Bản luận văn tiến hành đánh giá bằng thực nghiệm tính ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi thông qua việc xác định tỉ số hoạt độ của các đồng vị
238Th và con cháu của nó trong nguồn TS5. Và tiến hành xác định tỉ số hoạt độ của một số đồng vị trong dãy 238U, xác định tỉ số hoạt độ của 235U và 238U bằng thực nghiệm và lý thuyết
3.1. Xác định tỉ số hoạt độ của 208Tl / 228Ac trong nguồn TS5
Luận văn đã tiến hành xác định tỉ số hoạt độ của 208Tl và 228Ac trong mẫu TS5 (Hình 3.1; 3.2) với hai cấu hình đo khác nhau
+) Cấu hình 1. Nguồn khơng bọc chì đặt song song với mặt đềtéctơ +) Cấu hình 2. Nguồn bọc chì 1,5mm
Hình 3.1: Mặt trước mẫu TS5
Hình 3.2: Mặt sau mẫu TS5
Trong dãy 232Th do các đồng vị tiếp theo của 232Th có chu kỳ bán rã nhỏ nên dãy 232Th được coi là cân bằng phóng xạ với nhau. Trong chuỗi phân rã của 232Th đồng vị 228Ac phát ra nhiều vạch gamma có năng lượng lớn và dải rộng. Vì vậy luận văn đã chọn các vạch gamma 338,3 keV; 409,5keV; 463keV; 794,9keV; 911,2keV; 969keV của 228Ac để xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi.
Trong dải năng lượng trên đồng vị 208Tl có các vạch 583,2keV, 763,1keV, 860,6keV phát ra với hệ số phân nhánh cao. Hoạt độ của 208
Tl dựa vào vạch 583,2keV do chính nó phát ra với hệ số phân nhánh cao nhất.
Luận văn đã sử dụng phần mềm Gamma Vision, Origin8.0, Microsoft Excel 2010 để xử lý phổ gamma của TS với 2 cấu hình khác nhau. Diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của các đỉnh trên đã được xác định trong Bảng 3.1; 3.2
3.1.1. Nguồn khơng bọc chì đặt song song với bề mặt detecto
Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo song song trên hình 3.3
Hình 3.3: Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo nguồn khơng bọc chì đặt song song với mặt đềtéctơ thời gian đo 69270s
Với thời gian đo 69270 giây, các thơng số đặc trưng cơ bản được trình bày trong bảng 3.1.
Bảng 3.1. Kết quả thực nghiệm với cấu hình son song, thời gian đo 69270 giây
E (keV) N ΔN t (s) N Δn Br (%) ΔBr (%) n/Br Δ (n/Br) 338,3 1464970 4168 69270 21,148 0,060 11,3 0,019 187,16 0,533 409,5 213355 1075 69270 3,080 0,0155 1,94 0,004 158,76 0,864 463 442823 1751 69270 6,393 0,0252 4,44 0,007 143,98 0,612
794,9 256485 888 69270 3,703 0,0128 4,36 0,007 84,92 0,342 969 264542 1212 69270 3,819 0,0195 16,2 0,03 23,57 0,126 583,2 2443198 2192 69270 35,271 0,0316 84,5 0,007 166,14 0,141
Từ số liệu thu được xây dựng được đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi tương ứng dựa trên các đỉnh năng lượng 338,3keV, 409,3keV, 463keV, 794,9keV, 969keV của 228Ac được biểu diễn trên hình 3.4
Hình 3.4. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của phổ gamma mẫu TS5 cấu hình đo khơng bọc chì song song
Hàm khớp hiệu suất ghi dựa trên các đỉnh năng lượng trên các đỉnh năng lượng 409,3keV, 463keV, 794,9keV, 969keV của 228
Ac
Với tiêu chuẩn khớp 0,9999
