Phương phỏp đo từ trở sử dụng trong luận văn này là phương phỏp bốn mũi dũ thẳng hàng, cỏch đều trong từ trường. Sơ đồ phộp đo bốn mũi dũ được mụ tả bằng hỡnh 2.3. Bốn mũi dũ được đặt thẳng hàng cỏch đều nhau trờn mặt mẫu, với hai mũi ngoài cựng cấp dũng điện vào mẫu và hai mũi ở giữa đo tớn hiệu thế lối ra của mẫu.
27
Hỡnh 2. 3. Sơ đồ nguyờn lý của phộp đo bốn mũi dũ.
Cả hệ đo bốn mũi dũ được đặt trong từ trường ngoài cú thể thay đổi theo chế độ quột (Hỡnh 2.4) với nam chõm điện được sử dụng làm nguồn cấp từ trường trong quỏ trỡnh đo. Nguồn cấp dũng điện sử dụng trong hệ đo này là KITHLEY 236 SOURCE MEASURE UNIT cú độ ổn định cao với sai số khoảng ± 0,1nA. Điện ỏp ra được đo bằng đồng hồ đo vạn năng KEITHLEY 2001 với sai số đo điện ỏp là ±0,1 àV. Cỏc tớn hiệu từ trường và thế lối ra đều được đưa vào mỏy tớnh xử lớ và chuyển thành đồ thị biểu diễn mối quan hệ giữa R và H thụng qua phần mềm đo.
Hỡnh 2.4. Sơ đồ hệ đo GMR
Cấu hỡnh đo là cấu hỡnh ngang: từ trường và dũng điện nằm trong mặt phẳng màng, từ trường vuụng gúc với dũng điện. Tất cả cỏc phộp đo đều được thực hiện ở nhiệt độ phũng. KITHLEY 2001 KITHLEY 236 Cảm biến Hall 0,97 0,98 0,99 1 -400 -200 0 200 400 600 800 R( đ. v. t. y) H(Oe) V A
28
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
Luận văn này được thực hiện với mục đớch nghiờn cứu về hiệu ứng GMR trờn cấu trỳc van spin. Việc chế tạo và nghiờn cứu tớnh chất từ trong cỏc màng từ đa lớp theo phương phỏp cụng nghệ trỡnh bày trong Chương 2 là vấn đề được ưu tiờn quan tõm.
3.1. CHẾ TẠO VÀ NGHIấN CỨU MÀNG Ni1-xCoxO
Như đó trỡnh bày trong Chương 1, màng phản sắt từ NiCoO là một lớp vật liệu quan trọng ảnh hưởng đến độ lớn của giỏ trị GMR bởi hiệu ứng dị hướng trao đổi giữa hai lớp sắt từ và phản sắt từ trong cấu trỳc van spin. Lớp vật liệu này đúng vai trũ là một lớp ghim. Theo như cỏc cụng trỡnh đó được cụng bố, hiệu ứng dị hướng trao đổi khụng chỉ phụ thuộc vào sự định hướng của màng NiCoO và bề mặt tiếp xỳc giữa hai lớp NiCoO/NiFe mà cũn phụ thuộc rất mạnh vào hàm lượng Co cú trong màng Ni1-xCoxO [13,23,24] do tớnh dị hướng từ mạnh của CoO. Để thấy rừ được điều này, chỳng tụi đó tiến hành thay đổi hàm lượng Co trong lớp vật liệu Ni1- xCoxO. Dưới đõy là quy trỡnh chế tạo, xỏc định hàm lượng Co và phõn tớch cấu trỳc của màng Ni1-xCoxO.
