Đồng vị Năng lượng tia [MeV]
Hoạt độ [Bq]
Tốc độ phát [s-1]
Americium-241 0.060 3.40E03 1.22E03 Cadmium-109 0.088 1.69E04 6.12E02
Cobalt-57 0.122 6.06E02 5.18E02
Cerium-139 0.166 7.94E02 6.34E02 Mercury-203 0.279 1.39E03 1.13E03
Tin-113 0.392 2.60E03 1.69E03
Strontium-85 0.514 3.13E03 3.08E03 Caesium-137 0.662 2.90E03 2.46E03
Yttium-88 0.898 5.48E03 5.15E03
Cobalt-60 1.173 3.48E03 3.47E03
Cobalt-60 1.333 3.48E03 3.48E03
Yttium-88 1.836 5.48E03 5.44E03
Tiến hành đo mẫu chuẩn trên hệ phổ kế gamma ta sẽ xác định được các đỉnh năng lượng dùng để chuẩn năng lượng được nêu trong Bảng 3.6.
Bảng 3.6. Các đỉnh gamma được chọn để chuẩn năng lượng và vị trí cực đại (kênh) tương ứng.
Nguồn Năng lượng [keV] Kênh
57Co 122 366
137Cs 662 1984
60Co 1173 3520
60Co 1332 3998
Chương trình Genie 2000 sẽ thực hiện việc xác định đường chuẩn năng lượng. Với mỗi đỉnh năng lượng được chọn, nhập số liệu năng lượng bức xạ gamma, chương trình xử lí phổ, xác định vị trí cực đại, từ tập hợp các số liệu về năng lượng và vị trí cực đại thu được sau khi phân tích phổ gamma của các nguồn chuẩn. Cuối cùng, ta thu được đường chuẩn năng lượng (Hình 3.6) của hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị bán dẫn HPGe.
Hình 3.6. Đường chuẩn năng lượng.
3.3.2. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi
Đường cong hiệu suất ghi là đường mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi vào năng lượng bức xạ gamma. Có thể xác định hiệu suất ghi của detector bằng tính tốn lý thuyết
hoặc đo đạc thực nghiệm. Với detector thông dụng do hãng Canberra sản xuất có thể sử dụng hàm khớp sau:
ln[ηh(E)] = a0 + a1.ln(E) + a2.[ln(E)]2 + a3.[ln(E)]3 + a4.[ln(E)]4…. (2.2) Trong đó: ηh(E) là hiệu suất ghi của detector ứng với đỉnh năng lượng E;
E là năng lượng tia gamma; ai là các hệ số làm khớp.
Dựa trên phổ năng lượng thu được sau khi phân tích mẫu chuẩn ở trên, ta tiến hành xác định diện tích đỉnh hấp thụ tồn phần của bức xạ gamma ứng với các đỉnh năng lượng và thu được kết quả được nêu ra trong Bảng 3.7.
Bảng 3.7. Diện tích đỉnh hấp thụ tồn phần của các đỉnh năng lượng được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi.
Đồng vị Năng lượng [keV] Diện tích đỉnh Sai số
241Am 60 2.06E04 166
57Co 122 1.32E03 73
137Cs 662 9.06E03 101
60Co 1173 6.31E03 84
60Co 1332 5.47E03 75
Thời gian đo tđo = 2600s ta xác định được hiệu suất ghi của hệ đo với từng đỉnh năng lượng tương ứng như sau:
Bảng 3.8. Hiệu suất ghi của hệ đo với các đỉnh năng lượng.
Đồng vị T1/2 E [keV] Xác suất phát [%] Hiệu suất ghi [%]
Am-241 458y 60 35.88 0.65
Co-57 271d 122 85.47 0.71
Cs-137 30y 662 84.82 0.15
Co-60 5.27y 1173 100 0.09
Sử dụng phần mềm Genie 2000 để chuẩn hiệu suất ghi ta thu được đường cong hiệu suất như hình 3.7.
Hình 3.7. Đường cong hiệu suất ghi.
