Quy luật bán định lƣợng về ảnh hƣởng qua lại trong phân tử phƣơng

Một phần của tài liệu khảo sát một số phân tử ankan, anken, ankin, aren và dẫn xuất của chúng bằng phương pháp hóa học lượng tử (Trang 38 - 39)

phƣơng trình Hammet

Để đánh giá khả năng của nhóm thế, người ta dùng phương trình bán định lượng Hammet:

Ở đây: Kx, K0 là hằng số cân bằng hay hằng số tốc độ của X-C6H4-Y (Y là nhóm tham gia phản ứng).

Hệ số r thường được gọi là thông số, nó đặc trưng cho mỗi phản ứng trong những điều kiện nhất định. Đại lượng này nói lên mức độ nhạy cảm của tốc độ một phản ứng nào đó (hay một tính chất nào đó của phân tử) đối với ảnh hưởng electron của nhóm thế (ở vị trí meta hoặc para). r tính theo phương pháp đồ thị khi biết Kx, K0 và s thì phản ứng đó được xúc tiến bởi những nhóm thế hút electron và ngược lại.

s là hằng số lực cho mỗi nhóm thế ở một vị trí nhất định trong vòng benzen (para hay meta); đó là hằng số của nhóm thế và thường được gọi là hằng số nhóm thế Hammet hay xichma Hammet. Để xác định s với các nhóm thế khác nhau Hammet xác định Kx, K0 của quá trình phân ly các axit bezoic thế ở 25°C, coi =1 và tính theo hệ thức s= 1g (Kx /K0)

Đối với các nhóm thế hút electron, vì chúng làm tăng tính axit(Kx >K0) nên

s có giá trị dương (s >0). Ngược lại, các nhóm thế đẩy electron làm cho Kx<K0 nên có sâm. Giá trị số học của s là mức độ ảnh hưởng electron của một nhóm thế (xem bảng).

Nếu giữa nhóm thế và nhóm trung tâm phản ứng có sự đối lập rất rõ rệt về ảnh hưởng electron và lại ở thế liên hợp trực tiếp với nhau thì có sự tăng hoặc giảm mạnh tính chất đó. Ví dụ như :

Khi đó phải dùng hằng số s+ và s- . Với nhóm thế -C mạnh, -

s còn được

gọi là hằng số nucleophin, -

s dương hơn s , s trùng với s- khi ở vị trí m- hay p- không có hiệu ứng +C mạnh. Với nhóm thế +C mạnh liên hợp trực tiếp với trung tâm phản ứng (thường là obitan trống) thì dùng hằng số +

s và gọi là hằng số elctrophin.

Phương trình Hammet ngoài áp dụng cho các hệ vòng benzen để tổ hợp hằng số tốc độ hay hằng số cân bằng với ảnh hưởng của nhóm thế còn được áp dụng cho một số hệ khác nữa, và có thể tổ hợp bằng một số nhóm thế với các đại lượng vật lý các đại lượng quang phổ, momen lưỡng cực...

Với ý tưởng tương tự, chúng tôi cũng muốn xây dựng những phương trình bán kinh nghiệm có thể dùng để tổ hợp hằng số tốc độ, hằng số cân bằng hay các đại lượng vật lí như các đại lượng quang phổ, momen lưỡng cực... với ảnh hưởng của cấu trúc lập thể, năng lượng phân tử... (đó là những yếu tố có thể tính toán được thông qua phần mềm Gaussian) áp dụng cho các hệ hợp chất hữu cơ, nhất là các hệ vòng benzen và đặc biệt là có nhóm thế ở vị trí octo.

Một phần của tài liệu khảo sát một số phân tử ankan, anken, ankin, aren và dẫn xuất của chúng bằng phương pháp hóa học lượng tử (Trang 38 - 39)