CHƯƠNG 4: CHỤP ẢNH DAO ĐỘNG CỦA NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ NI-TƠ53 ▼ Các bước tiến hành
4.3. Tái tạo hình ảnh hàm sóng của phân tử ứng với từng chiều dài liên kết R i 54 Kết luận
Dùng phương pháp chụp ảnh cắt lớp trên cơ sở lý thuyết của phép biến đổi Fourier ngược (bộ code TOMOGRAPHY) (xem lại chương 2).
● Tạo 7 thư mục - TOMO_800_TTCB
- Tomo_1300_kc0 (2.0) (N-N (0))
- Tomo_1300_kc1 (2.1) (N-N (1))
- Tomo_1300_kc2 (2.2) (N-N (2))
- Tomo_1300_kc2_TTCB (2.2.2) (N-N (TTCB))
- Tomo_1300_kc3 (2.3) (N-N (3))
- Tomo_1300_kcmax (2.4) (N-N (4))
● Trong mỗi thư mục chạy các chương trình máy tính về chụp cắt lớp (xem lại lý thuyết chương 2)
Các chương trình máy tính này được viết bằng ngôn ngữ Fortran, bởi nhóm của PGS.TSKH. Lê Văn Hoàng (ĐHSP TpHCM) như sau:
- Dipabinitio.f;
- InverseN2abinitioK.f;
(hai tập tin Dipabinitio.f và InverseN2abinitio.f chứa trong thư mục con dipole_Lew_tomography_step_0).(Tập tin InverseN2abinitio.f chỉ chạy một lần cho laser 800 nm ứng với trạng thái cơ bản).
- dx_jump_step_1a.f;
- dy_jump_step_1b.f;
- Dipole_N2_parallel_step_2a.f;
- Dipole_N2_perp_step_2b.f;
- Diphhg_step_3.f;
- extracted wave_step_4.f;
► Kết quả
4.3.1. Kết quả moment lưỡng cực của nguyên tử trong phân tử ni-tơ - Moment lưỡng cực của nguyên tử cất trong 19 tập tin fort.1801, fort.1802, … đến fort.1819 trong mỗi thư mục nói trên, là tập tin đầu vào (input) của extracted wave_step_4.f.
- Mỗi tập tin fort.18XX có dung lượng 4,05 KB gồm 67 dòng đối với laser 1300 nm và 45 dòng đối với laser 800 nm , mỗi dòng có 3 cột:
- Cột 1: là bậc sóng hài, bắt đầu từ bậc 17, 19, 21, …
- Cột 2: thành phần lưỡng cực song song trong hệ quy chiếu gắn với phân tử.
- Cột 3: thành phần lưỡng cực vuông góc trong hệ quy chiếu gắn với phân tử.
4.3.2. Kết quả HOMO thu được từ tín hiệu HHG
Kết quả HOMO thu được từ tín hiệu HHG cất trong tập tin wf_TOMO.dat trong mỗi thư mục nói trên, tập tin này có dung lượng 1,03 MB, có 14641 dòng, mỗi dòng có 3 cột:
- Cột 1: là tọa độ x.
- Cột 2: là tọa độ y.
- Cột 3: là giá trị của hàm sóng (wave function).
Minh họa các hàm sóng HOMO thu được, bằng Origin như sau:
♦Trường hợp laser 800 nm: thư mục TOMO_800_TTCB
** Hàm sóng HOMO được tạo từ 19 tập tin chứa lưỡng cực dịch chuyển lý thuyết (dipole-spher_0.dat, dipole-spher_5.dat, dipole-spher_10.dat …, dipole-spher_90.dat) bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp (tomography), theo TS. Nguyễn Ngọc Ty gọi là hàm sóng chính xác chỉ làm một lần cho laser 800 nm, đối với phân tử ni-tơ ở trạng thái cơ bản. Tên tập tin chứa dữ liệu hàm sóng chính xác như trên hình 4.1
(wf_dipole_theory_tomography.opj), thuộc thư mục
TOMO_800_TTCB\dipole_Lew_tomography_step_0.
