Ở chương cuối cùng này, chúng tôi sẽ giải bài toán exciton 2D dat trong từ trường déu, so sánh giữa hai phương pháp nhiễu loạn, phương pháp nhiễu loạn dừng với phương pháp hypervirial perturbation. Từ đó lựa chọn đê giải bài toán exciton 2D trong đơn lớp WS) đặt trong từ trường đều và sẽ áp dụng kết quả vừa giải được trích xuất khối lượng hiệu dụng. hằng số điện môi. bán kính kỳ vọng cua exciton tại trạng thái Is, 2s, 3s từ pho năng lượng cua đơn lớp WS:. Sau cùng sẽ đưa ra dự đoán phô năng lượng exciton trong đơn lớp WS.
3.1. Sử dụng thuyết nhiễu loạn, tính năng lượng giải tích của exciton trong đơn lớp TMDC trong từ trường đều dưới tác dụng của thế Kratzer.
Phương trỡnh Schrửdinger cho exciton 2D trong đơn lớp TMDC đặt trong
từ trường đều có đạng
==—=À,===L+ “von ly =Bự (3.1)
Ta chuyển phương trình trên thành dang không thứ nguyên
fe @& iy{ oe 6) Ÿ 0o 2 " ,
(3.2)
trong đó, @,=476,h? / we’ là thứ nguyên độ dài của bán kính tác dụng,
8,= e°/1622z2h? là thứ nguyên năng lượng, và B,=ze`/16Z°z?h” là thứ
nguyên từ trường.
Tương tự phần 2, chúng tôi tiếp tục sử dụng trong thể tương tác Kratzer, và chuyền phương trỡnh trờn sang khụng gian tọa độ cực R”(r,ứ)
Chọn hàm sóng có dạng
(F4) = R(Œ)exp(wnứ)/ 2x ‘ (3.4)
Thay (3.4) vào (3.3) ta được phương trình Schrodinger có dang sau
1@ 10 m+ loyr7 +
2ôr` 2rôr 2r Kr 8 |rer-(e-22) 09 (3.5)
\ 9
Có thé thấy phương trình (3.5) không phụ thuộc vào thời gian. Ta có thé sử dụng phương pháp gan đúng Hartree — Fock hoặc phương pháp lý thuyết nhiễu
loạn dừng dé giải phương trình trên [29]. Trong đó, phương pháp lý thuyết nhiễu loạn dừng được xem là phương pháp cơ bản của vật lý lý thuyết: và được giới
thiệu ở giảng đường đại học trong việc tính toán các bài toán quen thuộc: hiệu ứng Zeeman, hiệu ứng Stark [19]. Mặt khác phương pháp hypervirial
perturbation sử dụng môi quan hệ siêu vi và định lý Hellmann-Feynman. Dựa
trên nguyên tắc chung của phương pháp nhiễu loạn, là tính toán hàm Hamilton trong điều kiện phức tạp bằng cách bô chính lại hàm Hamilton đơn giản; thông qua các thành phần nhiễu loạn. Ưu điêm của phương pháp có thê ứng dụng được sự phát trién của khoa học may tinh tính toán các hệ số nhiều loạn bậc cao chính xác và có thể so sánh với thực nghiệm.
Bởi thé trong chương này, chúng tôi tính năng lượng bằng hai phương
pháp, phương pháp nhiễu loạn dừng và phương pháp hypervirial perturbation.
Từ đó có sự lựa chọn sử dụng dé trích xuất thông tin của exciton 2D trong đơn lớp TMDC đặt trong trường đều.