Trong đó E là năng lượng bức xạ gamma tính ra keV Nội suy giá trị 583,2 của hàm theo keV ta có:
Áp dụng biểu thức
Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo bọc chì được biểu diễn trên hình 3.5
Hình 3.5. Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo bọc chì thời gian đo 83181
Các kết quả thực nghiệm với cấu hình đo bọc chì được trình bày trong Bảng 3.2
Bảng 3.2. Cấu hình bọc chì thời gian đo 83181s
E (keV) N ΔN t (s) n Δn Br (%) ΔBr (%) n/Br Δ (n/Br 338,3 865244 1855 83181 10,4019 0,022 11,3 0,0019 92,053 0,1978 409,5 157194 1324 83181 1,8898 0,016 1,94 0,004 97,412 0,8447 463 353832 1217 83181 4,2538 0,015 4,44 0,007 95,805 0,3625 794,9 265465 1004 83181 3,1914 0,012 4,36 0,007 73,198 0,3007 911,2 1472600 2358 83181 17,7036 0,028 26,6 0,04 66,555 0,1461 969 864930 6225 83181 10,3982 0,075 16,2 0,03 64,186 0,4770 583,2 2226330 2886 83181 26,7649 0,035 84,5 0,007 88,131 0,1356
Từ số liệu thu được xây dựng được đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi tương ứng dựa trên các đỉnh năng lượng 338,3keV, 409,3keV, 463keV, 794,9keV, 911,2keV, 969keV của 228Ac được thể hiện trên hình 3.6
Hình 3.6. Đường cong chuẩnnội hiệu suất ghi của phổ gamma mẫu TS5 cấu hình đo bọc chì
Hàm khớp hiệu suất ghi tương ứng dựa trên các đỉnh năng lượng 338,3keV, 409,3keV, 463keV, 794,9keV, 911,2keV, 969keV của 228Ac
Với tiêu chuẩn khớp 0,99838
Trong đó E là năng lượng bức xạ gamma tính ra keV Nội suy giá trị 583,2 của hàm theo keV ta có:
Áp dụng biểu thức
Bảng 3.3: Bảng so sánh kết quả thực nghiệm với hai cấu hình đo bọc chì và khơng bọc chì
E Cấu hình đo nguồn khơng bọc chì đặt song song với mặt đềtéctơ
Cấu hình đo nguồn được bọc chì dày 1,5mm 338,3 21,148 0,060 187,2 0,5 10,4019 0,022 92,1 0,2 409,5 3,080 0,0155 158,8 0,9 1,8898 0,016 97,4 0,8 463 6,393 0,0252 143,9 0,6 4,2583 0,015 95,8 0,4 794,9 3,703 0,0128 84,9 0,3 3,1914 0,012 73,2 0,3 911,2 20,768 0,0196 78,1 0,2 17,7036 0,028 66,6 0,1 969 3,819 0,0195 24,2 0,1 10,3982 0,075 65,8 0,5 583,2 35,271 0,0361 116,1 0,1 26,7649 0,035 88,1 0,1
Từ bảng 3.3 ta có thể thấy tốc độ đếm và nhất là tỷ số hoạt độ tại mỗi đỉnh trong hai cấu hình đo hết sức khác nhau. Thí dụ tại đỉnh 338,3keV tỷ số n/Br khi khơng bọc chì là 187,2 trong khi đó cấu hình bọc chì cịn lại là 92,1. Tương tự tại đỉnh 583,2keV là vạch được chọn để tính hoạt độ có tỷ số n/Br với cấu hình khơng bọc chì là 116 cịn đối với cấu hình bọc chì là 88.
Bảng 3.4 thể hiện kết quả xác định tỉ số hoạt độ 208Tl và 228Ac theo hai cấu hình đo nguồn bọc chì và nguồn khơng bọc chì
Bảng 3.4. Kết quả tỉ lệ hoạt độ của 208Tl và 228Ac với hai cấu hình đo khác nhau
Cấu hình song song Cấu hình bọc chì
Kết quả trên cho thấy trên cùng một mẫu với hai cấu hình đo khác nhau cho kết quả tỉ lệ hoạt độ của hai đồng vị 208
Tl và 228Ac xấp xỉ bằng nhau. Từ đấy thấy được tính ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi.