Hàm số mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần vào năng lượng của bức xạ gamma có dạng:
Ln[ηhE] = -35.33 + 16.57lnE – 2.885[lnE]2 + 0.1567[lnE]3 (3.8)
3.3.3. Xác định các đồng vị phóng xạ có trên lá Havar
Do mỗi nguyên tố phóng xạ đều phát ra những đỉnh năng lượng đặc trưng, vì vậy, để xác định các nguyên tố phóng xạ trong một mẫu phân tích ta cần sử dụng thư viện các đồng vị kết hợp với phổ gamma thu được khi phân tích trên hệ phổ kế gamma.
Cụ thể ở đây, để xác định các đồng vị phóng xạ có trên lá Havar, ta sẽ dựa trên Bảng 3.4 để nắm được các đồng vị phóng xạ có thể tạo thành trong q trình tương tác của chùm proton và neutron thứ cấp với lá Havar. Sau đó, ta tiến hành phân tích lá Havar trên hệ phổ kế gamma, xác định các đỉnh năng lượng và diện tích đỉnh hấp thụ tồn phần của từng đỉnh năng lượng. Kết hợp 2 dữ liệu trên cùng với thư viện đồng vị phóng xạ ta sẽ xác định được các đồng vị phóng xạ có trên lá Havar cần phân tích. Thư
viện được sử dụng ở đây là thư viện NNDC (National Nuclear Data Center) của phịng thí nghiệm quốc gia Brookhaven tại địa chỉ http://www.nndc.bnl.gov/. [24]
Sau đây là ví dụ cụ thể cách xác định đồng vị phóng xạ trên lá Havar.
Theo như Bảng 3.4 thì đồng vị 56Co được tạo thành theo phản ứng 56Fe(p,n)56Co. Tiến hành đo lá Havar trên hệ phổ kế gamma ta sẽ thu được danh sách các đỉnh năng lượng mà các đồng vị phóng xạ trên lá Havar phát ra. Như đã biết thì đồng vị 56Co phát ra đỉnh năng lượng 847 keV, tuy nhiên, nếu chỉ với một đỉnh năng lượng này thì ta chưa thể khẳng định trên lá Havar có mặt đồng vị 56Co. Sử dụng thư viện NNDC ta có được danh sách cùng xác suất phát của từng đỉnh năng lượng mà 56Co có thể phát ra. Tuy nhiên, ta chỉ quan tâm tới các đỉnh năng lượng có hiệu suất phát lớn hơn 10%. Theo đó ta có đỉnh 847 keV với xác suất phát 99.9399%, 1037 keV (14.05% ), 1238 keV (66.46%), 1771 keV (15.41%). Đối chiếu với kết quả phân tích lá Havar trên hệ phổ kế gamma ta nhận thấy ngoài đỉnh 847 keV còn xuất hiện đỉnh 1037 keV, 1238 keV và 1771 keV. Qua đó, ta có thể khẳng định lá Havar có đồng vị 56Co.
Dưới đây là đặc trưng của từng đồng vị phóng xạ có thể có trên lá Havar. Bảng 3.9. Danh sách các đồng vị phóng xạ sinh tra trên lá Havar.
Đồng vị Chu kỳ bán rã Phản ứng hạt nhân tạo đồng vị Đỉnh năng lượng phát (keV) Xác suất phát đỉnh năng lượng (%) 51Cr 27.7 ngày 50Cr(n,γ)51Cr, 54Fe(n,α)51Cr, 52Cr(n,2n)51Cr 320 9.9 52Mn 5.6 ngày 52Cr(p,n)52Mn 511 744 935 1434 59.2 90 94.5 100 54Mn 312 ngày 54Cr(p,n)54Mn, 54Fe(n,p)54Mn, 55Mn(n,2n)54Mn 834 99.9
57Co 271.7 ngày 57Fe(p,n)57Co,
58Ni(n,pn)57Co,
58Ni(p,2p)57Co,
60Ni(p,α)57Co
122 85.6
58Co 70.86 ngày 58Fe(p,n)58Co,
58Ni(n,p)58Co, 59Co(p,pn)58Co, 59Co(n,2n)58Co 811 99.45 57Ni 35.6 giờ 58Ni(p,d)57Ni 1377 81.7 95mTc 61 ngày 95Mo(p,n)95mTc, 96Mo(p,2n)95mTc 204 582 835 63.2 30 26.6 96Tc 4.28 ngày 96Mo(p,n)96Tc, 97Mo(p,2n)96Tc 778 849 99.76 98 182Re 2.6 ngày 182W(p,n)182Re 229 1121 1231 25.8 17.5 14.9 183Re 70 ngày 184W(p,3nγ)183Re, 183W(p,n)183Re 162 23.36 184Re 35.4 ngày 183W(p,n)184Re 792 903 37.7 38.1
Với cách làm tương tự như đồng vị 56Co đã được đưa ra ở trên, kết hợp với đặc trưng của từng đồng vị ta có thể dễ dàng xác định được các đồng vị phóng xạ có trên lá Havar.