3.1.1. Phương pháp lý thuyết nhiễu loạn dừng.
Sử dụng thuyết nhiễu loạn đừng, có thé xem (3.5) dưới dang
[ +! |R(r)=zR(z). (3.6)
thông qua việc đặt
.—ổ 18 m+'+ế 1, (3.7)
2ôrˆ 2rér 2r° Ar
W=—r 3.8= ~#T (3.8)
e=E-^Ẻ. (3.9)
2
Theo lý thuyết, các hệ số nang lượng được tinh xác định bang công thức
e(A)=dieP2". (3.10)
, ằ
Triển khai (3.10) đến mức nhiễu loạn bậc II
c=£”) + de + Ve, (3.11) Trong đó hệ số năng lượng bậc 0 là nghiệm chính xác của phương trình
H,R(r)=e°R(r) (3.12)
ma ta đã giải ở chương 2
^
é"'= : {n —|n|—<-+ lm “& | (3.13)+
2K? 2
Hệ số nhiều loan bac I được tính bang phương trình
Fu =(v.. Wan) = _ Sln-bl-z+‡|
x[4£” +12én- 12¿ mỊ -6£ +6n’ - 12n|m| —6n+ 6|m[ + 6|m| + 2]
x{ 16g + 1602'n- 160£`|m|—80£` + 360%n? -72
1360¿” |m|` +3602" |m| +1402? + 280n" —840En?|m| ~ 420En"
+840£n|mÌ” +840En|m| + 340En - 2802 |m|` ~ 420¿|m|” — 340‡ |m|
100 + 70n* — 280n° |m|-140n” + 420n” Im[ +420n” |m|+ 1?0n”
~280n|m|`— 420nm|” — 340n|im|— 100n + 70|m|` + 140|m|` +170|m|
+100|m|+ 24].
(3.14)
Đối với hệ số nhiễu loan bậc II
- (ve 2|
Be = b3 EU —et® )
nen’ nae n'm
(3.15)
trong đó (0MyW |ự,. DI) được tính toán với giá trị N,„„,.„ từ phương trìnha
(2.21),
3 2
wl#|vz3)= = [n-lnl~3+£] N Am Neuf sit (7) ne ult ‘dr“y
2
=N__N,. [Ee =ơ... Gy )
a /:q 0, +7)! (nT|m|—1- j )
nˆ-iml~] F (m—|m|—1+ 22, )! -I —V —_ oe i 2Ê ô4
-
pee
2 (-1)'- Waa TP “BỊ =7 yt”) š e "dư dr,
(3.16)
` (4 (0)
và é).é,,, từ (3.13).
aim
Kết hợp (3.11) và các mức nhiễu loan năng lượng tinh toán trên ta được
[[z. -E, -|-Z')--a|" || + ne +é 4 + he 2 + Ve,
(3.17)
Tính toán cho trạng thái ns; trong kết quả cuối cùng, ta có thé chọn hệ số 2=1
[19]
— l I (1)2
(E„—E,„)=— {n -3+6} +e + eg (3.18)
3.1.2. Phương pháp hypervirial perturbation.
Ta chọn hàm
R(r)= (3.19)P(r)
phuong trinh (3.5) tro thanh
2r? Kr 8
^2 2 „#2? _ 1ý 2.2
10 ,m tả -J4_ 1 ,7T p(r)-( -" P(r) (3.20)
2é6r°
Thụng qua phộp biến đụi r= ôgq ta được
^2 2. g2 _ t/ 4,,2 2
rear J?e-ô{ "Lp(a, (3.21)
Ệ` =mì+ặi, (3.22)
A==—y! (3.23)4
8 thu được phương trình
| 18 £-14 1 „; : wr)
— ~+ ~—=——*+44 |P(g)=x ——— |P(q). 3.24
Kẻ... ....
Ta viết lại phương trỡnh (3.24) dưới dạng phương trỡnh Schrửdinger tụng quỏt,
với Hamiltonian
H = 424 Ag’, (3.25)
nghiệm số năng lượng
==x | al (3.26)
2
ta được
ẹP()= eP(). (3.27)
Chúng tôi đã đưa Hamiltonian của phương trình trên trở thành dạng tương
tự phương trình (17) trong tài liệu [30]. Trình bay lại cách truy hồi và tính toán các hệ số nhiễu loạn. Khi không có từ trường (2 =0), phương trình (3.24) có
nghiệm giải tích chính xác, đã giải tương tự ở chương 2 ta được
.e® ==2(z~2] P (3.28)
với xz=n-|m|+ễZ.