3.1.1. Chế tạo màng Ni1-xCoxO
Cỏc mẫu màng Ni1-xCoxO được chế tạo bằng phương phỏp phỳn xạ phản ứng theo cựng một điều kiện cụng nghệ như sau: Bia Ni ghộp tấm Co (cú cỏc diện tớch khỏc nhau) được đặt trờn nguồn DC. Chõn khụng cơ sở là 8.5.10-6 mBar. Quỏ trỡnh phỳn xạ diễn ra trong mụi trường khớ Ar và O2 ở nhiệt độ phũng. Áp suất khớ Ar trong suốt quỏ trỡnh tạo màng là 3.5.10-3 mBar, tổng ỏp suất của khớ Ar và O2 là 6.10-3 mBar. Cụng suất của nguồn DC là 90W.
Đế được dựng trong quỏ trỡnh tạo mẫu là đế thuỷ tinh và Si tiờu chuẩn với định hướng (100). Tất cả đều được xử lớ bằng cụng nghệ làm sạch bề mặt trước khi tạo mẫu.
29
Để thay đổi được hàm lượng Co trong màng Ni1-xCoxO, diện tớch tấm Co ghộp trờn bia Ni đó được thay đổi sau mỗi lần chế tạo. Ba mẫu cú hàm lượng Co khỏc nhau được chỉ ở bảng 1.
Bảng 1: Quy trỡnh tạo mẫu Ni1-xCoxO
Số lần tạo mẫu Tờn mẫu Diện tớch tấm Co (%)
Lần 1 NC1 10
Lần 2 NC2 15
Lần 3 NC3 30
Độ dày của cỏc mẫu đều bằng nhau và được khống chế theo thời gian tạo mẫu.
3.1.2. Xỏc định hàm lượng Co trong màng Ni1-xCoxO
Phổ huỳnh quang tia X của ba mẫu NC1, NC2, NC3 trờn đế thuỷ tinh được chỉ ra trờn cỏc hỡnh 3.1, 3.2 và 3.3. Quan sỏt diện tớch vạch phổ ứng với hai nguyờn tố Ni và Co từ hỡnh 3.1 đến hỡnh 3.3 cho thấy diện tớch vạch phổ của Co tăng dần lờn trong khi diện tớch vạch phổ của Ni giảm dần xuống.
Hỡnh 3.1. Phổ HQTX của mẫu NC1
Năng lượng (eV)
C ư ờ ng đ ộ (đ .v.t.y)
30
Hỡnh 3.2. Phổ HQTX của mẫu NC2
Hỡnh 3.3. Phổ HQTX của mẫu NC3
C
ư
ờ
ng
đ
ộ
(đ
.v.t.y)
Năng lượng (eV) Năng lượng (eV)
C ư ờ ng đ ộ (đ .v.t.y)
31
Diện tớch vạch phổ tương ứng với số nguyờn tử cú trong mẫu. Điều đú cú nghĩa là số nguyờn tử Co trong mẫu đó tăng dần lờn khi tăng diện tớch tấm Co ghộp làm bia trong quỏ trỡnh phỳn xạ. Kết quả tớnh toỏn trờn mỏy PKHQTX được chỉ ra trờn bảng 2.
Bảng 2: Hàm lượng Ni và Co trong cỏc mẫu.
Tờn mẫu Hàm lượng Ni (ppm) Hàm lượng Co (ppm)
NC1 23039 2278
NC2 19548 3182
NC3 12434 4835
Dựa vào cỏc số liệu ở bảng 2, chỳng tụi tớnh toỏn và xỏc định được thành phần Ni và Co theo % nguyờn tử trong bảng 3.
Bảng 3: Thành phần của Ni và Co theo % nguyờn tử.
Tờn mẫu % nguyờn tử Ni % nguyờn tử Co
NC1 91 9
NC2 86 14
NC3 72 28
Như vậy, hàm lượng của Co trong cỏc mẫu đó được xỏc định theo % nguyờn tử. Tờn của cỏc mẫu NC1, NC2 và NC3 cú thể được thay thế bằng Ni0,91Co0,9O, Ni0,86Co0,14O và Ni0,72Co0,28O khi ghộp chỳng với cỏc lớp vật liệu khỏc trong cấu trỳc van spin.
