E (keV) Đồng vị I (%) n (cps) n/I 209,26 228Ac 3,880 0,490 ± 0,015 12,640 ± 0,379 270,24 228Ac 3,43 0,355 ± 0,010 10,363 ± 0,290 338,32 228Ac 11,3 1,016 ± 0,012 8,989 ± 0,108 772,29 228Ac 1,500 0,058 ± 0,004 3,898 ± 0,242 911,2 228Ac 26,6 0,931 ± 0,008 3,499 ± 0,031 964,77 228Ac 5,11 0,167 ± 0,005 3,261 ± 0,091 968,97 228Ac 16,2 0,539 ± 0,008 3,327 ± 0,047 860,56 208Tl 0,159 ± 0,005 583,19 208Tl 1,540 ± 0,012 277,37 208Tl 0,230 ± 0,010
Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của hệ detector bán dẫn HPGe tại Viện Y học phóng xạ và U bướu Quân đội được xây dựng dựa vào các vạch gamma 209,26 keV (3,33%); 270,24 (3,43%); 338,32 keV (11,3%); 772,29 keV (1,5%); 911,2 keV (26,6%); 964,77 keV (16,2%); 968,97 (16,2%) do đồng vị 228Ac phát ra được đưa ra ở Hình 3.6.
Hàm khớp của đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi có dạng:
2 3 4 5
2,0651 1,65718* –0,06326* 0,02157* –0,01262* 0,00104*
3( ) ln E ln E ln E ln E ln E
f E e
Hình 3.6. Đường cong chuẩn nợi hiệu suất ghi của hệ detector HPGe Canberra ở Viện Y học Phóng xạ và U bướu Qn đợi được xây dựng dựa vào các vạch gamma
của 228Ac
Vì 228Ac cân bằng với 208Tl nên tỉ số hoạt độ giữa 208Tl và 228Ac bằng 1, hay
H(208Tl)/H(228Ac) = 1.
Vì các bức xạ gamma 277,37 keV; 860,56 keV và 583,19 keV của 208Tl nằm trong vùng nội suy hàm chuẩn nội hiệu suất ghi nên để đánh giá hệ số phân nhánh của các bức xạ gamma này, luận văn dựa vào tỷ số hoạt độ:
277,37 277,37 583,19 583,1 208 228 3 3 9 860,56 860, 3 56 277, 37 583 / / / ( Tl) 1 ( Ac) n ( I ) n ( I,19) n (860, 56I ) H H f f f (3.1)
trong đó f3(277,37); f3(583,19); f3(860,56) lần lượt là giá trị của hàm chuẩn nội hiệu suất ghi tại năng lượng 277,37 keV; 583,19 keV và 860,56 keV.
Biến đổi phương trình (3.1) ta thu được các cơng thức tính hệ sớ phân nhánh: 277,37 277,37 583,19 3 3 3 583,19 860,56 860,56 277, 37 583,19 860, 5 ( ) ( ) ( 6) f I n f I n f I n
Thay các giá trị tốc độ đếm ở bảng 3.7 và giá trị năng lượng vào hàm chuẩn nội hiệu suất ghi với các hệ số đã xác định ở trên, luận văn thu được hệ số phân nhánh của các vạch gamma của đồng vị 208Tl là:
I277,37 = 2,27 ± 0,12 % I583,19 = 30,16 ± 0,94 % I860,56 = 4,59 ± 0,19 %
Các kết quả về hệ số phân nhánh của một số đỉnh gamma do đồng vị 208Tl phát ra mà Luận văn xác định được so sánh với các số liệu công bố của Cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế IAEA và Trung tâm dữ liệu hạt nhân q́c gia thuộc Phịng thí nghiệm q́c gia Brookhaven của Mỹ ở bảng 3.8.
