PHƯƠNG PHÁP FSA
3.3.1 Chuẩn bị mẫu đo
Trong luận văn này, tác giả áp dụng phương pháp FSA và thuật toán di truyền vào phân tích hoạt độ của một số mẫu dạng đất tại Phòng Thí nghiệm Chuyên đề 2, Bộ môn Vật lý Hạt nhân (BMVLHN), ĐHKHTN – TPHCM. Cấu hình đo được sử dụng ởđây là cấu hình đo dạng trụ và Marinelli với các kích thước
được cho trong Hình 3.6. Các mẫu được sử dụng bao gồm mẫu đá trắng, đá bazan (dạng Marinelli) có tại BMVLHN và mẫu Zr-B, Zr-Rv (dạng trụ) được mượn từ
Trung tâm Kĩ thuật Hạt nhân TPHCM (TTKTHN). Do các mẫu này là mẫu đất có trong tự nhiên, các đồng vị chính được xác định có trong mẫu là 238U, 232Th và 40K, vì vậy chúng ta sẽ sử dụng các mẫu chuẩn của 3 đồng vị này để phân tích. Các mẫu chuẩn dùng để phân tích gồm có IAEA-RGU-1, IAEA-RGTh-1 và IAEA-RGK-1 [22] với các đặc điểm được cho trong Bảng 3.1 và Bảng 3.2. Phổ phông nền được sử dụng trong thí nghiệm này là phổ phông nền đo bằng mẫu nước cất.
Các mẫu được sấy khô bằng đèn hồng ngoại trước khi cho vào hộp đựng và làm phẳng bề mặt nhằm đạt được cấu hình đo đồng đều (Hình 3.7 và Hình 3.8). Tất cả các mẫu đo, mẫu chuẩn và phông nền đều có cùng cấu hình đo và được đo bởi detector HPGe với thời gian từ 2 đến 3 ngày. Bên cạnh phương pháp FSA, hoạt độ
của các mẫu đất cũng được tính lại bằng phương pháp WA để tiện việc so sánh giữa hai phương pháp.
Hình 3.6. Các kích thước của hộp đựng mẫu hình học dạng trụ (r =3,58cm; h=4,3cm ) và Marinelli (R = 5,8cm; r = 4,05cm; h1 = 6,75cm; và h2 = 1,35cm)
Bảng 3.1.Đặc điểm của các mẫu chuẩn và mẫu phân tích dạng trụđược dùng trong thí nghiệm Hạt nhân Mẫu Khối lượng (kg) Thể tích (ml) Mật độ (g/cm3) Hoạt độ (Bq/kg) 238 U IAEA-RGU-1 0,167 128 1,30 4940 232 Th IAEA-RGTh-1 0,160 128 1,25 3250 40 K IAEA-RGK-1 0,181 128 1,41 14000 Zr-B 0,150 128 1,17 Zr-Rv 0,160 128 1,25
Bảng 3.2.Đặc điểm của các mẫu chuẩn và mẫu phân tích dạng Marinelli được dùng trong thí nghiệm Hạt nhân Mẫu Khối lượng (kg) Thể tích (ml) Mật độ (g/cm3) Hoạt độ (Bq/kg) 238 U IAEA-RGU-1 0,681 524 1,30 4940 232 Th IAEA-RGTh-1 0,655 524 1,25 3250 40 K IAEA-RGK-1 0,739 524 1,41 14000 Đá bazan 0,789 524 1,51 Đá trắng 0,770 524 1,47 h1 r R h2 h r
Hình 3.7.Đèn hồng ngoại (trái) và dụng cụ làm phẳng mẫu (phải)
Hình 3.8. Các mẫu đo dạng trụ
3.3.2 Hiệu chỉnh các phổ
Trong quá trình đo đạc, do thời gian đo tương đối dài nên các phổ chuẩn và phổ phân tích có thể bị lệch kênh so với nhau do nhiều nguyên nhân. Vì vậy các phổ
sau khi ghi nhận sẽ được hiệu chỉnh về một tương quan năng lượng và kênh duy nhất để cho việc làm khớp được chính xác. Để làm được điều này, tác giả đã chọn một phổ làm chuẩn và hiệu chỉnh các phổ còn lại theo tương quan năng lượng và kênh của phổ này. Bước tiếp theo là trừ phông nền cho các phổ mẫu chuẩn và các phổ mẫu đo. Để tiện cho việc xác định hoạt độ của các đồng vị có trong phổđo, các phổ chuẩn sẽđược chuẩn về cùng một hoạt độ riêng 1Bq/kg.