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng là: Pwf _ Pwf (TTCB)=3,8 a.u. xem trong tập tin wf_dipole_theory_tomo_kc.opj cùng vị trí như tập tin trên.
** Hàm sóng được tạo từ lưỡng cực dịch chuyển mô phỏng bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp gọi là hàm sóng mô phỏng: Tên tập tin chứa dữ liệu hàm sóng mô phỏng là wf_simulation.opj (hình 4.2).
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng là: Pwf _ Pwf (TTCB)=3,867 a.u. xem trong tập tin wf_simulation_kc.opj.
H.4.2: Hàm sóng mô phỏng - laser 800 nm - TTCB
Hình 4.1: Hàm sóng chính xác
H. 4.3: Hàm sóng lý thuyết-laser
** Hàm sóng được tính từ Gaussian, theo Thầy: PGS.TSKH. Lê Văn Hoàng gọi là hàm sóng lý thuyết (trong hình 2.3.4 [20], hình 2.3.5 và hình 2.3.6 (chương 2) gọi là hàm sóng chính xác). Tên tập tin chứa dữ liệu hàm sóng lý thuyết như trên hình 4.3
(wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục
TVI_N2_laser_800_30\TVI_N2_kc_2_slide_TTCB\TVI_N2_theta_90.
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng là: Pwf _ Pwf (TTCB)=3,72 a.u. xem trong tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj cùng vị trí như tập tin trên.
- Sai số về khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng (viết tắt là kc_2p) giữa hàm sóng mô phỏng và hàm sóng lý thuyết là 3,92 %.
- Sai số về kc_2p giữa hàm sóng mô phỏng và hàm sóng chính xác là 1,7 %.
♦ Trường hợp laser 1300 nm: thư mục TOMO_1300 (xem lại danh mục hình ảnh chương 4)
▪Thư mục Tomo_1300_kc0 (2.0): (xem ký hiệu ở đầu của phần 4.3)
kc0 nghĩa là khoảng cách giữa hai hạt nhân ni-tơ là: N-N(0) = 1,0518 A0=1,988 a.u.
** Hàm sóng lý thuyết (hình 4.4). Tên tập tin như trên hình 4.4
(wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục
TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_0_slide_7\TVI_N2_theta_90.
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,48 a.u. xem trong tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj cùng vị trí như tập tin trên.
** Hàm sóng mô phỏng (hình 4.5). Tên tập tin là wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.0).
H.4.4: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc0
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,46 a.u. xem trong tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc (2.0).
- Sai số về kc_2p giữa hàm sóng mô phỏng và hàm sóng lý thuyết là: 0,6 %.
▪ Thư mục Tomo_1300_kc1 (2.1)
kc1 nghĩa là khoảng cách giữa hai hạt nhân ni-tơ là: N-N (1)=1,077 A0=2,036 a.u.
** Hàm sóng lý thuyết (hình 4.6). Tên tập tin như trên hình 4.6 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục:
TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_1_slide_11\TVI_N2_theta_90.
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,6 a.u. xem trong tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj cùng vị trí như tập tin trên.
** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.7. Tên tập tin là wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.1).
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,6 a.u. xem trong tập tin H.4.6: Hàm sóng lý thuyết –laser
1300 nm – kc1
H.4.5: Hàm sóng mô phỏng - - laser 1300 nm – kc0
- Sai số về kc_2p giữa hàm sóng mô phỏng và hàm sóng lý thuyết là: 0,0 %.
▪ Thư mục Tomo_1300_kc2 (2.2)
kc2 nghĩa là khoảng cách giữa hai hạt nhân Ni-tơ là: N-N (2)=1,099 A0=2,078 a.u.
** Hàm sóng lý thuyết: hình 4.8. Tên tập tin như trên hình 4.8 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục:
TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_2_slide_13\TVI_N2_theta_90.
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,72 a.u. xem trong tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj cùng vị trí như tập tin trên.
H.4.8: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2
H.4.7: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kc1
** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.9. Tên tập tin là wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.2).
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,734 a.u. xem trong tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc thư mục (2.2).
- Sai số về kc_2p giữa hàm sóng mô phỏng và hàm sóng lý thuyết là: 0,38 %.
