thể bỏ qua [125].
1.3.2.2. Lý thuyết tán xạ Mie
Tán xạ Mie được phát triển bởi Gustav Mie, người đã đưa ra nghiệm giải tích cho tán xạ của một bức xạ với bước sóng kích bất kỳ gây ra bởi một hạt cầu có bán kính bất kỳ a và chiết suất phức n nào đó. Vì vậy, tán xạ Mie không bị giới hạn bởi kích thước hạt tán xạ, nó bao gồm cả tán xạ Rayleigh. Nói cách khác, tán xạ Rayleigh là một trường hợp đặc biệt của tán xạ Mie và các công thức Mie được xấp xỉ gần đúng với điều kiện cụ thể của tán xạ Rayleigh. Tuy nhiên, thuật ngữ tán xạ Mie thường được dùng để chỉ tán xạ bởi những hạt có kích thước tương đương hoặc lớn hơn với kích thước của bước sóng bức xạ kích thích. Trong bảng 1.6 chúng tôi thống kê một số loại son khí phố biến có nguồn gốc khác nhau đóng góp vào khí quyển trái đất có liên quan tới các quá trình hoạt động của tự nhiên và con người có ảnh hưởng trực tiếp tới môi trường sống sinh vật cũng như các vấn đề về thời tiết liên quan [58, 121, 128].
Bảng 1. 6: Một số loại son khí phổ biến và nguồn gốc hình thành [4].
Các loại son khí Nguồn gốc và đặc điểm
Son khí nông nghiệp Khí thải, khói đốt vật liệu nông nghiệp Son khí đô thị Nhà máy, chung cư, giao thông
Son khí đại dương Nguồn son khí từ bề mặt các đại dương có sự đóng góp của muối và các loại khoáng, cũng có thể là son khí lục địa thổi ra.
Son khí lục địa Son khí có nguồn gốc con người, thực động vật, chúng tồn tại gần bề mặt của trái đất gần các khu rừng.
49
Son khí sa mạc Xuất phát từ bề mặt sa mạc có mật độ lớn và phụ thuộc vào tốc độ gió ở sa mạc.
Son khí bắc cực và nam cực
Tồn tại ở mỗi bán cầu và có nguồn gốc lâu đời có tính lắng đọng
Trong Hình 1.14 thể hiện kích thước tương ứng của những loại son khí phổ biến. Trong đó chúng ta để ý tới những loại son khí phổ biến nhất đó là các loại son khí tồn tại trong lớp bề mặt gồm các hạt mù và khói có kích thước trong khoảng 0,05 – 3 μm. Các hạt nước ngưng trong các đám mây tầng thấp có kích thước trong khoảng 1 – 100 μm. Và các tinh thể băng tồn tại trong lớp mây tầng cao có kích thước dao động trong khoảng 500 - 1200 μm…và nhiều loại hạt son khí khác. Trong phần sau cùng về tán xạ Mie tôi trình bày các kết quả tính toán lý thuyết về sự biến đổi cường độ tán xạ theo hàm pha đối với 3 loại son khí phổ biến với kích thước là: 0,1 μm, 10 μm và 1000 μm [104].
Lý thuyết tán xạ Mie được xây dựng với mục đích tìm hệ số tán xạ và suy hao của cường độ ánh sáng kích thích xảy ra trên các hạt có kích thước cỡ bước sóng. Theo lý thuyết cơ bản chúng ta coi chùm sáng phân cực như một sóng phẳng đơn sắc bước sóng , truyền tới hạt với bán kính a. Khi đó tham số kích thước 𝑥 đặc trưng hiện tượng tán xạ là [109]:
50
𝑥 ≡ 𝑘. 𝑎 = 2.𝜋.𝑎
𝜆 (1.6)
Khi hiện tượng tán xạ xảy ra trên hạt điện môi đẳng hướng với kích thước nhỏ hơn nhiều so với bước sóng (𝑥 < 0,5) thì tán xạ Mie gần giống với tán xạ Rayleigh xảy ra trên các phân tử khí có kích thước rất nhỏ so với bước sóng ánh sáng kích thích. Khi đó tiết diện tán xạ vi phân có thể được biểu diễn theo phương trình sau, trong đó có tính tới tham số phân cực đặc trưng của đối tượng tán xạ là p theo phương trình sau [32].