Ta xét hai phương trình quan trọng sau, đó là mỗi quan hệ siêu vi giữa hai toán
tử !ẽ và ễ
(P| 4.0 |P) =o. (3.29)
và định lý Hellmann-Feynman
Toán tử Ô sẽ được lựa chọn sao cho thỏa mãn (P| HOP) = (@rlôP) dé phuong
trình luôn đúng.
Ta sử dụng toán tử Ô có dạng sau
d
j+l ; jm
q' -q’ —. 3.31)
44-4 da ( O=
Ta kết hợp toỏn tử O được lựa chon từ phương trỡnh trờn và toỏn tử ủ từ
phương trình (3.25), thay vào (3.29) ta thu được hệ thức truy hồi
. (j-2 | , ;
2jeQ, ; +(j ơ [Ae ) -Ê+‡ứ ầ +(2j-1)Q, 2 -(2j +2)20,.. =0.
(3.32)
Trong đú ỉ, được triộn khai theo chuỗi Taylor
0,=¥0,,A". (3.33)
n0
Thay (3.33) vào phương trình (3.32). chúng tôi thu được
ja 2(jt+lje L 4 pois flu
—2( j + D2 e9, w t(27+4)Q,,>, ì
mel
(3.34)
30
J=L2,..
Tính biêu thức (3.32) tại j =1, thu được
Q,;=-2£"+4Q,.‹ (3.35) Các biểu thức trên được giả định rằng Q, =1. Do đó
Qo. =ôà, (3.36)
được chọn làm điềm khởi đầu hay giá trị của hệ số gốc. Ta có mỗi quan hệ giữa
£' và Q j, tử lý thuyết quan trọng của Hellmann-Feynman (3.30)
ộ ô9, I’ Ă=l,2,3,... (3.37)
i
Từ day, ta có thé tính toán hệ số nhiéu loạn bat kì thông qua việc kết hợp ba
phương trình (3.37), (3.35) và (3.34), với hệ số gốc (3.36).
Sau đây, chúng tôi trình bày biểu thức tong quát của 3 nhiễu loạn bậc I, H, III đối với trạng thái lượng tử bat kì.
2 -] 1 3 3
co„2z-Ú_ z Y (3—3£' +5„*~5y). (3.38)
§
e® -@z-1 (159-21¢" -138¿? - 90£°y°
1024 ù ° TT (3.39) +90E* 7 + 1437* -286y + 582 + —439).
(3) (27-1)" r6 eA r2 224
e'? == (17967 - 132° + 231" - 18066¿” —5220E* 7
65536
+104402* 7° —35130E* y* + 299102" 7 +61207°
-183607* + 68835 7° - 107070 +115970 7° -65495 7).
(3.40) Từ (3.24) và (3.11), ta thu được phương trình tính toán nang lượng của exciton
2D E,,, (7) tại các trạng thái nm trong đơn lớp TMDC đặt trong từ trường đều
[[z. _ Ewe |} =e + de? + Zig, (3.41)
31
Đối với các trạng thái ns
(E,,- Ej, )K =_ +e + Ate). (3.42)
ns
Hai bậc nhiều loan I và II của (3.42) lần lượt được tính toán theo phương trình
(3.38), (3.39) với giá trị ế” = Šj + m” và 2= =?
3.2. Phô năng lượng của exciton 2D trong đơn lớp TMDC đặt trong từ trường đều.
Ta sử dụng giá trị khối lượng hiệu dụng exciton của đơn lớp 2D WS;
/@=0.2m,_ trong tài liệu [28]. Theo đó, các giá trị š, lây từ phương trình (2.36), mỗi liên hệ giữa x? và s(2.38), năng lượng vùng cam E,„ không thứ nguyên (2.40). có giá trị không đôi với mọi trạng thái mm. thay vào (3.43) và (3.44) và
so sánh với giá trị thực nghiệm như Bang Š.
