Từ IRP xây dựng được, chúng tôi thực hiện tính toán giá trị năng lượng E và moment lưỡng
cực điện đ;, dy của HOMO ứng với từng vị trí của hydrogen dọc IRP bằng chương trình GAUSSIAN.
Từ cơ sở các giá trị thu được, việc thực hiện mô phỏng hàm sóng tương ứng cho bài toán hai chiều được thực hiện nhu mô tả ở chương 1.1.2. Về nguyên tắc, với chi ba điều kiện biên (E, d,, dy) nhưng
có đến sáu đại lượng tự do (ac, 6c, an, ON, an, OH) nên số bộ giá trị tự do có thé tìm được là vô cùng.
Tuy nhiên, việc tìm bộ giá trị các đại lượng tự do thỏa mãn được cùng lúc ba điều kiện biên là khó khả thi khi thực hiện thủ công, vì vậy chúng tôi sử dụng thuật toán di truyền (genetic algorithm) hỗ trợ cho công việc tìm bộ các đại lượng tự do thỏa mãn điều kiện biên.
Kết quả thu được sau khi tính toán được thẻ hiện chỉ tiết trong bảng B.2 ở phụ lục B2. Hình 2.5 mô tả sai số tỉ đối của giá trị năng lượng và moment lưỡng cực điện của HOMO được tính từ bộ tham số tự do mà thuật toán di truyền dé xuất so với các giá trị đích. Đỗi với giá trị năng lượng và moment lưỡng cực điện đ;, thuật toán đi truyền cho khả năng xác định bộ các đại lượng tự đo với kết qua khá tốt thé hiện với giá trị sai số nhỏ ở các vị trí dau tiên. Tuy nhiên, sai số của các đại lượng đột ngột tăng cao lớn hơn 10% tai một số điểm dữ liệu xác định: như sai số về năng lượng ở điểm thứ 34, 35, 36 và sai số về moment lưỡng cực điện d, ở các vị trí thứ 12, 14, 15, 42... Đặc biệt hơn, từ vị trí thứ 52, sai số về mặt năng lượng tăng dần lên đến 50% và không thê phục hồi về giá trị sai số nhỏ như ở các vị trí khác. Vì kết quả này, chúng tôi sẽ giới hạn việc tính toán phỏ phát xạ HHG đối với các vị trí hydrogen nằm giữa trạng thái bên và trạng thái chuyển tiếp (từ vị trí | đến 40). Can lưu ý
l§
rằng mặc di sai số về moment lưỡng cực điện trên trục y khá lớn ở các vị trí này, nhưng do giá trị tuyệt đối ldy| nhỏ (bảng B.2) nên không gây ảnh hướng đáng kê đến phô phát xạ HHG.
—— Năng lượng
x -_ Moment ludng cực điện dz Moment lưỡng cực điện dy
_
# pele
— _-
x0 7
V— ô .
.
5 ⁄
ư AlNv
“ /
⁄ \ // l¿
~ 8 / \ /
F Fa tn a ơ—
t _ “ te
Điểm dữ liệu
Hình 2.5. Đà thị mà tả sai $Ố của các bộ tham số được đưa ra bởi thuật toán di truyền.
2.3. Tính toán pho phát xạ HHG
Pho phát xạ HHG được tính toán ở các vị trí khác nhau của hydrogen trên IRP, với góc định phương
© thay đôi từ 0° - 90°, với bước nhảy 15° (hình 2.6). Laser được sử dụng trong tính toán có bước
sống 800 nm, độ dài xung 10 fs (3.75 chu kỳ), dang ham bao sin bình phương với cường độ đỉnh
2.10!! W/cm. Hình 2.7 thẻ hiện sự biến thiên của điện trường laser theo thời gian đỗi với laser được
sử dụng.