Hình 3.10. Sơđồ khối hiệu chỉnh lệch phổ
Do các mẫu chuẩn và mẫu phân tích có mật độ khác nhau chút ít do đó hiệu
ứng tự hấp thụ trong các mẫu sẽ không hoàn toàn giống nhau, từđó gây ra một số
khác biệt trong dạng phổ đo, đặc biệt là ở vùng năng lượng thấp. Bên cạnh đó, ở
Các phổđo từ detector HPGe
Xây dựng đường chuẩn năng lượng theo kênh tương ứng với mỗi phổ
Chọn một phổ làm chuẩn (phổ phân tích) và chuẩn các phổ còn lại theo phổ này
Chia sốđếm mỗi kênh của các phổ cho khối lượng mẫu, thời gian đo; và chia các phổ
chuẩn cho hoạt độ riêng để chuẩn về 1Bq/kg
vùng năng lượng thấp này cũng thường xuất hiện các đỉnh tia X của chì gây khó khăn trong việc làm khớp phổ. Do vậy, trong quá trình xử lí chúng tôi loại bỏ 500 kênh đầu tiên ứng vùng năng lượng nhỏ hơn 126 keV để hạn chế sai sốở vùng này. Việc cắt bỏ vùng năng lượng thấp này sẽ không ảnh hưởng nhiều đến kết quả vì theo Bảng 1.1 thì phần lớn các đỉnh gamma chính trong các chuỗi phóng xạ đều có năng lượng cao hơn vùng năng lượng bị cắt bỏ.
3.4 KẾT QUẢ TÍNH TOÁN VÀ NHẬN XÉT 3.4.1 Kết quả tính toán 3.4.1 Kết quả tính toán
Bảng 3.2 và Bảng 3.3 trình bày hoạt độ của các đồng vị trong mẫu đá bazan và đá trắng được đo với dạng hình học Marinelli và được tính theo cả hai phương pháp WA và FSA.
Bảng 3.3. Hoạt độ của mẫu đá bazan được tính bằng hai phương pháp WA và FSA Hạt nhân WA (Bq/kg) FSA (Bq/kg) Độ lệch tương đối (%)
238 U 12,51 ± 0,21 11,88 ± 0,24 5,08 232 Th 13,47 ± 0,23 13,11 ± 0,55 2,67 40 K 246,03 ± 6,21 230,85 ± 9,46 6,17
Bảng 3.4. Hoạt độ của mẫu đá trắng được tính bằng hai phương pháp WA và FSA Hạt nhân WA (Bq/kg) FSA (Bq/kg) Độ lệch tương đối (%)
238 U 67,2 ± 0,99 61,13 ± 1,18 9,04 232 Th 96,61 ± 1,22 98,27 ± 4,07 1,71 40 K 1325,49 ± 31,10 1226,502±50,44 7,47
Phương pháp FSA sử dụng thuật toán di truyền với các phổ chuẩn IAEA- RGU-1, IAEA-RGTh-1 và IAEA-RGK-1 cho kết quả lệch so với phương pháp truyền thống WA trong phạm vi chấp nhận được. Kết quả tính toán này đã cải thiện
đáng kể về độ sai lệch so với kết quả đã nghiên cứu về hai phương pháp WA và FSA trong [2].
