CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM VÀ PHÂN TÍCH ĐÁNH GIÁ
2.3. Nội dung các hoạt động nghiên cứu
2.3.2. Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng tới quá trình hòa tách và thu hồi
2.3.2.3. Tối ưu hóa quá trình hòa tách để thu hồi kim loại đất hiếm
Một trong những kết quả đặt ra thêm cho công tác nghiên cứu là bên cạnh việc xác định các yếu tố ảnh hưởng tới điệu kiện hòa tách phục vụ cho quá trình thu hồi kim loại đất hiếm. Việc đánh giá mối quan hệ tương tác giữa các yếu tố ảnh hưởng để tìm kiếm khoảng giá trị tối ưu để đem lại hiệu quả tốt nhất cho quá trình hòa tách. Nguyên nhân thực tế và thực nghiệm đó là quá trình này sẽ cần phải sử dụng axit để hòa tách điều này đồng nghĩa sẽ là tạo ra một lượng nước thải có tính axit mạnh hoặc yếu ở cuối quá trình; Để quá trình phản ứng đồng đều, cần có độ đồng nhất về kích thước của bột nam châm, điều này cần tiêu tốn năng lượng nghiền nam châm; Thời gian phản ứng tối ưu để đạt hiệu quả tốt nhất, điều này cần sử dụng năng lượng khuấy trộn với khoảng thời gian để phản ứng xảy ra cũng như việc tuần hoàn sử dụng thiết bị theo mẻ.
Trong thực nghiệm, để có thể tìm các khoảng giá trị tối ưu sẽ phải tiến hành rất nhiều điểm khảo sát. Do vậy để giảm công sức, phương pháp xây dựng kế hoạch thực nghiệm và giải bài toán cực trị để tìm ra điều kiện tối ưu đã được lựa chọn. Phương pháp này có thể nói là không quá xa lạ, được áp dụng trong nhiều nghiên cứu [93 ÷ 95] trên nhiều lĩnh vực khác nhau cho thấy đây là phương pháp hữu ích cho sản xuất công nghiệp.
Ý nghĩa của phương pháp là sự kết hợp giữa lý thuyết và thực nghiệm, dựa trên mức độ hiểu biết cơ chế quá trình phản ứng và cơ sở lý thuyết từ đó giúp định hướng tốt hơn.
Ưu điểm của phương pháp đó là:
Giảm đáng kể số lượng thí nghiệm cần thiết;
Hàm lượng thông tin nhiều hơn, do đánh giá được vai trò qua lại giữa các yếu tố và ảnh hưởng của chúng đến hàm mục tiêu. Nhận được mô hình toán học thống kê thực nghiệm theo các tiêu chuẩn thống kê, đánh giá được sai số của quá trình thực nghiệm
theo các tiêu chuẩn thống kê cho phép xét ảnh hưởng của các yếu tố với mức độ tin cậy cần thiết;
Cho phép xác định được điều kiện tối ưu đa yếu tố của đối tượng nghiên cứu một cách khá chính xác bằng các công cụ toán học, thay cho cách giải gần đúng, tìm tối ưu cục bộ như thực nghiệm thụ động. Để thực hiện được sẽ cần thực hiện công tác quy hoạch thực nghiệm [96], các phương pháp quy hoạch thực nghiệm được biết đến đó là:
Thực nghiệm sàng lọc: là thực nghiệm mà nhiệm vụ của nó là tách những yếu tố ảnh hưởng đáng kể ra khỏi những yếu tố đầu để tiếp tục nghiên cứu chúng trong các thực nghiệm cần thiết.
Thực nghiệm mô phỏng: là thực nghiệm liên quan đến việc mô phỏng hiện tượng nghiên cứu. Có nhiều dạng mô phỏng, ở đây chỉ quan tâm đến dạng thực nghiệm cho hoàn tất bằng mô hình hồi quy đa thức.