3.2.1. Đánh giá tính cân bằng phóng xạ trong dãy 238
U
Trong dãy 238
U do 3 đồng vị tiếp theo của 238
U là 234Th, 234mPa, 234Pa có chu kỳ bán rã nhỏ nên 4 đồng vi ̣ đầu được coi là cân bằng phóng với nhau . Sự mất cân bằng bắt đầu xảy ra từ 226
Ra. Hoạt độ của 226Ra thường được xác đi ̣nh dựa vào 2 đờng vị là 214Bi và 214Pb. Vì vậy để đánh giá trạng thái cân bằng phóng xạ trong dãy
238U, Đề tài đã tiến hành xác đi ̣nh hai tỷ số hoa ̣t đô ̣ là A (238U)/A(214Bi) và A(214Pb)/A(214Bi). Hoạt độ của 238U đươ ̣c xác đi ̣nh dựa vào đỉnh gamma năng lượng 1001,03 keV của 214mPa (có chu kì bán rã 1,17 phút) cân bằng với 238U. Trong 2 đồng vi ̣ còn la ̣i 214Bi phát ra nhiều va ̣ch gamma có cường đơ ̣ lớn và dải rơ ̣ng . Vì vậy đã cho ̣n các va ̣ch gamma : 609,31 keV; 806,17 keV; 1120,29 keV; 1377,67 keV; 1509,23 keV; 1729,59 keV; 1764,49 keV của 214Bi đề xây dươ ̣ng đưởng chuẩn nô ̣i hiê ̣u suất ghi . Trong dải năng lượng trên đồng vi ̣ 214Pb có va ̣ch 785,96 keV phát ra với hê ̣ số phân nhánh cao . Hoạt độ của 214
Pb dựa vào vạch 785,96keV do chính
214Pb phát ra.
Luận văn đã sử du ̣ng phần mềm GammaVision , Origin 8.0… để sử lý phổ gamma của mẫu 238
U. Diện tích đỉnh hấp thu ̣ toàn phần của các đỉnh trên đã được xác định trong bảng 3.5
Từ các số số liệu xác định được, ta tiến hành xác đi ̣nh tỷ số n /Br ứng với các vạch tương ứng.
Bảng 3.5. Bảng số liệu kết quả xử lý đối với mẫu US2
E Br N t n n/Br Đồng vị 609,31 46,1 1075958 16058 67,0045 145,346 214Bi 806,17 1,22 24134 16058 1,50293 123,191 214Bi 1120,29 15,10 226003 16058 14,0742 93,206 214Bi 1377,67 4,00 52309 16058 3,25750 81,438 214Bi 1509,49 2,11 25920 16058 1,61415 76,499 214Bi 1729,59 2,92 33131 16058 2,06321 70,658 214Bi 1764,49 15,40 168342 16058 10,4834 68,074 214Bi 785,96 1,07 21684 16058 1,35035 126,201 214Pb
1001,03 0,837 14230 16058 0,886163 105,874 234mPa Từ bảng số liệu trên, luận văn đã xây dựng được đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi dựa trên các tỉ số n/Br phụ thuộc đơn trị vào các tia gamma năng lượng: 609,31 keV; 806,17 keV; 1120,29 keV; 1377,69 KeV; 1509,49keV; 1729,59 keV; 1764,49 keV; của 214Bi. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi ứng cấu hình đo được xây dựng trên hình 3.7
Hình 3.7. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của phổ gamma mẫu US2
Hàm f(E) thu được từ việc khớp hàm đa thức bậc hai của hiệu suất ghi tương đối tại các đỉnh 609,31 keV; 806,17 keV; 934,06 keV; 1120,29 keV; 1377,67 keV; 1509,49 keV; 1729,59 keV; 1764,49 keV của 214Bi. Từ đây xác đi ̣nh tỷ số hoa ̣t đô ̣ của A( 214Pb )/A(214Bi ) và A( 234mPa )/A( 214Bi).
