Phƣơng pháp kích hoạt và đo phổ Gamma

2.2.1. Nguyên lý của phƣơng pháp kích hoạt phóng xạ.

Bản chất của phương pháp kích hoạt phóng xạ là tạo ra sự biến đổi trạng thái của hạt nhân gây ra bởi các hạt/bức xa ̣ như nơ tron, photon hay các hạt tích điện. Phản ứng hạt nhân biến các hạt nhân bền trở thành những hạt nhân phóng xạ. Việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xa ̣ được thực hiện dựa trên kết quả đo thời gian bán rã, năng lượng và cường độ của các bức xạ gamma phát ra từ các sản phẩm phản ứng hạt nhân.

Trong thời gian kích hoạt mẫu có hai quá trình diễn ra đồng thời:

- Quá trình thứ nhất là quá trình tạo thành hạt nhân phóng xạ từ hạt nhân bền (bia), quá trình này làm tăng số hạt nhân phóng xạ trong thời gian phản ứng xảy ra hay quá trình chiếu.

- Quá trình thứ hai là quá trình phân rã các hạt nhân phóng xạ làm giảm số hạt nhân phóng xạ có trong bia.

Để tìm sự phụ thuộc của số hạt nhân phóng xạ là N vào thời gian t, ta lập phương trình vi phân của N theo thời gian t. Gọi N(t) là số hạt nhân phóng xạ tại thời điểm t, N0 là số hạt nhân bia,  là thông lượng bức xạ kích hoạt (n/cm2/giây),

 là tiết diện của phản ứng hạt nhân (cm2),  là hằng số phấn rã (1/giây) [ vớ i

=ln2/T1/2, trong đó T1/2 là chu kỳ bán rã. Đại lượng dN là độ biến thiên của hạt nhân phóng xạ trong khoảng thời gian dt.

Độ biến thiên số hạt nhân phóng xạ trong thời gian dt là dN được xác định theo công thức sau [3]:

0

dN N . . .dt    .N.dt (3.1) trong đó, dấu trừ chỉ ra rằng quá trình phân rã làm giảm số hạt nhân phóng xạ.

Từ phương trình (3.1) chia cả 2 vế cho dt ta thu được phương trình vi phân của N theo t có dạng như sau:

0

dN

N . . .N

dt     (3.2)

N . .o .t

N  (1 e )

 

 (3.3)

Hoạt độ phóng xạ của hạt nhân phóng xạ trên bia tại thời điểm t tính ra số phân rã trên giây, được xác định theo công thức:

.t o

A .N N . . (1 e    ) (3.4) Khi thời gian chiếu mẫu t tăng, hàm số e.tgiảm dần, hoạt độ phóng xạ tăng. Khi thời gian chiếu t >> T, hàm .t

e tiến đến không, hoạt độ phóng xạ đạt giá trị cực đại và bằng N0.Φ.σ. Thông thường, thời gian chiếu mẫu lớn hơn 5 đến 7 lần chu kỳ bán rã thì hoạt độ phóng xạ của hạt nhân phóng xạ đã đạt giá trị bão hòa.

Sau khi ngừng chiếu mẫu, hoạt độ phóng xạ của hạt nhân phóng xạ trên bia giảm theo hàm số mũ. Hoạt độ phóng xạ sau khi ngừng chiếu một thời gian t (t > ti, với ti là thời gian chiếu mẫu) được xác định theo hàm số e mũ:

i

t .t

i o

A(t , t) N . . .(1 e     ).e (3.5) Trong phương pháp kích hoa ̣t c ần phải xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu sau khi ngừng chiếu mẫu. Hoạt độ phóng xạ thường được xác định theo phương pháp đo phổ gamma. Để xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu, thường đo mẫu trong một khoảng thời gian từ t1 đến t2. Số hạt nhân phóng xạ phân rã trong khoảng thời gian từ t1 đến t2 được xác định theo công thức sau:

C(ti, t1, t2) = 2 2 i 1 1 t t .t .t o t t A(t)dt N . . .(1 e    )e dt   (3.6)

trong đó, C(ti,t1,t2) là tổng hoạt độ phóng xạ hay hoạt độ phóng xạ tích phân trong khoảng thời gian từ t1 đến t2. Tích phân (3.6) ta thu được kết quả sau:

C(ti,t1,t2) = N . .o ti .tw .tc (1 e ).e (1 e )

   

 (3.7)

trong đó, tw là thời gian nghỉ hay thời gian phơi mẫu được tính từ thời điểm bắt đầu ngừng chiếu mẫu đến thời điểm bắt đầu đo, ta có tw = t1 – ti, còn tc là khoảng thời gian đo, ta có tc = t2 –t1.