Thực nghiệm cực trị: là thực nghiệm được phát triển từ thực nghiệm mô phỏng.
Nhiệm vụ của nó là xây dựng mô hình toán thực nghiệm, theo đó xác định giá trị tối ưu của hàm mục tiêu. Nói cách khác là xác định bộ kết hợp mà tại đó hàm mục tiêu đạt cực trị. Đây là phương pháp được sử dụng phổ biến với các kế hoạch.
- Kế hoạch bậc một hai mức tối ưu:
Nếu không có thông tin tiên nghiệm cho biết hệ đang ở vùng dừng (vùng phi tuyến, vùng cực trị) thì mô tả quá trình nên dùng hàm tuyến tính và không có các số hạng bình phương. Để xác định các tham số của nó, nên dùng kế hoạch bậc một hai mức tối ưu của Box-Wilson là kế hoạch toàn phần (2k) hoặc trong trường hợp cần tiết kiệm thời gian dùng kế hoạch bán phần (2k-1).
- Kế hoạch bậc hai:
Khi mô hình tuyến tính bậc một không tương hợp thì chứng tỏ là vùng thực nghiệm đã ở vùng phi tuyến, sẽ chuyển sang dùng hàm phi tuyến, có các số hạng bình phương để mô tả với các dạng kế hoạch bậc hai cơ bản [96]:
+ Kế hoạch trực giao của Box-Wilson.
+ Kế hoạch bậc hai tâm xoay của Box-Hunter.
+ Kế hoạch bậc hai tối ưu của Klefer.
Từ kết quả thực nghiệm đánh giá các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình hòa tách và thu hồi kim loại đất hiếm có trong bột nam châm đất hiếm, cho thấy để thu hồi tối đa lượng đất hiếm có trong bộ phận nam châm trước tiên quá trình hòa tách phải đạt được hiệu suất lớn nhất. Chính vì vậy đây là lý do đầu tiên lựa chọn hiệu suất hòa tách làm tiêu chí để xây dựng hàm mục tiêu cho việc tối ưu hóa quá trình hòa tách. Trong thực tế hiệu suất của quá trình hòa tách bị ảnh hưởng bởi nhiều yếu tố khác nhau như nhiệt độ, tốc độ khuấy trộn, tỉ lệ rắn lỏng, thời gian hòa tách, nồng độ axit hòa tách và nhiều yếu tố khác… Tuy nhiên có những yếu tố thể hiện vai trò rõ rệt không phụ thuộc vào các yếu tố khác hoặc kéo theo sự thay đổi của các yếu tố khác. Nếu thực hiện đầy đủ các yếu tố sẽ làm cho bài toán phức tạp, khó đánh giá mức độ liên quan giữa các yếu tố và khó kiểm soát và để xác định được đầy đủ các yếu tố ảnh hưởng sẽ cần phải thực hiện một khối lượng lớn thí nghiệm. Do vậy trong bài toán tối ưu hóa nên chọn các yếu tố có ảnh hưởng rõ nét, các cặp yếu tố có mối quan hệ với nhau, có khả năng điều chỉnh trong quá trình thực nghiệm, khi thi đổi các mức biến thiên sẽ có thể ảnh hưởng tới thời gian thực nghiệm. Với các lý do như vậy, ba yếu tố được lựa chọn đó là nồng độ axit, kích thước hạt và thời gian hòa tách để xây dựng hàm mục tiêu xác định hiệu suất hòa tách và cố định các biến số khác là tốc độ khuấy, nhiệt độ phản ứng và tỉ lệ rắn lỏng.