Đối với cấu hình dạng trụ, chúng tôi chọn mẫu để phân tích là các mẫu zirconium Zr-B và Zr-Rv được mượn từ TTKTHN. Các mẫu chuẩn được sử dụng
vẫn là các mẫu IAEA-RGU-1, IAEA-RGTh-1 và IAEA-RGK-1 nhưng được chuẩn bị với cấu hình dạng trụ giống với mẫu cần phân tích, các quy trình xác định hoạt
độ cũng tương tự như với mẫu dạng Marinelli. Các kết quả tính toán hoạt độ của các đồng vị238
U, 232Th và 40K từ hai phương pháp WA và FSA được trình bày trong Bảng 3.5 và Bảng 3.6.
Bảng 3.5. Hoạt độ của mẫu Zr-B được tính bằng hai phương pháp WA và FSA Hạt nhân WA (Bq/kg) FSA (Bq/kg) Độ lệch tương đối (%)
238 U 7887,92 ± 155,33 7610,13 ± 299,89 3,5 232 Th 1237,37 ± 24,41 1173,66 ± 71,62 5,1 40 K 70,75 ± 17,92 77,32± 4,79 9,3
Bảng 3.6. Hoạt độ của mẫu Zr-Rv được tính bằng hai phương pháp WA và FSA Hạt nhân WA (Bq/kg) FSA (Bq/kg) Độ lệch tương đối (%)
238 U 5968,70 ± 7,43 5579,67 ± 208,25 6,2 232 Th 865,82 ± 2,56 761,73 ± 44,90 12,0 40 K 184,91 ± 4,63 182,84 ± 10,94 1,1 3.4.2 Nhận xét Dựa vào các Bảng 3.3 – 3.6, ta thấy rằng độ sai lệch giữa các kết quả tính bằng cả hai phương pháp đều không vượt quá 15%. Đây là một bước cải tiến so với công trình [2] trước đó có sự sai lệch giữa hai phương pháp lên tới 30%. Trong công trình [2], với mục đích thăm dò bước đầu phương pháp FSA, các giá trị hoạt
độ của các đồng vịđược tính bằng phương pháp làm khớp bình phương tối thiểu sử
dụng ma trận. Ưu điểm của phương pháp này là khả năng tính toán nhanh chóng,
đơn giản trong việc lập trình tính toán, tuy nhiên độ chính xác của phương pháp này không cao lắm. Bên cạnh đó, việc lệch kênh giữa các phổ đo cũng là một nguyên nhân quan trọng gây nên sự sai lệch trong kết quả tính toán. Trong luận văn này, tác giảđã thực hiện những cải tiến về mặt phương pháp như sử dụng phương pháp làm khớp phi tuyến bằng thuật toán di truyền, hiệu chỉnh sự lệch kênh,… Các cải tiến này đã đem lại sự phù hợp hơn giữa các kết quả tính toán của FSA so với WA. Từ
đó chúng ta có thể áp dụng phương pháp FSA vào việc đo đạc xác định hoạt độ
phóng xạ của mẫu môi trường một cách chính xác và thuận lợi.
Hình 3.10 trình bày biểu đồ phân tán (scatter diagram) giữa các hoạt độ tính hai phương pháp WA và FSA. Dựa vào đồ thị ta có thể thấy rằng có sự tương quan tuyến tính giữa các kết quả tính toán từ hai phương pháp này (với hệ số tương quan R2 = 0,995). Điều này chứng tỏ việc phân tích bằng phương pháp FSA hoàn toàn tương đương với việc sử dụng phương pháp WA để phân tích. Bên cạnh đó, sự so sánh sai lệch trong các Bảng 3.3 – 3.6 cũng chỉ ra rằng trong phần lớn các trường hợp, giá trị hoạt độ tính bằng FSA có xu hướng thấp hơn các giá trị tính bằng WA tương ứng. Trong tương lai cần phải có những nghiên cứu sâu thêm để có thể tìm ra nguyên nhân của sự sai lệch này.
