CHƯƠNG II: NGHIÊN CỨU CÁC TÍNH CHẤT ĐỘNG HỌC CHO LASER TỬ NGOẠI SỬ DỤNG TINH THỂ Ce:LiCAF
2.1. Mô hình lý thuyết cho động học phát xạ laser đa bước sóng
Động học phát xạ cho laser phát băng rộng (phát ra trên một dải tần số hoặc vùng bước sóng rộng) sử dụng môi trường hoạt chất như: chất màu hữu cơ, Cr:LiSAF, Cr:LiCAF, Ti:Sapphire... nhờ việc giải hệ phương trình tốc độ đa bước sóng đã được nghiên cứu [102-105]. Từ kết quả đó, trong nghiên cứu này, chúng tôi kế thừa các hệ phương trình tốc độ đa bước sóng để thực hiện các nghiên cứu động học phát xạ với môi trường hoạt chất Ce:LiCAF.
2.1.1. Sơ đồ các mức năng lượng của ion Ce3+ pha tạp trong nền Fluoride Sơ đồ cấu trúc các mức năng lượng và dịch chuyển điện tử của ion Ce3+
trong nền Fluoride được chỉ ra trong Hình 2.1 [60, 71].
Khi pha tạp vào trong môi trường tinh thể, ion Ce3+ thường sẽ có hóa trị ba với một điện tử ở lớp vỏ hóa trị 4f1, như vậy cấu hình điện tử của ion Ce3+ được biểu diễn: …4f15s25p6 [51]. Tại mức laser dưới, tồn tại 2 trạng thái spin – quỹ đạo bao gồm 2F7 / 2và 2F5 / 2, hai mức này cách nhau một khoảng 2253 cm-1 [60- 64]. Trạng thái kích thích đầu tiên của ion Ce3+ được hình thành do sự dịch chuyển của điện tử ở lớp 4f lên lớp 5d, cấu trúc lớp 5d cũng bị phân chia do
tương tác spin - quỹ đạo thành 2D3 / 2và 2D5 / 2 lần lượt nằm tại 49737 cm-1 và 52226 cm-1. Electron ở lớp 5d khi được kích thích có thể vượt ra ngoài lớp vỏ 5s5p6, dẫn đến khi có sự tương tác mạnh bởi trường điện từ gây ra bởi chất nền có thể làm ảnh hưởng đến bản chất của các dải 5d. Hơn nữa, khoảng cách năng lượng giữa các mức laser trên và mức laser dưới của Ce3+ lớn (từ 20000 đến 30000 cm-1) cho nên xác suất của những dịch chuyển không bức xạ đa phonon thấp, điều này dẫn đến hiệu suất lượng tử cao (90%) [86, 87].
Hình 2.1. Sơ đồ cấu trúc mức năng lượng và chuyển dời của ion Ce3+ trong nền fluoride [71].
Laser tử ngoại sử dụng môi trường tinh thể Ce:Fluoride có thể được coi như hoạt động dựa trên nguyên lý 4 mức năng lượng, khi được kích thích quang học, điện tử (ion Ce3+), tùy thuộc vào năng lượng hấp thụ điện tử dịch chuyển từ mức năng lượng cơ bản 2F5/2 (4f1) lên các mức năng lượng kích thích 2D(5d1).
Trong các mức năng lượng ở trạng thái kích thích 2D(5d1) bao gồm các mức năng lượng con 2Eg, 2T2g. Sau khi phục hồi không phát xạ từ các mức cao hơn trong dải 2D(5d1) về mức năng lượng thấp nhất ở trạng thái kích thích 5d1, nhờ dịch chuyển 5d1 4f1 laser phát xạ trọng vùng tử ngoại, bước sóng laser phụ thuộc vào các mức năng lượng con của dải 2F5/2. Trong các tính toán lý thuyết, hai mức năng lượng 2D(5d1), 2F(4f1) là các mức rộng và mở rộng đồng nhất.
2.1.2. Hệ phương trình tốc độ đa bước sóng mô tả động học phát xạ laser Hệ phương trình tốc độ đa bước sóng phản ánh các quá trình vật lý của phát xạ laser như: sự biến thiên độ tích lũy của các mức laser, sự biến thiên của cường độ laser trong BCH, ... Hệ phương trình này được xây dựng cho hai mức laser rộng với mô hình tính toán động học phát xạ laser cho BCH Fabry-Perot gồm môi trường khuếch đại chiều dài l, hai gương phẳng có hệ số phản xạ R1, R2, chiều dài buồng cộng hưởng L.
Mô hình tính toán này được giả thiết rằng mức laser trên và mức laser dưới là mở rộng đồng nhất, bỏ qua các hiệu ứng hấp thụ tại bước sóng bơm và bước sóng laser ở trạng thái kích thích và không tồn tại tâm màu. Tinh thể được bơm quang học với cấu hình bơm dọc bằng xung bơm dạng Gauss với phân bố bên trong tinh thể là đồng nhất.
Các nghiên cứu trước đây chỉ ra rằng, hệ phương trình tốc độ biểu diễn sự biến thiên độ tích lũy của mức laser trên và cường độ phát xạ laser tại một bước sóng đơn thứ i như sau [93, 102-105]:
[∫ ] [ ∫ ] (2.1)
[ ] (2.2)
N=N0+N1 (2.3
Để biểu diễn cho phát xạ băng rộng với n bước sóng khác nhau, hệ phương trình tốc độ được viết lại dưới dấu tổng:
[∑ ] [∑ ] (2.4)
[ ∑ ( ) ] (2.5)
N=N0+N1 (2.6)
N0, N1 là độ tích lũy của ion ở mức cơ bản và mức laser trên (cm-3);
N=N0+N1 là tổng số ion hoạt chất của môi trường khuếch đại (cm-3).