Phương pháp xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ trên lá Havar
Sau khi đã xác định được những đồng vị phóng xạ có trên lá Harvar, ta tiến hành xác định hoạt độ của từng đồng vị A[Bq] theo công thức (2.1):
A = N
Iγηℎ(E)fsumt (2.1) Trong đó:
ηh(E) là hiệu suất ghi đối với tia γ được đo;
Iγ là hiệu suất phát gamma ứng với năng lượng Eγ; N: diện tích (số đếm) của đỉnh năng lượng quan tâm. T: thời gian đo mẫu (s)
Hiệu ứng trùng phùng tổng là hiệu ứng xảy ra khi hai hoặc nhiều hơn hai tia gamma được phát ra cùng đến detector trong khoảng thời gian phân giải của detector và được ghi nhận như là một xung duy nhất. Hiệu ứng trùng phùng tổng không phụ thuộc vào hoạt độ nguồn. Hiệu ứng trùng phùng làm trùng phùng thêm hoặc trùng phùng mất từ năng lượng đỉnh toàn phần của tia gamma và như vậy việc xác định năng lượng đỉnh toàn phần sẽ sai [7] [8] [9]. Tuy nhiên, hệ số hiệu chỉnh trùng phùng tổng phụ thuộc vào từng loại detector, yếu tố hình học và chuỗi phần rã của từng hạt nhân, việc xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng là bài tốn khơng hề đơn giản và mất tương đối nhiều thời gian, do đó trong phạm vi Luận văn này, chúng tôi giả sử hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng tổng bằng 1.
Trong công thức (2.1), đại lượng ηh(E) được xác định theo công thức (3.1), đại lượng xác suất phát Iγ có thể xác định dựa trên thư viện NNDC. Đại lượng N được xác định theo công thức N = NT - NB với NB là số đếm phông, NT là số đếm tổng của tia γ được đo. Ở đây, NB = 0 do các đỉnh năng lượng mà ta quan tâm khơng có trong tự nhiên. Vì vậy, khi tính tốn hoạt độ của các đồng vị phóng xạ có trên lá Havar ta không cần quan tâm tới phông tự nhiên.
3.3.4. Kết quả thực nghiệm xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ trên lá Havar
Thời gian đo mẫu t = 21 s
Bảng 3.10. Kết quả xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ trên lá Havar.
Đồng vị T1/2 Năng lượng tia γ (keV) Xác suất phát (%) Hiệu suất ghi (%) Số đếm Hoạt độ (kBq)
51Cr 27.7 d 320 9.91 0.345 0 0 52Mn 5.59 d 1434 100 0.0796 0 0 54Mn 312 d 835 99.98 0.121 4.12E+003 ± 72.29 161.98 ± 2.84 56Co 77.2 d 847 99.9 0.119 7.62E+003 ± 132.86 303.99 ± 5.30 57Co 272 d 122 85.6 0.718 1.52E+005 ± 425.99 1176.93 ± 3.30 58Co 70.9 d 811 99.45 0.124 2.14E+004 ± 171.83 822.01 ±6.60 96Tc 4.28 d 778 99.76 0.129 0 0 57Ni 35.5 h 1377 81.7 0.081 0 0 95mTc 61.0 d 204 63.2 0.533 0 0 182Re 2.6 d 229 25.8 0.482 0 0 184Re 35.4 d 903 38.1 0.112 0 0 Hoạt độ tổng 2464.91 ± 18.04 Theo kết quả bảng 3.10 cho thấy, đối với lá Havar, sau thời gian lưu giữ, chỉ có một số đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã lớn như 54Mn, 56Co, 57Co, 58Co cịn đóng góp vào hoạt độ phóng xạ tổng của lá Havar, trong đó đồng vị 57Co có đóng góp lớn nhất.