R2 = 0,995 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 9000 Hoạt độ tính bằng WA (Bq/kg) Ho ạ t độ tí n h b ằ ng F S A ( B q/ k g ) Đá bazan Đá trắng Zr-B Zr-Rv
CHƯƠNG 4
TỐI ƯU HÓA HÌNH HỌC ĐO CỦA MẪU THỂ TÍCH
Trong lĩnh vực nghiên cứu phóng xạ môi trường, việc xác định hoạt độ thấp của mẫu một cách chính xác luôn là một thách thức được đặt ra cho các nhà nghiên cứu. Hiện nay, trên thế giới có nhiều công trình nghiên cứu nhằm nâng cao tính chính xác trong quá trình đo đạc các mẫu môi trường có hoạt độ thấp. Để làm được
điều này, rất nhiều vấn đề liên quan đã được nghiên cứu, chẳng hạn như khảo sát phông nền của môi trường, cải thiện kĩ thuật đo, kĩ thuật xử lí phổ, chọn cấu hình đo tối ưu,… Hằng năm, IAEA đều gửi đến các phòng thí nghiệm trên thế giới có đăng kí tham gia các mẫu có hoạt độ thấp để cải tiến các kĩ thuật đo đạc, xử lý mẫu.
Vấn đề tối ưu hóa hình học mẫu đo là một trong những vấn đề được quan tâm nghiên cứu nhằm tăng cường khả năng đo đạc các mẫu có hoạt độ thấp bằng việc lựa chọn hình học mẫu đo sao cho có hiệu suất ghi nhận tốt nhất. Vấn đề này cũng đã được nghiên cứu trong một số công trình trước đây, chẳng hạn như Suzuki và cộng sự (1984) [33], Klemola (1996) [26], Barrera và cộng sự (1999) [13],… Tuy nhiên các công trình này chỉ cho một nhận định khái quát về cấu hình tối ưu, chưa tìm ra được cấu hình tối ưu cho từng thể tích nhất định. Trong luận văn này, chúng tôi trình bày một phương pháp xác định cấu hình đo tối ưu của mẫu thể tích dạng trụ và Marinelli dựa vào các phương trình giải tích của đường cong hiệu suất
được xây dựng dựa trên mô phỏng Monte Carlo. Phương pháp luận và kết quả thu
được từ luận văn này sẽ góp phần giúp các nhà thực nghiệm có thể tính toán được lượng mẫu tối ưu nhất trong việc đo đạc phóng xạ gamma môi trường.
4.1 TÍNH TOÁN GIÁ TRỊ HIỆU SUẤT
Đối với các mẫu đo dạng thể tích, hiệu suất ghi nhận chủ yếu phụ thuộc vào hình học đo, mật độ, thành phần hóa học (matrix) của mẫu và năng lượng của tia gamma tới. Do đó, việc trước tiên chúng ta cần làm là tính toán hiệu suất ứng với
các cấu hình đo cụ thể để rồi từ đó xác định được hình học đo tối ưu nhất đối với các yếu tố cho trước như thể tích, mật độ mẫu và năng lượng tia gamma tới.
Trong luận văn này, cấu hình detector được sử dụng ở đây là detector HPGe GC2018 do hãng Canberra sản xuất. Đây là detector đồng trục, có độ phân giải 1,8 keV tại đỉnh gamma 1332 keV, hiệu suất danh định 20%. Detector được đặt trong buồng chì dày 11cm. Cryostat thẳng đứng 7500SL được làm lạnh bằng nitơ
lỏng, được chứa trong bình dewar 30 lít. Tinh thể germanium có đường kính ngoài 52mm và chiều cao 49,5mm, lớp nhôm bên ngoài có đường kính 76,2mm. Cấu hình detector được biểu diễn trên Hình 4.1.
Hình 4.1. Mặt cắt dọc của detector HPGe GC2018 (kích thước được tính bằng mm) Thông thường, khi đo các mẫu môi trường, người ta thường đặt mẫu ngay trên bề mặt detector để đạt được hiệu suất ghi cao nhất. Đây cũng chính là cấu hình
đo của mẫu mà tác giả sẽ khảo sát. Thành phần hóa học của mẫu được sử dụng trong tính toán là thành phần của đất được cho bởi [10]. Mẫu được đặt trong hộp dựng bằng plastic có bề dày khoảng 1mm. Hai dạng hình học thường được sử dụng trong đo mẫu môi trường là dạng hình trụ và Marinelli được sử dụng để khảo sát hình học đo tối ưu.