▪Thư mục Tomo_1300_kc2_TTCB (2.2.2)
kc2_TTCB nghĩa là khoảng cách giữa hai hạt nhân ni-tơ là: N-N (TTCB)=1,105 A0=2,089 a.u.
** Hàm sóng lý thuyết: hình 4.10. Tên tập tin như trên hình 4.10 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục:
TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_2_slide_TTCB\TVI_N2_theta_90.
H.4.9: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kc2
H.4.10: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2_TTCB
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,72 a.u. xem trong tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj cùng vị trí như tập tin trên.
** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.11. Tên tập tin wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.2.2).
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,734 a.u. xem trong tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc thư mục (2.2.2).
- Sai số về kc_2p giữa hàm sóng mô phỏng và hàm sóng lý thuyết là: 0,38 %.
▪ Thư mục Tomo_1300_kc3 (2.3)
kc3 nghĩa là khoảng cách giữa hai hạt nhân ni-tơ là: N-N (3)=1,143 A0=2,16 a.u.
** Hàm sóng lý thuyết: hình 4.12. Tên tập tin như trên hình 4.12 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục:
TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_3_slide_17\TVI_N2_theta_90.
H.4.11: Hàm sóng mô phỏng – laser – 1300 nm – kc2_TTCB
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,84 a.u. xem trong tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj cùng vị trí như tập tin trên.
** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.13. Tên tập tin là wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.3).
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,867 a.u. xem trong tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc thư mục (2.3).
- Sai số về kc_2p giữa hàm sóng mô phỏng và hàm sóng lý thuyết là: 0,52 %.
▪ Thư mục Tomo_1300_kcmax (2.4)
kcmax nghĩa là khoảng cách giữa hai hạt nhân ni-tơ là: N-N (4)=1,167 A0 = 2,21 a.u.
** Hàm sóng lý thuyết: hình 4.14. Tên tập tin như trên hình 4.14 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục:
H.4.13: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kc3
H.4.12: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc3
TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_max_slide_21\TVI_N2_theta_90.
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =3,96 a.u. xem trong tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj cùng vị trí như tập tin trên.
** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.15. Tên tập tin là wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.4).
- Khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng: Pwf _ Pwf =4 a.u. xem trong tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc thư mục (2.4).
- Sai số về kc_2p giữa hàm sóng mô phỏng và hàm sóng lý thuyết là: 1 %.
♦ Nhận xét
► Qua các kết quả trên ta thấy:
- Đối với với laser có bước sóng 800 nm có sai số về kc_2p giữa hàm sóng mô phỏng so với hàm sóng lý thuyết là 3,92 % và sai số 1,7 % so với hàm sóng chính xác.
H.4.15: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kcmax
H.4.14: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm - kcmax
- Đối với laser có bước sóng 1300 nm có sai số về kc_2p giữa hàm sóng mô phỏng và hàm sóng lý thuyết như sau:
Đối với kc0 có sai số là 0,6 %.
Đối với kc1 có sai số là 0 %.
Đối với kc2 có sai số là 0,38 %.
Đối với kc2_TTCB có sai số là 0,38 %.
Đối với kc3 có sai số là 0,52 %.
Đối với kcmax có sai số là 1 %.
Vậy laser có bước sóng càng dài, chất lượng hình ảnh HOMO tìm lại bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp càng tốt (sai số nhỏ hơn) (thêm một minh chứng cho phần 2.3 thuộc chương 2).
► Ta gọi tỷ số giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng mô phỏng và khoảng cách N-N đưa vào là m: _
_
wf wf
P P
m= N N ,
- Đối với trường hợp kc0: m0 = 3,46 /1,99 = 1,74, - Đối với trường hợp kc1: m1 = 3,6 /2,036 = 1,77, - Đối với trường hợp kc2: m2 = 3,734 /2,078 = 1,8, - Đối với trường hợp kc2_TTCB: m2_TTCB = 3,734 /2,089 = 1,79, - Đối với trường hợp kc3: m3 = 3,867 /2,16 = 1,79, - Đối với trường hợp kcmax: m4 = 4,0 /2,205 = 1,81.