Các yếu tố này được lựa chọn để xây dựng kế hoạch thực nghiệm dựa trên phương pháp quy hoạch bậc hai tâm xoay của Box và Hunter và công cụ phần mềm MODDE 5.0 của Công ty phần mềm Umetrics hỗ trợ cho việc giải bài toán tối ưu hóa. Phần mềm MODDE – phần mềm mô hình hóa và thiết kế là chương trình được xây dựng để xây dựng, đánh giá các thiết kế thử nghiệm mang tính thống kê, được phát triển từ công trình của Fisher năm 1926. Sau này được tinh chỉnh bởi Box Hunter, Scheffé, Tagushi và các phương pháp khác nhằm cung cấp cho người dùng một phương pháp thử nghiệm hiệu quả. Phần mềm giúp người làm tiến hành lập kế hoạch thí nghiệm để có thể trích xuất lượng thông tin tối đa từ các dữ liệu thu thập được khi có các đối tượng gây nhiễu với lượng chạy thử nghiệm nhất. Một tập hợp các thí nghiệm được lên kế hoạch và sau đó kết nối các kết quả bằng mô hình toán học. Kết quả thu được của mô hình sẽ được sử dụng để giải thích, dự đoán và tối ưu hóa.
Cơ sở lý thuyết và các bước thực hiện trên mô hình MODDE được thực hiện cho mục tiêu đặt ra của công việc là xác định điều kiện tối ưu hóa quá trình hòa tách tổng hỗn hợp kim loại đất hiếm với thành phần chính là Nd và một số kim loại khác Pr, Dy, Tb gồm các bước cơ bản như sau:
Bước 1: Xác định hàm mục tiêu, các yếu tố ảnh hưởng và tọa độ của các yếu tố ảnh hưởng trong hệ tọa độ không thứ nguyên.
Hàm mục tiêu là hiệu suất hòa tách tổng kim loại đất hiếm với các yếu tố ảnh hưởng và khoảng khảo sát.
Nồng độ axit H2SO4 trong khoảng Z1 = 0,5 đến 1,5 M Thời gian trong khoảng Z2 = 5 đến 15 phút.
Kích thước hạt trung bình Z3 từ 0,2 đến 0,6 mm
Mức cơ sở của các yếu tố ảnh hưởng và khoảng biến đổi được tính theo công thức 2.8 và 2.9:
zj0= Zjmax+ Zjmin
2 (j = 1 ÷ 3) (2.8)
∆zj = Zjmax−Zjmin
2 (j = 1 ÷ 3) (2.9)
Trong đó: zjmax - tọa độ mức trên;
zjmin - tọa độ mức dưới.
∆zj - khoảng biến thiên theo trục Z𝑗
Điểm có tọa độ z10, z20, z30 gọi là tâm kế hoạch hay mức cơ sở.
Chuyển từ tọa độ mới thứ nguyên sang hệ tọa độ không thứ nguyên (biến mã) bằng công thức 2.10:
xj= Zj−Zj
0
∆Zj (j = 1 ÷ 3) (2.10)
Trong đó: Zj là giá trị thực tế của yếu tố thứ j;
xj là giá trị mã hóa của yếu tố thứ j.
Trong hệ tọa độ không thứ nguyên, tọa độ mức trên là +1, mức dưới là -1 và tâm là 0 và trùng với gốc hệ tọa độ. Từ đó xây dựng được bảng ma trận kế hoạch thực nghiệm như trong bảng 2.2.
Bảng 2.2. Ma trận kế hoạch mô hình thực nghiệm
Yếu tố Ký
hiệu
Giá trị thực tế Giá trị mã hóa Mức
dưới
Mức Cơ sở
Mức trên
Mức dưới
Mức Cơ sở
Mức trên
Nồng độ axit (mol/L) Z1 0,5 1,0 1,5 -1 0 1
Thời gian hòa tách (phút) Z2 5 10 15 -1 0 1
Kích thước hạt (mm) Z3 0,2 0,4 0,6 -1 0 1
Bước 2: Xây dựng kế hoạch thí nghiệm
Cơ sở lý thuyết của giai đoạn này là chọn được dạng kế hoạch thực nghiệm phù hợp với điều kiện tiến hành thí nghiệm và với đặc điểm các yếu tố của đối tượng. Mỗi dạng kế hoạch đặc trưng bởi các chuẩn tối ưu và tính chất khác nhau, mà không phải bao giờ cũng có thể phân tích, đối chứng một cách rạch ròi. Do đó ở bước này quan tâm nhiều đến điều kiện thí nghiệm và đặc điểm đo đạc, nhận giá trị của mục tiêu.