Bảng 3.8. Kết quả xác định hệ số phân nhánh của luận văn và đối chiếu với giá trị khuyến cáo của IAEA [17] và NUDAT [21]
Eγ (keV) Hệ số phân nhánh (%)
Luận văn IAEA NUDAT
277,37 2,27 ± 0,12 2,37 ± 0,11 6,6 ± 0,3 583,19 30,16 ± 0,94 30,55 ± 0,17 85,0 ± 0,3 860,56 4,59 ± 0,19 4,48 ± 0,04 12,5 ± 1,0 2614,511 Không xác định 35,85 ± 0,07 99,754 ± 0,004
Bảng 3.8 cho thấy kết quả của Luận văn phù hợp với số liệu công bố của IAEA [17] và khác biệt với số liệu của NUDAT [21]. Điều này được chỉ ra trong một báo
cáo khảo sát mở về khả năng phân tích của 300 phịng thí nghiệm trên thế giới của IAEA đối với các mẫu chuẩn, trong đó, kết quả tổng hợp xác định hoạt độ 208Tl trong 300 kết quả gửi từ các phịng thí nghiệm về, có 51% kết quả chấp nhận được, 4% kết quả tạm chấp nhận và 45% kết quả khơng được chấp nhận [18]. Có sự sai khác lớn là do khi phân tích, các phịng thí nghiệm sử dụng song song hai bộ chỉ số hệ số phân nhánh của đồng vị 208Tl đưa ra ở bảng 3.8.
Theo kết quả nghiên cứu, Luận văn nghiêng về số liệu công bố của IAEA với hai lý do:
Một là, theo [9,21,26], trong dãy phóng xạ 232Th, 212Bi có hai nhánh phân rã: Nhánh 1 phân rã β- về 212Po với hệ số phân nhánh 64% và nhánh 2 phân rã α về 208Tl với hệ sớ phân nhánh 36% như Hình 3.7.
Hình 3.7. Sơ đồ phân rã của 212Bi [9,21,26]
Như vậy, nếu chỉ phân tích đồng vị 208Tl độc lập, khơng có mới liên hệ với các đồng vị khác, có thể sử dụng bộ sớ liệu của NUDAT với hệ sớ phân nhánh có thể lên đến 99,75% như đỉnh 2614,511 keV. Cịn nếu phân tích cả dãy 232Th, các bức xạ gamma do 208Tl phát ra có hệ sớ phân nhánh nhỏ hơn 36%.
Hai là, trong các khóa luận tớt nghiệp và luận văn cao học được tiến hành tại Bộ môn Vật lý hạt nhân khi phân tích hoạt độ của 232Th trong mẫu dựa trên vạch gamm 238,63 keV; 583,19 keV; 911,2 keV; kết quả thu được hoạt độ phóng xạ của các đồng vị trong dãy 232Th có giá trị xấp xỉ nhau khi sử dụng bộ số liệu của IAEA.
Đây cũng là bằng chứng khẳng định hệ số phân nhánh của các vạch gamma 277,37 keV; 583,19 keV và 860,56 keV của đồng vị 208Tl lần lượt 2,27±0,12%; 30,16±0,94% và 4,59±0,19% là phù hợp với khuyến cáo và có thể sử dụng để phân tích các mẫu địa chất và mơi trường.
KẾT LUẬN
Luận văn trình bày kết quả nghiên cứu phân tích các thành phần đồng vị Uranium trong các mẫu địa chất và mẫu môi trường sử dụng phương pháp phổ gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi là hàm số mô tả sự phụ thuộc của tỉ số tốc độ đếm (n) và hệ số phân nhánh (I) vào năng lượng của bức xạ gamma đặc trưng, được xây dựng dựa vào các vạch gamma phát ra từ một đồng vị phóng xạ có trong mẫu. Ưu điểm của phương pháp này là không cần biết hoạt độ của mẫu, không cần sử dụng mẫu chuẩn và áp dụng cho hình học đo bất kỳ với độ chính xác cao. Các kết quả chính của luận văn bao gồm:
- Tìm hiểu tổng quan về phân rã phóng xạ, hiện tượng cân bằng phóng xạ, đặc điểm cơ bản của các dãy phóng xạ trong tự nhiên.