► Ta gọi tỷ số giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng lý thuyết (tính từ Gaussian) và khoảng cách N-N đưa vào là p: _
_
wf wf
P P
p= N N ,
- Đối với trường hợp kc0: p0 = 3,48 /1,99 = 1,75, - Đối với trường hợp kc1: p1 = 3,6 /2,036 = 1,77, - Đối với trường hợp kc2: p2 = 3,72 /2,078= 1,79, - Đối với trường hợp kc2_TTCB: p2_TTCB = 3,72 /2,089= 1,78, - Đối với trường hợp kc3: p3 = 3,84 /2,16 = 1,78, - Đối với trường hợp kcmax: p4 = 3,96 /2,205= 1,8.
► Kết luận:
Hàm sóng HOMO thu được từ HHG mô phỏng bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp chỉ cho hình dạng HOMO đồng dạng với HOMO thực đưa vào, với hệ số đồng dạng xấp xĩ 1,8 đối với phân tử ni-tơ (xem lại hình 2.3.6 ở chương 2).
Đối với phân tử ni-tơ phương pháp này cho tìm lại khoảng cách liên hạt nhân bằng cách chia khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng cho hệ số đồng dạng nói trên (là 1,8).
4.3.3. Kết quả chuyển động nguyên tử thu được từ HHG mô phỏng
Từ HOMO của phân tử ứng với các khoảng cách trong quá trình dao động trên; bằng GAUVIEW ta có thể nhìn thấy trực quan sự biến đổi của HOMO trong quá trình dao động của phân tử, nghĩa là nhìn thấy chuyển động nguyên tử trong phân tử ni-tơ trong quá trình dao động của phân tử.
Hình ảnh chuyển động của nguyên tử được cất trong tập tin N2_animation_output.gif, sau đây là 2 ảnh tĩnh của quá trình chuyển động đó:
H.4.16: N2_kc0_lk3_V1.png H.4.17: N2_kcmax_lk2_V6.png
Kết luận
Trong luận văn này, với tên đề tài “Chụp ảnh chuyển động nguyên tử trong phân tử ni-tơ bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn – lý thuyết và mô phỏng”, tôi đã giải quyết được các mục tiêu nghiên cứu đã đề ra với những kết quả cụ thể như sau:
- Mô phỏng được HHG phát xạ do tương tác giữa phân tử với chùm laser xung cực ngắn cường độ cao cho trường hợp phân tử ni-tơ được định phương cố định, khảo sát dáng điệu của phổ sóng hài bậc cao (sự phụ thuộc của cường độ vào tần số), có các đặc trưng như lý thuyết tiên đoán (miền plateau, điểm dừng) khảo sát sự phụ thuộc của cường độ sóng hài vào góc định phương phù hợp với một số các số liệu thực nghiệm có được hiện nay.
- Tái tạo được hình ảnh HOMO của phân tử ni-tơ ở thể khí bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp từ dữ liệu HHG sử dụng nguồn laser có độ dài xung 30 fs, bước sóng 1300 nm và cường độ đỉnh 2 10 W/cm× 14 2, sau đó so sánh với HOMO lý thuyết ban đầu khẳng định thêm hiệu quả của phương pháp cắt lớp, cũng như chứng minh thêm bước sóng laser càng dài, chất lượng ảnh càng tốt - hình ảnh HOMO thu được có dạng giống với đã được tính toán bằng lý thuyết, và rút ra được thông tin khoảng cách liên hạt nhân N - N trong phân tử N2 từ phương pháp chụp ảnh cắt lớp.
- Có thể tái tạo tương đối chính xác một quá trình dao động của nguyên tử trong phân tử ni-tơ từ dữ liệu HHG.
Hướng phát triển
Luận văn có thể tiếp tục nghiên cứu theo các hướng sau:
- Phát triển mô hình tính toán HHG có tính đến đóng góp của các lớp electron bên trong [24]; sự dao động của các nguyên tử [21]; chùm laser không đơn sắc, có nhiều bước sóng khác nhau [6].
- Chụp ảnh từ dữ liệu HHG có tính đến các lớp electron bên trong [27].