3.1.3. Phõn tớch cấu trỳc màng NiCoO
Để kiểm tra chất lượng của màng NiCoO, cỏc mẫu trờn đế Si (100) được phõn tớch bằng mỏy nhiễu xạ tia X. Cỏc kết quả đều cho thấy màng NiCoO kết tinh cú định hướng rất tốt trờn đế Si (100). Dưới đõy là phổ nhiễu xạ tia X đặc trưng của mẫu NC1.
32
Hỡnh 3.4. Phổ nhiễu xạ tia X của màng NiCoO trờn đế Si (100)
Quan sỏt phổ nhiễu xạ tia X của mẫu NC1, chỳng ta thấy rằng chỉ cú cỏc đỉnh nhiễu xạ đặc trưng của pha NiCoO. Mẫu đơn pha ụxớt và khụng tồn tại pha kim loại dư trong màng. Sự kết tinh, định hướng là rất tốt. Điều đú khẳng định việc chế tạo màng NiCoO bằng phương phỏp phỳn xạ phản ứng là rất phự hợp. Tất cả cỏc màng đó chế tạo đều trỡnh bày phổ XRD cú đỉnh nhiễu xạ gần với cỏc gúc 2 = 37.2800, 43.2970 và 62.9160 tương ứng với cỏc vạch (111), (200), và (110) của màng NiO đó cụng bố trước đõy [23] (theo thẻ PDF số 22-1189 của tỏc giả Toussaint (Italia) cụng bố năm 1996). Vạch (200) chiếm ưu thế hơn vạch (111) và (110). Thẻ PDF cũn cho thấy màng NiCoO cú cấu trỳc lập phương tõm mặt kiểu NaCl, hằng số mạng là a = 4,1769 Ao và c = 4,0 Ao.
3.1.4. Kết luận
Từ những kết quả xỏc định hàm lượng Co và phõn tớch cấu trỳc cỏc màng NiCoO, chỳng tụi đó rỳt ra được những kết luận chủ yếu sau:
1. Hàm lượng Co trong màng NiCoO cú thể thay đổi đơn giản bằng cỏch thay đổi diện tớch tấm ghộp Co trờn bia Ni.
(2 00 ) (1 11 ) (1 10 ) 2θ (độ) C ư ờ ng đ ộ (đ .v.t.y)
33
2. Sử dụng phương phỏp phỳn xạ phản ứng thớch hợp cho việc chế tạo màng
NiCoO vỡ cụng nghệ đơn giản cho màng đơn pha và kết tinh cú định hướng.
3. Màng NiCoO cú chất lượng tốt, đạt tiờu chuẩn làm lớp ghim trong cấu trỳc van spin.
3.2. CHẾ TẠO VÀ NGHIấN CỨU VAN SPIN NiCoO/FM/Cu/FM
Sau khi chế tạo thành cụng màng NiCoO cú chất lượng tốt, chỳng tụi tiến hành chế tạo van spin NiCoO/FM/Cu/FM để nghiờn cứu ảnh hưởng của hàm lượng Co trong lớp Ni1-xCoxO, độ dày lớp Cu và độ dày lớp đệm lờn tớnh chất từ của mẫu. FM là lớp vật liệu sắt từ: Ni81Fe19 hoặc Fe15Co85. Hai hệ mẫu đó được chế tạo: hệ mẫu thứ nhất với cấu trỳc là Ni1-xCoxO/NiFe/Cu(tCu)/NiFe cú hàm lượng Co trong lớp Ni1-xCoxO và độ dày lớp Cu thay đổi, hệ mẫu thứ hai với cấu trỳc là FeCo(tFeCo)/NiCoO/FeCo/Cu/FeCo cú độ dày lớp đệm thay đổi. Tớnh chất từ của cỏc mẫu được khảo sỏt trờn hệ đo từ trở bằng phương phỏp bốn mũi dũ (Chương 2) tại nhiệt độ phũng. Dưới đõy là quy trỡnh chế tạo và kết quả của hai hệ mẫu.