Hoạt độ tích phân C, chính là diện tích ứng với thời gian đo tc được biểu diễn trên hình 2.6.

Hình 2.6. Sự phụ thuộc của hoạt độ phóng xạ

vào thời gian kích hoạt (ti), thời gian nghỉ (tw) và thời gian đo (tc)

Sự có mặt của hạt nhân phóng xạ được nhận diện dựa vào đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma đặc trưng của hạt nhân phóng xạ và chu kỳ bán rã của nó. Số hạt nhân đã phóng xạ C(ti,t1,t2) trong thời gian đo, được xác định dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ đặc trưng. Diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch đặc trưng tỷ lệ thuận với số hạt nhân đã bị phân rã trong thời gian đo tc hay trong khoảng thời gian từ t1 đến t2. Ngoài ra, diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần vạch bức xạ gamma đặc trưng phụ thuộc vào các đại lượng sau:

 Cường độ của vạch bức xạ đặc trưng Iγ hay là xác suất phát tia bức xạ đặc trưng được sử dụng để xác định hoạt độ của hạt nhân phóng xạ B.

 Hiệu suất ghi của đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma đặc trưng. Hiệu suất ghi thường được xác định dựa vào các nguồn chuẩn đã biết trước hoạt độ phóng xạ.

 Hệ số hiệu chỉnh F do phải tính đ ến sự mất số đếm do các hiệu ứng thời gian chết, sự chồng chất xung, tự hấp thụ tia gamma trong mẫu....(F < 1).

Diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định theo công thức sau:

w c i o t .t .t exp N . . . .I .F C     .(1 e ).e (1 e )     (3.8)

Lại Văn Thắng 28

Đối với các nguồn bức xạ kích hoạt làm việc ở chế độ xung như các máy gia tốc, cần tính đến quá trình phân rã phóng xạ giữa các lần lặp lại của xung bức xạ kích hoạt. Khi đó diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng đươ ̣c tính theo công thức sau:

) e λ(1 ) e (1 e ) e )(1 e .(1 F . I . ε . . N C p c w i λT λt λt λt λτ γ 0 pulse            (3.9)

Các phương trình (3.8) và (3.9) biểu diễn mối quan hê ̣ giữa số xung ghi nhâ ̣n được từ đ ỉnh phổ gamma với các đa ̣i lượng vâ ̣t lý và thực nghiê ̣m như tiết diê ̣n kích hoa ̣t , thông lượng bức xạ kích hoạt , thời gian chiếu , phơi và đo , hiê ̣u suất ghi của đêtectơ, xác suất phát xạ tia gamma, các hệ số hiệu chỉnh,…

2.2.2. Ghi nhận và phân tích phổ gamma.

2.2.2.1. Hệ phổ kế gamma

Mô ̣t hê ̣ phổ kế gamma hiê ̣n đa ̣i bao gồm : đêtectơ bán dẫn siêu tinh khiết HPGe, các hệ điện tử như tiền khuyếch đại, khuyếch đại phổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi cao áp… Ngoài ra, còn có thể có các bộ phận khác như máy phát xung chuẩn hoặc bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn, bộ khuyếch đa ̣i phổ…Hệ phổ kế được ghép nối với máy tính thông qua card ghép nối , viê ̣c ghi nh ận và xử lý phổ được thực hiện bằng các phần mềm chuyên dụng như Genie2000, Gamma Vision. Hình 3.2 là sơ đồ kh ối một hệ phổ gamma kế gamma thông dụng.

Trong luâ ̣n văn này , chúng tôi đã s ử dụng hê ̣ phổ kế gamma v ới đêtectơ bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết (HPGe) model 2002CSL do hãng Canberra sản xuất, thể tích 100 cm3

, phân giải năng lươ ̣ng 1,8 keV tại đỉnh năng lươ ̣ng 1332.2 keV của 60Co. Phần mềm Genie2000 được sử dụng để ghi nhận, lưu trữ và phân tích phổ.

Hình 2.7. Sơ đồ hệ phổ kế gamma thông dụng 1: Đêtectơ HPGe; 5: Khuếch đại tuyến tính

2: Nguồn nuôi cao áp 6: Máy phân tích biên độ đa kênh

3: Tiền khuếch đại; 7: Máy tính. 4: Máy phát xung chuẩn

Trong các phép đo định lượng, một thông số quan trọng của hệ phổ kế gamma là hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần . Hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần được định nghĩa như sau:

n(E) (E)

R(E)

  (3.10)

trong đó, n(E) là tốc độ đếm của đỉnh hấp thụ toàn phần có năng lượng E và R(E) là tốc độ phát xạ tia gamma có năng lượng E từ nguồn.