Hàm
Hệ số khớp R = 0,99654 Suy ra
Kết quả trên cho thấy các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U cân bằng phóng xạ với nhau.
3.2.2. Xác định tỉ số hoạt độ 235
U và 238U
3.2.2.1. Xác định theo phương pháp chuẩn nội
Để xác định tỉ số hoạt độ của 235U và 238U luận văn dựa vào đỉnh năng lượng 186,21keV của 226Ra cân bằng với 238U và đỉnh năng lượng 185,75keV của 235U với tổng số đếm của hai đỉnh là N=205531 cho trong bảng 3.5
Bảng 3.6. Bảng số liệu kết quả xử lý đối với hai đỉnh năng lượng 186,21keV và 185,75keV
E(keV N=205531 t(s Br(% Đồng vị 186,21 16058 3,6 226Ra 185,75 16058 57,2 235U Nội suy giá trị 186,21 bằng hàm ta được
Suy ra
Vậy
Ta có N=N186,21+N185,75
mà N185,75 = n185,75.t
Tỉ lệ hoạt độ phóng xạ của 235U và 238U là
Vậy theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi thì tỉ lệ hoạt độ 235
U và 238U tính được là .
3.2.2.2. Xác định theo lý thuyết
Trong tự nhiên235U với chu kỳ bán rã 7,02.108
năm chiếm 0,72% khối lượng Uran trong tự nhiên và 238U với chu kỳ bán rã 4,47.109 năm chiếm 99,27% Uran trong tự nhiên. Vậy
Hoạt độ của 235 U và 238U được xác định theo (1.7 Vậy Theo (1.6 Số hạt nhân 235 U và 238U xác định như sau Thay (3.4), (3.6) và (3.7) vào (3.5)
Bằng lý thuyết luận văn đã xác định được tỉ lệ hoạt độ 235U và 238U là
Kết quả tính tốn tỉ lệ hoạt độ của 235U và 238U bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi và bằng lý thuyết được tổng hợp trong bảng (3.7)
Bảng 3.7. Tỉ lệ hoạt độ của 235
Theo lý thuyết Bằng thực nghiệm
Từ kết quả trên của luận văn cho thấy xác định tỉ lệ hoạt độ của 235U và 238U bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi cho lết quả phù hợp với lý thuyết.
Từ các kết quả thu được trong việc xác định tỉ số hoạt độ của 208Tl / 228Ac trong nguồn TS5 và tính caa bằng phóng xạ trong dãy 238U, xác định tỉ số hoạt độ
235U / 238U bằng thực nghiệm và lý thuyết cho thấy độ chính xác của phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi
3.3. Đánh giá sai số
Sai số của kết quả thực nghiệm bao gồm sai số ngẫu nhiên và sai số hệ thống. Việc giảm thiểu các sai số thường bằng cách tiến hành phép đo nhiều lần theo các điều kiện và thời gian khác nhau, tăng thời gian đo, tăng khối lượng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn hiệu suất ghi chính xác cho hệ đo,… Trong quá trình xử lý số liệu, các đỉnh gamma được lựa chọn là những đỉnh có số liệu thống kê tốt, không bị can nhiễu bởi các đỉnh gamma khác, hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh, sử dụng các cơng cụ tốn học bổ trợ trong việc khớp đỉnh và tách đỉnh chập sẽ giúp giảm một phần đáng kể các sai số của số đếm diện tích đỉnh.