Gác © gọi là góc định phương.
l6
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00
Electric fleld (au) 0.02
0.04
4.06
0.08
0.00 0.75 1.50 225 3.00 3.75 Time (optic cycle)
Hình 2.7. Sự biển thiên của điện trường laser theo thời gian
Hình 2.8 thé hiện pho HHG của phân tử ở trạng thái HCN và HNC với góc định phương 90°.
Phỏ HHG thẻ hiện đúng tính chất các đặc trưng như cường độ ở miền nhiễu loạn (các bậc đầu tiên)
giảm nhanh; sau đó cường độ gần như không đôi ở miễn phẳng; cuối miễn phăng là điểm dừng, sau điểm đừng thì cường độ phỏ giảm nhanh. Điểm dừng thé hiện trong hình 2.8 là 31 cũng phù hợp với giá trị tính toán băng các công thức lý thuyết.
Hình 2.9 và hình 2.10, mô tả cường độ HHG ở các bậc xác định thay đôi theo góc định phương.
Các đồ thị cho thay xu hướng thay đổi khác nhau khi hydrogen ở trạng thái ben HCN và ở trạng thái chuyền tiếp CHN. Điều nảy tuy đã được chỉ ra trong công trình [1] nhưng so sánh chi tiết lại cho thay có sự khác biệt trong xu hướng thay đổi được nêu ra ở công trình [1] và kết quả mà chúng tôi tính
toán được.
HH intensity (arb. unit)
9 1Ô 20 30 at %2
HHG order
Hình 2.8. Pho HHG ở trạng thái HCN và HNC với góc định phương 90°.
17
HHG intensity (arb. units)
9 1§ 30 45 €0 75 $0
Alignment angel (degree)
Hình 2.9. Đỏ thị biéu điển sự phụ thuộc cường độ HHG thea góc định phương khi hydrogen nằm ớ trạng thái bên (HCN)
HHG intensity (arb. units)
9 15 30 45 t0 75 90
Alignment angel (degree)
Hình 2.10. Đỏ thị biểu dién sự phụ thuộc cường độ HHG theo góc định phương khử hydrogen nằm ở trang thái chuyển tiếp (CHN)
2.4. Kết luận và hướng phát triển
Tóm lại, trong khóa luận này, chúng tôi đã thực hiện các công việc:
Xác định được trạng thái chuyển tiếp của cặp đồng phân HCN-HNC là vị trí hydrogen nằm ở (R,
0)= (I. 1139A, 77.8°). Từ trang thái chuyên tiếp này, chúng tôi mô phỏng được IRP cho trường
hợp cô định khoảng cách CN.
Mô phỏng HOMO phân tử khi hydrogen đi chuyên trên IRP trong không gian hai chiều bằng cách giải trực tiếp phương trình Schrédinger không phụ thuộc thời gian. Việc xác định các tham số mô
phỏng giả the được hỗ trợ bởi thuật toán di truyền với kết quả khả quan khi có khả năng đưa ra
18
bộ tham so mô phỏng tốt HOMO. Tuy nhiên, quá trình sử dụng thuật toán cần được cải thiện khi kết quả chưa có sự ôn định cao khi sai số khá lớn tại một số điểm.
iii. Tính toán phổ phát xa HHG ở vị trí trạng thái bền HCN và trạng thái chuyển tiếp CHN va mô phỏng sự phụ thuộc của cường độ HHG theo góc định phương phân tử. Tuy nhiên, các kết quả tính toán HHG chưa cho được khả năng theo d6i quá trình đồng phân hóa từ cường độ phô HHG Từ các kết quả đạt được, trong tương lai, chúng tôi sẽ tiếp tục cải thiện mức độ hiệu quả của thuật toán đi truyền khi thực hiện xác định bộ tham số tự do mô tả tốt gid thé mô phóng HOMO với các điều kiện năng lượng và moment lưỡng cực điện cho trước. Ngoài ra, chúng tôi sẽ tiếp tục tính
toán m6 phóng HHG cho toàn bộ các vị trí của phan tử đọc IRP và thực hiện tính toán cho cường độ
laser chiều tới nhỏ hơn.
19