Hiệu suất ghi của đêtectơ phụ thuộc vào năng lượng của bức xạ gamma, loại và kích thước của đêtectơ và hình học đo. Có thể xác định hiệu suất ghi của đêtectơ bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm. Viê ̣c tính toán hiê ̣u suất ghi thường sử du ̣ng phương pháp Monte – Carlo dựa trên viê ̣c mô hình hóa lịch sử các photon . Phương pháp này khá phức ta ̣p và đòi hỏi những thông tin chính xác về kích thước vùng nhạy , vùng chết của tinh thể , hình học nguồn – đêtectơ, thành phần , mâ ̣t đô ̣ vâ ̣t chất của đêtectơ, hê ̣ số tắt dần của photon , tiết diê ̣n tương tác của photon với vâ ̣t chất ,… vì thế dễ mắc phải sai số trong tính toán.

Trong thực tế, người ta thường sử dụng phương pháp thực nghiệm để xác định hiệu suất ghi của đêtectơ. Mục đích của việc xác định hiệu suất ghi là thiết lâ ̣p mô ̣t công thức bán thực nghiê ̣m mô tả đường cong hiê ̣u suất ghi trên toàn bô ̣ vùng năng lượng quan tâm . Vấn đề này được giải quyết bằng cách làm khớp các

hàm khớp nào thỏa mãn cho nhiều loại đêtectơ , nhiều hình ho ̣c đo khác nhau trong dải năng lượng rô ̣ng. Vì thế, tùy từng đêtectơ và tùy vùng năng lượng quan tâm, ta có thể cho ̣n các hàm để khớp hiê ̣u suất ghi khác nhau .

Để xây dựng đường cong hiệu suất ghi cần phải có mô ̣t bô ̣ ngu ồn chuẩn đã biết hoạt độ phóng xạ và năng lượng của các tia gamma . Thông qua việc đo phổ của các nguồn chuẩn, xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma ứng với năng lượng xác định. Biết cường độ của vạch bức xạ gamma, hoạt độ phóng xạ của nguồn chuẩn tính được thông lượng của bức xạ gamma quan tâm bay vào đêtectơ. Từ đó xác định được hiệu suất ghi của đêtectơ tại năng lượng ứng với năng lượng của bức xạ gamma được chọn làm chuẩn.

Đối với các đêtectơ bán dẫn HPGe, trong giải năng lượng từ 50 keV ÷ 2500 keV, người ta thường sử dụng hàm khớp có dạng sau [14]:

i 5 i 0 i 0 ln a (ln E / E )    (3.11) trong đó,  là hiệu suất ghi của đêtectơ, E là năng lượng tia gamma, E0 = 1 keV,

ai là các hệ số hàm khớp.

Trong thí nghiệm nghiên cứu đã sử dụng bộ nguồn chuẩn 152Eu và 241Am để xác định hiệu suất ghi của đetectơ bán dẫn HPGe (Canberra). Bảng 3.1 là các giá trị hiệu suất ghi của đêtectơ gemani siêu tinh khiết HPGe (Canberra) tương ứng với các năng lượng tia gamma phát ra từ các nguồn chuẩn 152Eu và 241Am tại vị trí d1 (cách đêtectơ 0.5 cm), d2 (cách đêtectơ 1 cm), d3 (cách đêtectơ 2.5 cm), d4 (cách đêtectơ 5 cm) và d5 (cách đêtectơ 10 cm).

Hình 3.3 biểu diễn hiệu suất ghi đêtectơ gemani siêu tinh khiết HPGe (Canberra) đã được sử dụng trong nghiên cứu. Đường cong làm khớp sử dụng biểu thức (3.11).

Bảng 2.1. Hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần của đêtectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết HPGe (Canberra).

Hình 2.8. Đường cong hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần của hệ phổ kế gamma HPGe.

Năng lượng tia gamma (keV)

Hiệu suất ghi (%)

d1=0.5 cm d2=1.0 cm d3=2.5 cm d4=5.0 cm d5=10.0 cm 59.62 8.134 7.202 4.512 2.028 0.708 121.78 11.527 9.907 5.938 2.752 0.953 244.72 6.151 5.242 3.231 1.580 0.570 344.28 5.719 4.555 2.466 1.120 0.393 411.12 3.733 3.128 1.698 0.825 0.264 778.91 2.251 1.781 1.027 0.465 0.168 867.38 1.841 1.390 0.828 0.396 0.143 964.08 1.859 1.479 0.811 0.363 0.119 1112.07 1.650 1.361 0.702 0.330 0.107 1408.08 1.318 1.037 0.505 0.242 0.073 1853.25 1.000 0.834 0.313 0.185 0.054 2399.46 0.819 0.682 0.241 0.152 0.037 2525.51 0.708 0.590 0.202 0.134 0.035 100 1000 0.01 0.1 1 10 100 1000 d=0.5cm d=1.0cm d=2.5cm d=5.0cm d=10cm fit Hi Öu s uÊ t g hi (% )