Ma trận kế hoạch thực nghiệm mô tả số biến theo kế hoạch hỗn hợp bậc hai tâm xoay của Box và Hunter được trình bày ở bảng 2.4 và với số thực nghiệm cần thiết được tính trước được trình bày trong bảng 2.3.
- Số nhân tố khảo sát n = 3
- Số thực nghiệm của ma trận bậc 2 tâm xoay N = Ngốc + N*+ No - Số thực nghiệm ở điểm sao N*
- Số thực nghiệm ở tâm No > 1
- Số thực nghiệm trên mặt mục tiêu No = Ngốc + N*
- Khoảng cách từ tâm đến điểm sao α = 2k/4
Bảng 2.3. Giá trị α và số thực nghiệm điểm tâm tính trước cho loại mô hình Số nhân tố
khảo sát (n) 2n
Số thực nghiệm ở gốc (Ngốc)
Số thực nghiệm ở điểm sao (N*)
Số thực nghiệm ở tâm (No)
Khoảng cách từ tâm đến điểm sao (α)
2 22 4 4 5 1,414
3 23 8 6 6 1,682
4 24 16 8 7 2,000
5 25 32 10 10 2,378
Với yêu cầu của đầu bài sẽ có số biến độc lập k = 3; khoảng cách từ tâm đến điểm sao hay cánh tay đòn là α = 2k/4 = 1,682; số điểm ở nhân kế hoạch = 8; số điểm ở tâm kế hoạch No = 6; số điểm sao thực nghiệm N*= 6. Như vậy, sẽ có tổng số 20 thí nghiệm được bố trí như trình bày tại Bảng 2.4 sau đây.
Bước 3: Tiến hành nhập thông tin
Dựa trên các kết quả phân tích thu được từ bước qua hoạch kế hoạch thực nghiệm đã đề ra theo các qui tắc hướng dẫn và yêu cầu của mô hình nhằm đảm bảo sự tiện lợi cho giai đoạn xử lý số liệu tiếp theo. Trong quá trình này mô hình sẽ tự động xử lý số liệu, kiểm tra giả thiết của mục tiêu đề bài để nhận định và xác minh kịp thời những thí nghiệm cần bổ sung khi điều kiện thực nghiệm còn đang cho phép với các phép kiểm tra đồng nhất phương sai, tính liên thuộc của các số liệu bị nghi ngờ, mức độ ảnh hưởng của các yếu tố…
Bảng 2.4. Ma trận kế hoạch thực nghiệm và hàm mục tiêu
Nội dung
Tên thí nghiệm
Giá trị biến thực Ma trận kế hoạch thực nghiệm theo biến mã hóa (Z1)
H2SO4
(Z2) Thời gian
(Z3)
Cấp hạt X1 X2 X3 X1X2 X1X3 X2X3 X12 X22 X32 y
Nhân kế hoạch
N1 0,5 5 0,2 -1 -1 -1 1 1 1 1 1 1 Y1
N2 1,5 5 0,2 1 -1 -1 -1 -1 1 1 1 1 Y2
N3 0,5 15 0,2 -1 1 -1 -1 1 -1 1 1 1 Y3
N4 1,5 15 0,2 1 1 -1 1 -1 -1 1 1 1 Y4
N5 0,5 5 0,6 -1 -1 1 1 -1 -1 1 1 1 Y5
N6 1,5 5 0,6 1 -1 1 -1 1 -1 1 1 1 Y6
N7 0,5 15 0,6 -1 1 1 -1 -1 1 1 1 1 Y7
N8 1,5 15 0,6 1 1 1 1 1 1 1 1 1 Y8
Các điểm sao
N9 0,159 10 0,4 -
1,682 0 0 0 0 0 2,8291 0 0 Y9
N10 1,841 10 0,4 1,682 0 0 0 0 0 2,8291 0 0 Y10