Hình 3.8. Tỉ lệ đóng góp hoạt độ các đồng vị phóng xạ trên lá Havar được đo. Như đã trình bày tại Chương 1, tiêu chuẩn và điều kiện miễn trừ, khai báo, cấp Như đã trình bày tại Chương 1, tiêu chuẩn và điều kiện miễn trừ, khai báo, cấp
phép chất phóng xạ nhân tạo như sau:
Chất phóng xạ chứa nhiều hơn một loại nhân phóng xạ nhân tạo thỏa mãn cơng thức sau: 1 1 n i i i X C (1.2) Trong đó:
n là số lượng nhân phóng xạ nhân tạo có trong chất phóng xạ;
Ci: là tổng hoạt độ hoặc hoạt độ riêng của nhân phóng xạ nhân tạo i có trong chất phóng xạ, đơn vị tính là Becơren (Bq) hoặc Becơren trên gam (Bq/g) tương ứng;
Xi: là mức miễn trừ khai báo, cấp giấy phép tương ứng đối với nhân phóng xạ i, đơn vị tính là Becơren (Bq) hoặc Becơren trên gam (Bq/g). Xi được quy định tại Phụ lục I của QCVN 5: 2010/BKHCN.
Bảng 3.11. Mức hoạt độ miễn trừ.
Đồng vị Mức hoạt độ được miễn trừ (kBq)
54Mn 1×103
56Co 1×102
57Co 1×103
58Co 1×103
Như vậy, để được miễn trừ, Tổng hoạt độ lá Havar nói trên phải nhỏ hơn hoặc bằng 3100 kBq. Từ kết quả tại bảng 3.10 cho thấy tổng hoạt độ lá Havar tại thời điểm đo là 2464.91 ± 18.04 kBq, nhỏ hơn mức miễn trừ.
Tuy nhiên, tại thời điểm xác định hoạt độ lá Havar đồng vị 56Co (hoạt độ 303.99 kBq) và 57Co (1176.93 kBq) tại thời điểm đo có hoạt độ trên mức miễn trừ. Khoảng
thời gian cần thiết từ thời điểm xác định hoạt độ đến lúc đạt tới mức miễn trừ cho hai đồng vị này như sau:
t mientru = 𝑇𝑙𝑛(
𝐴 𝐴0)
0,693 (3.9)
Trong đó :
T [ngày] chu kỳ bán rã của đồng vị; A [Bq] hoạt độ đồng vị mức miễn trừ; A0[Bq] hoạt độ đồng vị thời điểm đo. Vậy ta có : t mientru56Co = 𝑇𝑙𝑛( 𝐴0 𝐴) 0,693 = = 77,2 𝑥 𝑙𝑛( 303,99 100 ) 0,693 = 123,8 ngày (3.10) t mientru57Co = 𝑇𝑙𝑛( 𝐴0 𝐴) 0,693 = = 272 𝑥 𝑙𝑛( 1176,93 1000 ) 0,693 = 64 ngày (3.11)
Khuyến cáo: Để đáp ứng đầy đủ các tiêu chí về miễn trừ, nên lưu giữ thêm lá Havar kể từ thời điểm đo hoạt độ tối thiểu 123,8 ngày để đảm bảo yêu cầu xử lý chất thải phóng xạ trước khi thải ra môi trường.
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
KẾT LUẬN:
Mục đích của Luận văn này là khảo sát, đánh giá mức độ đảm bảo an toàn bức xạ trong một quá trình sản xuất thường quy 18F-FDG tại Trung tâm gia tốc - Bệnh viện Trung ương Quân đội 108, đồng thời thực hiện các phép đo và tính tốn nhằm xác định hoạt độ của một số đồng vị phóng xạ có trong các màng mỏng của cửa sổ buồng bia máy gia tốc Cyclone 30 làm cơ sở để đánh giá khoảng thời gian cần thiết phải quản lý và lưu giữ các màng mỏng này như một chất thải phóng xạ trước khi thải ra môi trường.