Ii là cường độ laser trong BCH tại bước sóng λi (photon.cm-2.s-1);
Rp là tốc độ bơm được xác định biểu thức sau [93]:
02
2
4ln 2
absexp
p p
p p
t t P
R t P t
E V E V
(2.7)
Pabs=Pin[1-exp(-αal)] là công suất laser bơm được hấp thụ bởi môi trường hoạt chất, Pin là công suất laser bơm,
αa là hệ số hấp thụ của môi trường khuếch đại tại bước sóng laser bơm (cm-1);
τp là độ rộng xung laser bơm dạng Gauss ,
t0 là tọa độ đỉnh trong biểu diễn thời gian xung bơm;
Ep=hc/λp là năng lượng photon bơm;
V=πr2l là thể tích của vùng được bơm trong môi trường hoạt chất, r là bán kính vết bơm;
σai, σei là tiết diện hấp thụ và tiết diện phát xạ tại bước sóng laser λi (cm2);
τ là thời gian sống huỳnh quang của ion ở mức kích thích;
τt là thời gian đi-về trong một chu trình BCH.
β là hệ số mất mát do gương của BCH,
Phương trình (2.1) biểu diễn sự biến thiên độ tích lũy của mức laser trên, số hạng thứ 2 đặc trưng cho độ tích lũy ở mức laser trên, khi điện tử được chuyển dời từ trạng thái cơ bản lên trạng thái kích thích nhờ quá trình bơm quang học, phụ thuộc vào tiết diện hấp thụ tại từng bước sóng; số hạng thứ 3 đặc trưng cho sự chuyển dời điện tử từ trạng thái kích thích xuống trạng thái cơ bản, bao gồm phát xạ tự phát và phát xạ cưỡng bức.
Phương trình (2.2) biểu diễn sự biến thiên cường độ laser trong BCH. Số hạng thứ nhất đặc trưng cho khả năng khuếch đại của môi trường trong một chu trình BCH. Số hạng thứ 2 biểu diễn mất mát gây ra bởi gương trong BCH (β), một trong những điều kiện để có phát xạ laser là hệ số khuếch đại lớn hơn hệ số mất mát. AiN1(t) là đại lượng biểu thị sự đóng góp của bức xạ tự phát khởi đầu cho quá trình phát laser, giá trị Ai rất nhỏ và ít bị ảnh hưởng với các bước sóng khác nhau nên có thể lấy như nhau cho mọi bước sóng.
Trong phương trình (2.5), với việc thay đổi giá trị của hệ số mất mát do gương β theo đặc trưng của từng BCH, hệ phương trình tốc độ có thể mô tả được chế độ phát laser, như băng rộng và băng hẹp. Tùy thuộc vào các thông số BCH, có thể đánh giá được các đặc trưng phát xạ laser như: ngưỡng phát, cường độ
laser, độ rộng phổ, độ rộng xung,... Sự mất mát trongg BCH được đặc trưng bởi mất mát do gương và mất mát do chiều dài BCH, được đặc trưng bởi thời gian đi-về trong BCH.
Các nghiên cứu động học phát xạ cho laser tử ngoại được thực hiện bằng việc giải hệ phương trình tốc độ mở rộng từ (2.4) đến (2.6) cho môi trường Ce:LiCAF sử dụng ngôn ngữ Matlab. Số phương trình n được sử dụng để giải bài toán động học phụ thuộc vào vùng bước sóng phát xạ (280-320 nm) được lựa chọn và bước chia theo bước sóng, lên đến 200 phương trình con cho các tính toán động học phát xạ băng rộng.
2.1.3. Thông số tính toán động học phát xạ sử dụng môi trường tinh thể Ce:LiCAF
Để nghiên cứu động học phát xạ laser tử ngoại Ce:LiCAF các thông số sử dụng trong tính toán (bao gồm môi trường hoạt chất và BCH) được lấy từ thông số của các linh kiện thực nghiệm hiện có tại phòng thí nghiệm Quang tử - Viện Vật lý được trình bày trong Bảng 2.1. Các giá trị như tiết diện hấp thụ và tiết diện phát xạ cho từng bước sóng laser được bổ sung trong Phụ lục A.
Bảng 2.1. Các thông số sử dụng trong nghiên cứu động học cho laser tử ngoại Ce:LiCAF [71, 94].
Đại lƣợng (đơn vị) Giá trị
Nồng độ ion Ce3+ (%mol) 1
Mật độ Ce3+ (cm-3) 3x1017
Chiều dài tinh thể (mm) 10
Độ hấp thụ tại bước sóng laser bơm 266 nm, αa (cm-1) 3,7 Tiết diện hấp thụ tại bước sóng laser 290 nm, σai (cm2) 2,6 x10-19 Tiết diện phát xạ σei tại bước sóng laser 290 nm (cm2) 9,6x10-18
Chiết suất tinh thể n 1,41
Thời gian sống huỳnh quang, (ns) 30
Hệ số phát xạ tự phát Ai (cm.s−2) 10−10
Bước sóng laser bơm p (nm) 266 Bán kính vết bơm trên bề mặt tinh thể (mm) 1
Xung bơm dạng Gauss, độ rộng xung (ns) 7
Hệ số phản xạ gương cuối R1 (%) 100
Hệ số phản xạ gương ra R2 (%) 30; 25; 14
Cách tử (vạch/mm) 2400