N11 1,0 3,295 0,4 0 -
1,682 0 0 0 0 0 2,8291 0 Y11
N12 1,0 11,705 0,4 0 1,682 0 0 0 0 0 2,8291 0 Y12
N13 1,0 10 0,0636 0 0 -
1,682 0 0 0 0 0 2,8291 Y13
N14 1,0 10 0,7364 0 0 1,682 0 0 0 0 0 2,8291 Y14
Tâm Kế hoạch
N15 1,0 10 0,4 0 0 0 0 0 0 0 0 0 Y15
N16 1,0 10 0,4 0 0 0 0 0 0 0 0 0 Y16
N17 1,0 10 0,4 0 0 0 0 0 0 0 0 0 Y17
N18 1,0 10 0,4 0 0 0 0 0 0 0 0 0 Y18
N19 1,0 10 0,4 0 0 0 0 0 0 0 0 0 Y19
N20 1,0 7,5 0,4 0 0 0 0 0 0 0 0 0 Y20
Trong đó: z1, z2, z3 là kí hiệu của các yếu tố nồng độ axit, thời gian, cấp hạt, nhiệt độ. Các giá trị x1, x2, x3 là các yếu tố được mã hóa theo các phương trình từ (2.6÷2.8).
Bước 4: Xây dựng và kiểm tra mô hình thực nghiệm
Trong bước này sử dụng phương pháp bình phương nhỏ nhất với các phép phân tích hồi quy, phân tích phương sai để xác định giá trị cụ thể của các hệ số trong mô hình hồi quy đa thức, kiểm tra mô hình theo độ tương thích và khả năng làm việc. Với phương pháp bậc 2 tâm xoay được sử dụng thì phương trình hồi quy được lựa chọn có dạng:
y = bo + ∑𝑘𝑗=1𝑏jxj + ∑𝑘𝑗,𝑢=1𝑏
𝑗≠𝑢
juxuxj + … + ∑ 𝑏𝑘1 jjxj2 (2.11)
Các hệ số hồi quy B= [bo, b1, b2, …, bk, b11, b12, … bjj] được xác định theo công thức tổng quát dưới dạng ma trận:
B = [X*X]-1X*Y (2.12) Trong đó X*- ma trận chuyển vị của ma trận kế hoạch.
Để tiện tính toán, công thức này được khai triển thành các công thức ứng dụng tính từng loại hệ số hồi quy. Các hệ số này chỉ là ước lượng của các hệ số hồi quy lý thuyết β0, βj, βju, βjj mà chúng có thể tìm được đối với số thực nghiệm.
Sau khi chạy mô hình, mô hình sẽ tự động kiểm tra tính tương thích của phương trình hồi quy theo tiêu chuẩn Student và Fisher
Bước 5: Tối ưu hóa hàm mục tiêu
Trong bài toán tối ưu, đây là nội dung chính và phức tạp để tìm giá trị cực trị, nhưng với sự trợ giúp của mô hình sẽ thu được tọa độ các điểm cực trị của hàm mục tiêu thông qua giải hệ phương trình tuyến tính các đạo hàm riêng bậc nhất của hàm mục tiêu y theo từng yếu tố ảnh hưởng xj (j= 1, 2, …k):
Bước 6: Kiểm chứng bằng thực nghiệm
Để khẳng định tính đúng đắn và độ tin cậy của kết quả mô hình nghiên cứu, tiến hành thực nghiệm vào điểm tối ưu và kiểm định sự phù hợp của giá trị tối ưu xác định bởi phương trình hồi quy so với kết quả thực nghiệm.