- Tìm hiểu các phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm đánh giá tính cân bằng phóng xạ trong các dãy phóng xạ tự nhiên. Tập trung vào phương pháp đo phổ gamma sử dụng phổ kế gamma bán dẫn siêu tinh khiết Germani kết hợp với phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi.
- Xây dựng cơng thức tính tốn hệ sớ cân bằng hoạt độ phóng xạ trong dãy phóng xạ 238U, tỷ số hoạt độ 235U/238U bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi. Kiểm nghiệm phương pháp với mẫu chuẩn RGU-1 với các cấu hình đo khác nhau.
- Đánh giá trạng thái cân bằng phóng xạ trong dãy phân rã 238U, tỉ số hoạt độ
235U/238U của các mẫu đã phân tích. Kết quả của luận văn chỉ ra có sự mất cân bằng phóng xạ giữa Radi và Uranium trong mẫu cát và mẫu địa chất. Điều này phù hợp với các nghiên cứu tỷ số hoạt độ của các đồng vị Uranium trong mẫu phân tích bằng tỷ số này trong Uranium tự nhiên. Kết quả phù hợp với tính tốn lý thuyết và các nghiên cứu sử dụng phương pháp khác.
- Luận văn sử dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi đánh giá hệ số phân nhánh của các đỉnh gamma năng lượng 277,37 keV; 583,19 keV và 860,56 keV của đồng vị 208Tl trong dãy phóng xạ 232Th. Kết quả cho thấy, hệ sớ phân nhánh của các đỉnhlần lượt là 2,27±0,12%; 30,16±0,94% và 4,59±0,19%. Kết quả này phù hợp với khuyến cáo của IAEA. Luận văn cũng đã lý giải có sự khác nhau quá lớn giữa các cơng trình về hệ sớ phân nhánh.
Như vậy, luận văn đã hoàn thành các mục tiêu đề ra. Các kết quả thu được của luận văn góp phần vào việc khẳng định độ tin cậy của phương pháp phổ gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi trong phân tích phóng xạ tự nhiên. Đây là một phương pháp không quá phức tạp nhưng có thể ứng dụng để giải quyết rất hiệu quả các bài tốn vật lý hạt nhân như phân tích thành phần Uranium trong mẫu, đánh giá các quá trình biến đổi của địa chất, mơi trường, chính xác hóa các sớ liệu hạt nhân.
TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt
[1]. Vũ Văn Bích, Nguyễn Văn Nam, Trần Thiên Nhiên, Nguyễn Thái Sơn, Nguyễn Văn Phóng (2010), Báo cáo đề tàinghiên cứu xác định hệ số cân bằng phóng
xạ, hệ số eman hóa quặng urani trong cát kết vùng trũng Nông Sơn, Hà Nội.
[2]. Thái Khắc Định, Bùi Văn Loát (2007), Các phương pháp xử lí số liệu thực nghiệm hạt nhân, NXB Đại học Q́c Gia TP Hồ Chí Minh.
[3]. Phạm Duy Hiển (2015), An toàn điện hạt nhân, Nhà xuất bản Khoa học và kỹ thuật, Hà Nội.
[4]. Trần Thị Hoa (2013), Xác định hoạt đợ phóng xạ riêng của một số đồng vị phóng xạ trong khơng khí bằng phương pháp phổ gamma, Khóa luận tớt nghiệp,
Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội.
[5]. Nguyễn Thị Hồng Huế (2016), Xác định hoạt đợ phóng xạ riêng của các nguyên
tố phóng xạ trong mẫu thực vật bằng phương pháp phổ gamma, Khóa luận tớt
nghiệp, Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội. [6]. Ngô Quang Huy (2006), Cở sở Vật lý hạt nhân, Nhà xuất bản Khoa họcKỹ thuật,
Hà Nội.