Sử dụng phương pháp lý thuyết nhiễu loạn dừng tính toán năng lượng exciton tại trạng thái 1strong từ trường đều, qua phương trình (3.18), với hệ số nhiễu loạn bậc II tính đến trạng thái lượng tử chính n = 4..
(E,, - E,„)” =~0.68099 + 3.213245 ~ 204.43193ky 4 (3.43)
Tính toán năng lượng exciton trong trường hợp trên bang phương pháp hypervirial perturbation bằng phương trình (3.42)
(Ey, -E,„)° = -0.68099 + 1.4991 °”, ~9.441 10" (3.44)+
Bang 5: So sánh phô năng lượng thực nghiệm (Hình 7. b) của exciton tại
trạng thái 1s trong đơn lớp 2D WS2 đặt trong từ trường đều băng hai phương pháp nhiều loạn gan đúng.
Từ trường Giá trị | Kết qua | Sai số | Ket qua | Sai so
B(T) thực E, (eV) tính | (eV) E,,(eV) tinh | (eV)
nghiệm ltoán bằng toán — bằng
| #,(€V) |phương trình | | phương trình |
4044320 | 2.05898 | 2.05947 |0.00049 |205909 |000011 |
49.47090 | 2.05924 |2.05990 0.00066 _| 2.05940 0.00016 59.40150 | 2.05960 | 2.06040 0.00080 | 2.05990 0.00030
Quan sát Bảng 5, ta thấy phương pháp hypervirial perturbation sử dung trong tính toán đơn giản cho kết quả hội tụ tốt hơn. Một điều cần lưu ý là phương pháp nhiễu loạn dừng cũng sẽ cho kết quả tốt hội tụ tốt; néu ta lay hệ số nhiều loạn bậc II day đủ hơn, nhưng đòi hỏi phức tạp về mặt tính toán cũng như
thời gian hơn so với phương pháp hypervirial perturbation.
Tiếp theo chúng tôi sẽ sử dụng phương pháp này tính toán tương tự cho năng lượng của exciton WS) đến mức nhiễu loan bac III, tại các trạng thái Js và
2s.
22 v*
E, x2 — S2 D31 7.6063” _ _ 0 68099 + 1.8499 1x
2 8 ‹ (3.45)
. 6
~9.44 110K" hy 193.0857412.”
os
> 2.23751x 7.6068 |
Ee : = ~0.14501+32.07947 1x! >
~761 1.00058" — + 7024311.581443ô -í—.4 6
64 512
(3.46)
Chúng tôi sử dụng Bang 7 (Phụ lục) thu được nhờ phô năng lượng exciton của đơn lớp 2D WS: tại trạng thái 1s Hình 7.b, kết hợp với phương trình (3.45) trích xuất được khối lượng hiệu dụng /0n,). Từ đó, tính ra được tham số x,
bán kính trung bình bình phương nhờ phương trình (2.38) và Bang 3 đã tính toán ở chương 2.
33
—m— Năng lượng 1s trong [28]
® Năng lượng is
® Nang lượng 2s trong [28]
—— Năng lượng 2s
10 20 30 40 50 60
Từ trường (T)
Hình 8: Năng lượng của exciton 2D trong đơn lớp WS2 tại các trạng thái 1s, 2s được tính toán va so sánh với thực nghiệm.
Kết quả trích xuất khi giải bài toán exciton 2D trong đơn lớp TMDC đặt trong từ trường đều khi sử dụng thé dang thé Kratzer như phương trình (1.17) với phương pháp hypervirial perturbation không thu được chiều dài màn
chắn r„„ như khi sử dụng thé Keldysh [28], [31], nguyên nhân do không biét hé
34
số ở. Tuy nhiên ta vẫn có thê dự đoán tốt được phô năng lượng exciton 2D trong đơn lớp WS; khi đặt trong từ trường déu và trung bình của trạng thái 1s và 2s. Còn kích thích trạng thái 3s, phé năng lượng chỉ đúng trong từ trường đều có cường độ từ 0-20T; tương tự với trạng thái 4s chi đúng trong từ trường đều 0-
ST (xem Bảng 7 phan phụ lục B).