Việc xác định sai số của kết quả thực nghiệm sử dụng hàm truyền sai số:
n i i i a a F F 2 2
Các sai số chính được đánh giá bao gồm: Thống kê số đếm các đỉnh gamma , sai số do quá trình nội suy và ngoại suy qua hàm hiệu suất ghi f(E), sai số của số
liệu hạt nhân như chu kỳ bán rã, tỷ số rẽ nhánh bức xạ gamma, hiệu ứng cộng đỉnh, và các sai số khác,.. Sai số tồn phần được tính theo cơng thức truyền sai số và được xác định nằm trong phạm vi cho phép.
Việc áp dụng kỹ thuật chuẩn trong vào vùng năng lượng trung bình của phổ bức xạ gamma hồn tồn thích hợp trong việc phân tích được thành phần và hàm lượng các đồng vị có trong mẫu nhiên liệu, vật liệu hạt nhân. Kết quả so sánh với hàm lượng đã được xác định trước đây cho thấy độ chính xác của phương pháp này
hoàn toàn chấp nhận được. Cùng với việc có thể phân tích được thành phần và hàm lượng các đồng vị trong các mẫu urani có giả hàm lượng rộng, hình dạng bất kỳ đã cho thấy ưu thế nổi trội của phương pháp này khi áp dụng vào việc khảo sát đặc trưng thanh nhiên liệu hạt nhân trên thực tế.
KẾT LUẬN
Bản luận văn trình bày các kết quả nghiên cứu thực nghiệm xác định một số đặc trưng của các dãy phóng xạ trong tự nhiên bằng phương pháp phân tích sử dụng khối phổ kế gamma bán dẫn với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm khơng quá phức tạp và cho độ chính xác cao kết hợp với các kỹ năng phân tích xử lý số liệu. Các kết quả chính của luận văn bao gồm
+ Nghiên cứu khái quát về phân rã phóng xạ, hiện tượng cân bằng phóng xạ, đặc điểm cơ bản của các dãy phóng xạ trong tự nhiên.
+ Tìm hiểu các phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm đánh giá tính cân bằng phóng xạ trong các dãy phóng xạ tự nhiên. Tập trung vào phương pháp đo phổ gamma sử dụng phổ kế gamma bán dẫn kết hợp với kỹ thuật chuẩn trong.
+ Xây dựng cơng thức tính tốn tỷ số hoạt độ, xây dựng được đường cong hiệu suất ghi tương đối cho từng phép đo.
+ Xác định tỷ số hoạt độ 208Tl / 228Ac trong mẫu TS5 với hai cấu hình đo khác nhau
+ Đánh giá tính cân bằng phóng xạ trong dãy phân rã 238
U +So sánh tỷ số hoạt độ 235U / 238U bằng lý thuyết và thực nghiệm
Qua việc thực hiện luận văn học viên đã có thêm được những kiến thức cơ bản, các kỹ năng tính tốn phân tích số liệu cũng như kinh nghiệm thực nghiệm về vật lý hạt nhân.
TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt
[1]: Nguyễn Văn Đỗ, 2005 “Phương pháp phân tích hạt nhân”, Nhà xuất bản
ĐHQG Hà Nội
[2]: Ngô Quang Huy, 2006“Cở sở Vật lý hạt nhân”, Nhà xuất bản khoa học kỹ thuật Hà Nội.
[3]: Bùi Văn Loát, 2009“Địa vật lý hạt nhân”, Nhà xuất bản khoa học và kỹ thuật Hà Nội
[4]: Đặng Huy Uyên, 2006 “Vật lý hạt nhân đại cương”, Nhà xuất bản Đại học
Quốc Gia Hà Nội.
Tài liệu tiếng Anh
[1]: Cong Tam Nguyen,(2005)103“Age-dating of highly enriched uranium by
gamma-spectrometry”, Nucl.Instr . And Meth. B229.
[2]: Huda Abduirahman Al-Sulaiti, 2011. Determination of Natural Radioactivity Levels in the State of Using High- Resolution Gamma- Ray Spectrometry. A thesis of Dortor of Phylosophy- University of Surey, UK.
[3]: K.N. Mukhin,1987 “Experimental Nuclear Physis”, Vol I. Mir Publisher