Chúng ta có thể thu được hiệu suất ghi nhận ứng với từng cấu hình đo cụ thể
phương pháp trên đều đòi hỏi thời gian đo đạc hay mô phỏng khá dài, không thuận lợi cho việc xác định hình học đo tối ưu một cách nhanh chóng. Do vậy, tác giả đã sử dụng chương trình CalEff [4] trong việc tính toán hình học đo tối ưu. Chương trình này được xây dựng dựa trên việc giải tích hóa các kết quả mô phỏng hiệu suất bằng phương pháp Monte Carlo. Ưu điểm của việc sử dụng chương trình CalEff là khả năng tính toán hiệu suất một cách nhanh chóng, từ đó dễ dàng thu được các thông số tối ưu của hình học mẫu. Các thông sốđược sử dụng để xác định hiệu suất ghi nhận gồm có:
• Mẫu dạng trụ: bán kính mẫu (r), chiều cao mẫu (h), mật độ mẫu (ρ) và năng lượng gamma tới (E).
• Mẫu dạng Marinelli: bán kính mẫu (R), chiều cao phần trụ rỗng (h1), chiều cao phần trụđặc (h2), mật độ mẫu (ρ) và năng lượng gamma tới (E).
4.2 TỐI ƯU HÓA HÌNH HỌC ĐO CỦA MẪU DẠNG TRỤ
Đối với các mẫu môi trường có thể tích nhỏ, người ta thường hay sử dụng hình học đo dạng trụ. Trong phần này chúng ta sẽđi tính toán các thông số hình học tối ưu cho mẫu đo có dạng trụ. Một đoạn chương trình nhỏ viết bằng ngôn ngữ lập trình C++ được đưa vào trong CalEff nhằm mục đích tính toán hiệu suất ghi ứng với các cấu hình khác nhau với thể tích mẫu cho trước một cách tựđộng.
Trong tính toán, thông số bán kính r thay đổi từ 0,1cm đến giá trị giới hạn 5,75cm với bước nhảy là 0,1cm, chiều cao mẫu khi đó được tính theo thể tích và bán kính mẫu tương ứng đồng thời phải thỏa điều kiện không vượt quá 10cm, mật
độ mẫu dao động từ 1,0 đến 1,7 g/cm3. Tất cả các giá trị hiệu suất ứng với các cấu hình cụ thểđược so sánh và tìm ra cấu hình sao cho hiệu suất ghi của detector đạt giá trị lớn nhất.
Chương trình lặp lại các bước tính như trên với các thể tích mẫu từ 10cm3
đến 250cm3, bước tăng là 10cm3. Các kết quả được thống kê, phân tích để tìm ra quy luật của cấu hình tối ưu dạng trụ. Tương quan ảnh hưởng của các thông số bán kính, chiều cao và mật độ mẫu lên việc xác định cấu hình đo tối ưu cũng được khảo sát.
4.2.1 Khảo sát tương quan giữa bán kính tối ưu và chiều cao mẫu tối ưu
Do cấu hình của mẫu dạng trụ có hai thông số đặc trưng là bán kính r và chiều cao h nên với thể tích cốđịnh, cấu hình đo sẽđược xác định qua một trong hai thông số đó. Ở đây, trong phần lớn kết quả trình bày, chúng tôi chọn bán kính r là thông sốđặc trưng cho cấu hình đo ở một thể tích xác định.
Các Hình 4.2 – 4.4 cho ta thấy các kết quả khảo sát sự thay đổi của hiệu suất theo bán kính và chiều cao mẫu với mẫu đo có mật độ 1,5 g/cm3. Hình 4.2 và 4.3 trình bày sự thay đổi của hiệu suất theo r và h với các thể tích khác nhau tại năng lượng 63 keV và 1000 keV, còn Hình 4.4 trình bày sự thay đổi theo r và h với các mức năng lượng khác nhau ứng với thể tích mẫu V = 150 ml. Trên mỗi hình đều có hai loại đường cong, đường cong thứ nhất nằm gần gốc tọa độ biểu diễn sự thay đổi