3.2.1. Chế tạo van spin cú hàm lượng Co, độ dày lớp Cu hoặc lớp đệm thay đổi
Quỏ trỡnh chế tạo van spin Ni1-xCoxO/NiFe/Cu/NiFe cú hàm lượng Co thay đổi được tiến hành cụ thể như sau:
Cỏc bia kim loại sạch được bố trớ trờn cỏc nguồn DC và RF: Bia ghộp NiCo được đặt trờn nguồn DC, bia Cu đặt trờn nguồn RF thứ nhất (kớ hiệu là RF1) và bia hợp kim NiFe (pecmalloy) đặt trờn nguồn RF thứ hai (kớ hiệu là RF2). Đế Si(100) đặt trong lũng một nam chõm vĩnh cửu cú cường độ từ trường khoảng 500 Oe, tất cả được gắn trờn mõm quay với vận tốc 60 vũng/phỳt. Một mặt nạ cú kớch thước khe là (1,5x10) mm2 đặt lờn trờn đế để tạo hỡnh dạng của mẫu. Khoảng cỏch từ mẫu đến bia là 25 cm.
Trước tiờn, lớp NiCoO được lắng đọng theo phương phỏp phỳn xạ phản ứng lờn trờn đế Si(100) với điều kiện cụng nghệ tương tự như khi chế tạo màng đơn lớp NiCoO đó trỡnh bày tại mục 3.1.1. Lớp này đúng vai trũ là lớp ghim trong cấu trỳc
34
van spin. Sau đú, lớp NiFe được phỳn xạ ngay lờn trờn bề mặt lớp NiCoO mới hỡnh thành trong mụi trường hoàn toàn là khớ Ar. Cụng suất nguồn RF2 bằng 150W với ỏp suất khớ Ar bằng 5.10-3 mbar. Lớp sắt từ này bị ghim bởi lớp phản sắt từ NiCoO. Tiếp theo, lớp Cu sẽ phủ lờn trờn lớp NiFe với cụng suất nguồn RF1 bằng 50W và ỏp suất khớ Ar bằng 3.10-3 mbar. Đõy là lớp ngăn cỏch hai lớp sắt từ với nhau. Cuối cựng là lớp NiFe được lắng đọng với cựng điều kiện cụng nghệ như chế tạo lớp NiFe thứ nhất để tạo nờn một cấu trỳc van spin hoàn chỉnh (được minh hoạ trờn hỡnh 3.5).
Độ dày của mỗi lớp được khống chế ngay trong quỏ trỡnh phỳn xạ bằng phương phỏp dao động tinh thể thạch anh. Độ dày của lớp ghim (NiCoO), lớp bị ghim (NiFe), lớp phi từ (Cu) và lớp tự do (NiFe) lần lượt bằng 70nm, 7nm, 3,2nm và 8nm trong tất cả cỏc mẫu. Bảng 4 cho biết đặc điểm của cỏc mẫu.
Bảng 4: Đặc điểm của van spin Ni1-xCoxO/NiFe/Cu/NiFe cú hàm lượng Co thay đổi
Tờn mẫu Hàm lượng Co (%) Cấu trỳc van spin
VS-Co1 9 Ni0,91Co0,9O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(3,2nm)/NiFe(8nm)
VS-Co2 14 Ni0,86Co0,14O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(3,2nm)/NiFe(8nm)
VS-Co3 28 Ni0,72Co0,28O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(3,2nm)/NiFe(8nm)
Quỏ trỡnh chế tạo van spin NiCoO/NiFe/Cu/NiFe cú độ dày lớp Cu thay đổi: Chỳng tụi giữ nguyờn chế độ cụng nghệ chế tạo van spin cú hàm lượng Co bằng 9% và tiến hành thay đổi độ dày lớp Cu trong cấu trỳc van spin nhằm mục đớch quan sỏt sự thay đổi của giỏ trị từ trở MR theo độ dày lớp Cu. Đặc điểm của cỏc mẫu được liệt kờ trờn bảng 5.