2.2.2.2. Phân tích phổ Gamma

Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ. Trong thực nghiệm, năng lượng của bức xạ gamma ứng với các đỉnh hấp thụ toàn phần có thể xác đ ịnh bằng viê ̣c chuẩn năng lượng . Phổ gamma ghi nhận được bao g ồm một số đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma nằm trên một nền Compton liên tục. Đỉnh này là kết quả tương tác của bức xạ gamma với vật liệu đêtectơ. Kết quả của quá trình tương tác là toàn bộ năng lượng của bức xạ gamma được hấp thụ trong thể tích của đêtectơ. Hoạt độ phóng xạ được xác định dựa trên diện tích của các đỉnh đặc trưng của vạch bức xạ gamma.

Đỉnh phổ được xác định bằng cách làm khớp các số liệu thực nghiệm với một hàm giải tích thích hợp và tích phân hàm đó để tính diện tích đỉnh. Thông thường các đỉnh hấp thu ̣ toàn phần được khớp theo dạng hàm Gauss:

2 2

( ) /2

( )   x X 

f x Y e (3.12) trong đó, Y là biên độ, X là vị trí tâm, độ rộng nửa chiều cao đỉnh FWHM =

2.35.

Trong thực tế, đỉnh có thể có một vài đuôi chủ yếu ở phía năng lượng thấp của các đỉnh, đặc biệt là khi tốc độ đếm lớn. Do đó hầu hết các hàm đều bao gồm phần chính là Gauss cộng thêm số hạng tính đến phần đuôi của đỉnh. Người ta thường sử dụng hàm e-mũ cho phần đuôi của đỉnh phổ. Các hàm biểu diễn dạng của phông thường xuyên xây dựng với hai phần, phần thứ nhất thường là một đa thức bậc thấp mô tả phần phông bên trái năng lượng cao của đỉnh và nằm dưới toàn bộ vùng đỉnh, phần thứ hai là một hàm mô tả sự tăng dần xấp xỉ bước (step- like) đối với bên năng lượng thấp của đỉnh.

Khi phân tích các đỉnh chập nhau, người ta thường dùng hàm khớp là tổng của các hàm với các giá trị khác nhau của các tham số. Ví dụ với trường hợp đỉnh chập đôi có dạng hai hàm Gauss đơn giản :

2 2 2 2 2 1 ( ) /2 2 2 / ) ( 1 ) (x Y e x X  Y e x X  f         (3.13)

Hiện nay, hầu hết việc phân tích phổ được thực hiện với sự trợ giúp của các chương trình máy tính . Viê ̣c phân tích ph ổ bằng cách s ử dụng các chương trình máy tính có tốc độ xử lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh

với chất lượng tốt. Các số liệu thu được cho biết đầy đủ các thông tin về phổ gamma như vị trí năng lượng, diện tích, độ phân giải của các đỉnh gamma, số đếm phông cùng với các sai số phân tích, ngoài ra còn có các thông tin về thời gian đo, thời gian chết, các tham số chuẩn năng lượng, chuẩn hiệu suất ghi… Tuy nhiên trong nhiều trường hợp, cần thiết phải có những can thiệp trực tiếp như để phát hiện ra những bất thường của phổ, quyết định những phổ hoặc những đỉnh phổ cần xử lý, đối với các đỉnh chập cần phải có những xử lý đặc biệt… từ những lý do này mà các chương trình có rất nhiều cách tuỳ chọn, mềm dẻo và thích hợp với các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma.

Trong luận văn đã sử dụng phần mềm chuyên dụng Genie2000 (Canberra, Mỹ). Việc nghiên cứu và khai thác đầy đủ các tính năng của các phần mềm này đã giúp cho việc bán tự động các quy trình đo đạc, xử lý số liệu đồng thời nâng cao độ chính xác của kết quả nghiên cứu.

2.2.3. Một số biện pháp nâng cao độ chính xác của phép đo

2.2.3.1. Hiệu chỉnh can nhiễu phóng xạ.

Trong phương pháp kích hoạt phóng xạ, can nhiễu phóng xạ là một vấn đề luôn cần được quan tâm, nó ảnh hưởng trực tiếp tới độ chính xác của các kết quả thực nghiệm. Trong nghiên cứu xác định tỷ số suất lượng đồng phân của phản ứng 116Cd(,n)115m,gCd với chùm bức xạ hãm 50 MeV, 60 MeV, 70 MeV, cần