Luận văn đã giới thiệu lý thuyết sơ lược cấu tạo, nguyên lý hoạt động của máy gia tốc Cyclone 30, quy trình sản xuất dược chất 18F-FDG, các tiêu chuẩn về an toàn bức xạ trong tiếp xúc, vận chuyển chất phóng xạ và quản lý chất thải phóng xạ, trình bày các phương pháp và kết quả ghi đo bức xạ phát ra trong quá trình sản xuất 18F- FDG, phương pháp và kết quả xác định hoạt độ đồng vị phóng xạ có trong các màng mỏng của cửa sổ buồng bia.
Kết quả từ Luận văn này là cơ sở khoa học, tham khảo cho công tác đảm bảo an toàn bức xạ tại Trung tâm máy gia tốc Cyclotron 30MeV cũng như các cơ sở có máy gia tốc khác. Thành công lớn nhất của Luận văn này là đã khảo sát toàn diện các loại bức xạ tiềm năng ảnh hưởng đến nhân viên trong quá trình sản xuất 18F-FDG để từ đó đưa ra các khuyến cáo cho việc che chắn bức xạ, tính tốn liều hấp thụ có thể cho các nhân viên trong một ca làm việc nhằm đưa ra các biện pháp giảm thiểu chiếu xạ không cần thiết cho nhân viên. Ngồi ra, Luận văn cũng bước đầu phân tích, tính tốn hoạt độ của các vật liệu phóng xạ được tạo ra trong buồng bia, trong đó chủ yếu là các màng mỏng cửa sổ buồng bia như các lá Havar, từ đó để có thể tham khảo hoạch định kế hoạch quản lý các vật liệu phóng xạ này một cách an tồn và khoa học phù hợp với các quy định pháp quy của Việt Nam và quốc tế.
HƯỚNG PHÁT TRIỂN CỦA LUẬN VĂN:
Trong tương lai, Luận văn sẽ tiếp tục phát triển theo các hướng:
- Mô phỏng khu vực cửa sổ buồng bia là nơi xảy ra các phản ứng hạt nhân để tính tốn lý thuyết suất liều, liều bức xạ tại khu vực này nhằm có cơ sở so sánh với kết quả tính tốn thực nghiệm;
- Xác định hoạt độ phóng xạ của các đồng vị có trong các vật liệu buồng bia khác;
- Xác định các loại đồng vị phóng xạ trong các mẫu kiểm nghiệm dược chất
18F-FDG được tạo ra;
- Đánh giá liều, suất liều cho các nhân viên trong quá trình bảo dưỡng, sửa chữa máy gia tốc Cyclone 30.
KIẾN NGHỊ:
Từ kết quả đo suất liều bức xạ tại khu vực cửa buồng bia cho thấy, có sự tồn tại của bức xạ neutron do khe hở giữa cửa buồn bia với mặt sàn và do đường ray cửa buồng bia. Do đó, cần có các biện pháp che chắn bổ sung tại các vị trí này, như bố trí các lớp vật liệu có khả năng hấp thụ neutron tại mép đường ray và giữa mép dưới cửa buồng bia với mặt sàn nhằm giảm thiểu việc lọt bức xạ neutron tại khu vực này.
Từ kết quả đo độ nhiễm bẩn phóng xạ bề mặt tại phòng hotcell cho thấy, q trình sản xuất 18F-FDG có khả năng gây nhiễm bẩn phóng xạ bề mặt, đặc biệt là vị trí mép chân của hệ hotcell, do đó sau mỗi ca sản xuất, nên thực hiện công tác vệ sinh, tẩy xạ định kỳ
Mặc dù kết quả tính tốn liều hấp thụ nhân viên bức xạ nhận được trong quá trình sản xuất 18F-FDG nằm dưới giới hạn quy định, tuy nhiên nên rèn luyện các kỹ năng và bố trí các phương pháp vận chuyển, lấy mẫu 18F-FDG tối ưu nhất để giảm liều chiếu xạ cho các nhân viên xuống mức thấp nhất.
Sau quá trình sửa chữa, bảo dưỡng, thay thế các vật liệu nhiễm phóng xạ, đặc biệt là các vật liệu tại buồng bia, cần có biện pháp quản lý, lưu giữ nghiêm ngặt các vật