Bảng 5: Đặc điểm của van spin Ni0.91Co0.9O/NiFe/Cu/NiFe cú độ dày lớp Cu thay đổi
35
VS-Cu1 2,3 Ni0,91Co0,9O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(2,3nm)/NiFe(8nm)
VS-Cu2 2,8 Ni0,91Co0,9O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(2,8nm)/NiFe(8nm)
VS-Cu3 3,2 Ni0,91Co0,9O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(3,2nm)/NiFe(8nm)
VS-Cu4 3,8 Ni0,91Co0,9O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(3,8nm)/NiFe(8nm)
VS-Cu5 4,1 Ni0,91Co0,9O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(4,1nm)/NiFe(8nm)
VS-Cu6 4,7 Ni0,91Co0,9O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(4,7nm)/NiFe(8nm)
VS-Cu7 5,7 Ni0,91Co0,9O(70nm)/NiFe(7nm)/Cu(5,7nm)/NiFe(8nm)
Quỏ trỡnh chế tạo van spin FeCo(tFeCo)/NiCoO/FeCo/Cu/FeCo cú độ dày lớp đệm thay đổi được tiến hành như sau:
Dựa trờn những kinh nghiệm khi chế tạo hệ van spin thứ nhất, chỳng tụi chế tạo hệ van spin thứ hai cú cấu trỳc FeCo(tFeCo)/NiCoO/FeCo/Cu/FeCo. Chế độ cụng nghệ tạo lớp NiCoO và lớp Cu được giữ nguyờn như chế tạo hệ van spin Ni0,91Co0,9O/NiFe/Cu/NiFe. Tham số thay đổi trong cấu trỳc này là độ dày lớp FeCo đầu tiờn – đúng vai trũ là lớp đệm. Cụng suất tạo lớp FeCo bằng 150W và ỏp suất khớ Ar bằng 5.10-3 mbar. Dưới đõy là đặc điểm của hệ mẫu (bảng 6)
Bảng 6: Đặc điểm của hệ van spin FeCo/Ni0.91Co0.9O/FeCo/Cu/FeCo cú độ dày lớp đệm thay đổi
Tờn mẫu
Độ dày lớp đệm
FeCo (nm) Cấu trỳc van spin
VS-FC1 0,0 FeCo(0nm)/Ni0,91Co0,9O(40nm)/FeCo(3nm)/Cu(3,8nm)/FeCo(4,5nm)
VS-FC2 1,1 FeCo(1,1nm)/Ni0,91Co0,9O(40nm)/FeCo(3nm)/Cu(3,8nm)/FeCo(4,5nm)
VS-FC3 1,6 FeCo(1,6nm)/Ni0,91Co0,9O(40nm)/FeCo(3nm)/Cu(3,8nm)/FeCo(4,5nm)
36
VS-FC5 2,4 FeCo(2,4nm)/Ni0,91Co0,9O(40nm)/FeCo(3nm)/Cu(3,8nm)/FeCo(4,5nm)
VS-FC6 2,8 FeCo(2,8nm)/Ni0,91Co0,9O(40nm)/FeCo(3nm)/Cu(3,8nm)/FeCo(4,5nm)
3.2.2. Khảo sỏt thế hiệu dịch của van spin theo hàm lượng Co
Hỡnh 3.5 minh hoạ cấu trỳc của van spin NiCoO/NiFe/Cu/NiFe. Đõy là loại van spin ghim đỏy với lớp ghim là vật liệu phản sắt từ NiCoO. Lớp phi từ Cu đúng vai trũ là một lớp ngăn cỏch hai lớp sắt từ (lớp NiFe thứ nhất và lớp NiFe thứ hai). Trong cấu trỳc này, từ độ của lớp NiFe thứ nhất bị ghim bởi tương tỏc dị hướng trao đổi với lớp phản sắt từ NiCoO, trong khi đú từ độ của lớp NiFe thứ hai cú thể quay dễ dàng theo hướng của từ trường ngoài. Như vậy, dựa vào quỏ trỡnh nhõn tạo này mà từ độ của hai lớp sắt từ cú thể sắp xếp song song hay phản song theo định hướng của từ trường ngoài.