𝑑𝜎 (𝜃,Φ) dΩ = 𝜋2
𝜆4 𝑝(𝜔) 2 𝑐𝑜𝑠2Φ𝑐𝑜𝑠2θ + 𝑠𝑖𝑛2Φ (1.7) Trong đó Φ và θ là góc xác định phương phân cực của tia laser so với phương thẳng đứng và phương ngang của không gian, 𝑝(𝜔) là tham số phân cực của hạt tán xạ dạng cầu phụ thuộc vào bán kính hạt a, chiết suất tỉ đối n theo biểu thức sau:
𝑝 = 4. 𝜋. 𝑎3 𝑛2−1
𝑛2+2 (1.8)
Phương trình tổng quá xác định tiết diện tán xạ đàn hồi vi phân như sau:
𝑑𝜎 (𝜃,Φ) dΩ = 𝑎2. 2𝜋𝑎 𝜆 4 . 𝑛2−1 𝑛2+2 2 𝑐𝑜𝑠2Φ𝑐𝑜𝑠2θ + 𝑠𝑖𝑛2Φ (1.9) Đối với các hạt dạng cầu tuyệt đối và đẳng hướng về mặt quang thì tiết diện tán xạ ngược của hạt cầu được xác định theo biểu thức sau đây:
𝜎𝜋 ≡ 𝑑𝜎 (𝜃 = 𝜋) 𝑑Ω = 𝑎2. 2𝜋𝑎 𝜆 4 . 𝑛2−1 𝑛2+2 2 (1.10)
Từ biểu thức 1.10 chúng ta nhận thấy tiết diện tán xạ ngược tỉ lệ với 𝜆−4
giống như quy luật phụ thuộc của tiết diện tán xạ Rayleigh xảy ra trên phân tử. Tức là khi kích thước hạt là rất nhỏ cỡ phân tử thì hệ số tán xạ ngược là tương đương, hay nói cách khác khi đó cường độ tán xạ Mie và tán xạ Rayleigh là hoàn toàn có ý nghĩa như nhau khi đánh giá về mật độ son khí cũng như mật độ phân tử khí, trong trường hợp đó tán xạ Mie trở về tán xạ Rayleigh. Tuy nhiên
51
khi tham số kích thước hạt tỉ đối x lớn, tức là các hạt son khí có kích thước lớn hơn nhiều bước sóng ánh sáng kích thích thì cường độ tín hiệu tán xạ Mie là tăng rất nhiều.
Đối với những hạt có kích thước tán xạ 𝑥 lớn hơn nhiều giá trị 0,5 thì cường độ tán xạ sẽ mất đi tính đối xứng và tiết diện tán xạ của hạt trở thành hàm phụ thuộc đồng thời ba yếu tố: yếu tố kích thước tỉ đối của hạt và bước sóng kích thích, chiết suất n và góc tán xạ 𝜃. Công thức được Mie đưa ra vào năm 1908 cho trường hợp tán xạ trên là đối với các hạt hình cầu coi là môi trường điện môi có kích thước tương đương với bước sóng kích thích:
𝑑𝜎 (𝜃,Φ)
dΩ = 𝜆2
4.𝜋2 𝑖2(𝜃, 𝑥, 𝑛)𝑐𝑜𝑠2Φ + 𝑖1(𝜃, 𝑥, 𝑛)𝑠𝑖𝑛2Φ (1.11) Trong đó chúng ta thấy gồm có hai thành phần đóng góp tương ứng với cường độ tán xạ của yếu tố phân cực song song và yếu tố phân cực vuông góc. Ở đây yếu tố phân cực song song tương ứng với 𝑖2(𝜃, 𝑥, 𝑛) và yếu tố phân cực vuông góc ứng với 𝑖1(𝜃, 𝑥, 𝑛). Ở đây chúng ta có thể viết lại theo từng thành phần và theo kí hiệu đơn giản hơn, 𝑖1,2(𝜃, 𝑥, 𝑛) = 𝑖1,2(𝜃) [32], như sau:
𝐼𝑠∥ = 𝐼𝑖
𝑘2𝑟2. 𝑖2(𝜃)𝑐𝑜𝑠2Φ (1.12)
𝐼𝑠⊥ = 𝐼𝑖
𝑘2𝑟2. 𝑖1(𝜃)𝑠𝑖𝑛2Φ (1.13) Với trường hợp góc tán xạ ngược (𝜃 = 𝜋) hệ số tán xạ ngược trên hạt có kích thước lớn theo lý thuyết tán xạ Mie sẽ có biểu như sau:
𝑄𝜋 𝛼, 𝑛 = 1 𝜋𝑎2
𝑑𝜎𝑀(𝜃=𝜋)
𝑑Ω (1.14)
Và hệ số tán xạ Mie toàn phần được biểu diễn qua biểu thức sau [109]:
𝑄𝑠 𝛼, 𝑛 = 𝜎𝑠𝑀
𝜋.𝑎2 = 1
𝜋(𝑘𝑎 )2 𝑖0𝜋 0𝜋 2(𝜃)𝑐𝑜𝑠2Φ + 𝑖1(𝜃)𝑠𝑖𝑛2Φ 𝑠𝑖𝑛𝜃𝑑𝜃𝑑Φ (1.15) Từ công thức 1.15 áp dụng cho trường hợp tâm tán xạ có chiết suất n = 1,33, bước sóng kích thích 700 nm theo nhóm Twoney và Howell, 1965 [120]
52
đã minh họa hệ số tán xạ toàn phần phụ thuộc kích thước tán xạ của hạt x như trong Hình 1.15.
Sự phụ thuộc của cường độ tán xạ vào bước sóng, bán kính hạt tán xạ đặc trưng liên hệ trực tiếp với bước sóng kích thích và chiết suất phức của hạt. Trường hợp tán xạ xảy ra trên các hạt có kích thước rất lớn so với bước sóng sẽ gần như không phụ thuộc vào bước sóng, sự thay đổi là rất nhỏ. Trường hợp bán kính hạt và bước sóng tương đương về độ lớn, sự phụ thuộc của cường độ tán xạ vào bước sóng là rõ rệt. Vì vậy việc thu được các tán xạ phụ thuộc đáng kể vào bước sóng giúp cung cấp nhiều thông tin hữu ích về kích thước và các tham số khác của các hạt son khí trong khí quyển có bán kính trong khoảng từ 50 nm đến vài µm. Điều này đòi hỏi laser phát có khả năng điều chỉnh ở một số bước sóng khác nhau để có thể đánh giá về kích thước hạt son khí trong miền bước sóng quan trắc. Ở đây tôi đưa 3 đồ thị biểu diễn sự thay đổi của cường độ tán xạ theo góc trên tọa độ cực tương ứng với ba loại hạt có kích thước đặc trưng trong số các loại son khí phổ biến tồn tại ở khí quyển trái đất tương ứng với hai bước sóng kích thích của laser YAG: Nd (1064 nm và 532 nm) được sử dụng trong hệ lidar chúng tôi đã phát triển và đưa vào khảo sát tại Viện Vật Lý. Kết quả thu được từ phần mềm tính MiePlot V4300 của nhóm tác giả Philiplaven [104].
Hình 1.15: Dạng hàm hệ số tán xạ ngược của một hạt nước hình cầu đồng nhất