Hỡnh 3.6, 3.7 và 3.8 biểu diễn sự phụ thuộc của điện trở vào từ trường trong cỏc mẫu van spin VS-Co1, VS-Co2 và VS-Co3. Quan sỏt trờn cỏc hỡnh cho thấy tồn tại hai trạng thỏi điện trở (trạng thỏi điện trở cao và trạng thỏi điện trở thấp) tương ứng với sự thay đổi của giỏ trị từ trường. Điều đú cho biết cấu hỡnh từ độ trong hai lớp sắt từ NiFe đó thay đổi từ sắp xếp phản song sang sắp xếp song song khi thay đổi cường độ từ trường từ thấp lờn cao. Tại giỏ trị từ trường thấp, từ độ của lớp NiFe thứ nhất bị lớp NiCoO ghim theo chiều ngược với hướng từ trường ngoài trong khi từ độ của lớp NiFe thứ hai cú thể quay tự do theo chiều của từ trường. Điều này đó tạo nờn sự sắp xếp phản song của cấu hỡnh từ độ. Trong trường hợp này điện tử tỏn xạ lờn cỏc mụmen từ rất mạnh làm cho điện trở của mẫu lớn (trạng thỏi điện trở cao). Khi cường độ từ trường tăng đến một giỏ trị đủ lớn (kớ hiệu là Hex và gọi là thế hiệu dịch) để phỏ vỡ trạng thỏi ghim thỡ từ độ của lớp NiFe thứ nhất bắt đầu quay theo hướng từ trường cựng với chiều của lớp NiFe thứ hai. Do đú cấu hỡnh từ độ chuyển dần từ sắp xếp phản song sang sắp xếp song song hoàn toàn theo hướng từ trường ngoài. Sự tỏn xạ của điện tử giảm xuống làm cho điện trở của mẫu cũng giảm xuống (trạng thỏi điện trở thấp). Khi từ trường đảo chiều giảm dần về giỏ
37
trị 0, từ độ trong lớp thứ nhất bắt đầu thiết lập lại trạng thỏi ghim ban đầu làm cho sự sắp xếp từ độ chuyển dần sang cấu hỡnh phản song, làm cho điện trở bắt đầu tăng dần lờn. Từ trường tiếp tục tăng theo chiều ngược lại làm cho từ độ của lớp thứ hai cũng quay theo chiều ngược lại cựng với chiều từ độ của lớp thứ nhất. Do đú cấu hỡnh từ độ là song song dẫn đến điện trở của mẫu thấp.
Như vậy, dựa vào đường cong từ trở cũng cú thể xỏc định được giỏ trị của thế hiệu dịch Hex xảy ra do tương tỏc dị hướng trao đổi giữa hai lớp phản sắt từ/sắt từ NiCoO/NiFe trong cấu trỳc van spin. Đú là giỏ trị của từ trường làm cho điện trở
0 0,5 1 -400 -200 0 200 400 600 800 R( d .v .t .y ) H(Oe) VS-Co 1
Hỡnh 3.5. Cấu trỳc của van spin NiCoO/NiFe/Cu/NiFe
Hỡnh 3.6. Sự phụ thuộc của điện trở vào từ trường với mẫu cú hàm lượng Co là 9%
0 0.5 1 -400 -200 0 200 400 600 800 VS-Co 2 R( d .v .t .y ) H(Oe) 0 0.5 1 -400 -200 0 200 400 600 800 VS-Co 3 R (d .v .t .y ) H(Oe)
Hỡnh 3.7. Sự phụ thuộc của điện trở vào từ trường với mẫu cú hàm lượng Co là 14%
Hỡnh 3.8. Sự phụ thuộc của điện trở vào từ trường với mẫu cú hàm lượng Co là 28%