[7]. Bùi Văn Loát (2006), Báo cáo đề tài ứng dụng đồng vị 14C trong nghiên cứu khảo cổ học và địa chất môi trường, Hà Nội.
[8]. Bùi Văn Loát (2009), Địa vật lí hạt nhân, Nhà xuất bản Khoa học Kĩ thuật, Hà Nội.
[9]. Bùi Văt Loát (2017), Vật lý hạt nhân, Nhà xuất bản Đại học Quốc gia Hà Nội. [10]. Lương Thị Thơm (2014), Xác định hoạt đợ phóng xạ riêng của các nguyên tố
phóng xạ trong mẫu đất đá và thực vật bằng phương pháp phổ gamma,Khóa
luận tốt nghiệp, Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội.
[11]. Nguyễn Triệu Tú (2007), Vật lý hạt nhân, Nhà xuất bản Đại học Quốc gia Hà Nội.
Tiếng Anh
[12]. Huda Abdulrahman Al-Sulaiti (2011), Determination of Natural Radioactivity
Levels in the State of Qatar Using High Resolution Gamma-ray Spectrometry,
PhD thesis, University of Surrey, United Kingdom.
[13]. Bui Van Loat, Cao Dang Luu et al. (2017), Intrinsic Efficiency Calibration for
Uranium Isotopic Analysis in Soil Samples, VNU Journal of Science: Mathematics – Physics, Vol. 33, No. 1 (2017), pp. 48-52.
[14]. B. V. Loat, L. T. Anh, Ng. V. Quan, Ng. C. Tam (2012), The measurements of
uranium enrichment by using X rays and gamma rays below 100 keV, VNU
Journal of Science, Mathematics – Physics, vol. 28, no. 2, pp. 77-83.
[15]. IAEA (1987), IAEA reference materials: IAEA-RGTh-1, Thorium Ore,
https://nucleus.iaea.org/rpst/referenceproducts/referencematerials/radionuclide s/IAEA-RGTh-1.htm
[16]. IAEA (1987), IAEA reference materials:IAEA-RGU-1, Uranium Ore,
https://nucleus.iaea.org/rpst/referenceproducts/referencematerials/radionuclide s/IAEA-RGU-1.htm
[17]. IAEA (2007), Update of X Ray and Gamma Ray Decay Data Standards for Detector Calibration and Other Application. Volume 1: Recommended Decay Data, High Energy Gamma Ray Standards and Angular Correlation Coefficients, ISBN 92-0-113606-4, Vienna, Austria.
[18]. IAEA (2011), Worldwide Open Proficiency Test: Determination of Natural and
Artificial Radionuclides in Moss-Soil and Water, IAEA-CU-2009-03, Vienna,
Austria.
[19]. S.Krane (1998), Introduction to nuclear physics, John Wiley & Sons, Inc.,
America.
[20]. James E. Martin (2006), Physics for radiation protection, second edition,
[21]. National Nuclear Data Center, Brookhaven National Laboratory (2016),
Nuclear structure & decay Data, https://www.nndc.bnl.gov/nudat2/
[22]. NASA, https://map.gsfc.nasa.gov/media/060915/index.html
[23]. A. L. Nichols (2011), Library of recommended actinide decay data: 208Tl – Comments on evaluation of decay data, International Atomic Energy Agency,
Vienna, Austria.
[24]. Tam. Ng. C et al. (2009), Characterization of uranium-bearing material by passive non- destructive gamma spectrometry, Proceedings of the 7th
Conference on Nuclear and Particle Physics, Sharm El-Sheikh, Egypt, pp. 413- 424.
[25]. C.T. Nguyen, J. Zsigrai (2006), Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration, Nuclear Instruments and Methods in
Physics Research B 243, pp. 187-192.
[26]. Gerti Xhixha (2012), Advanced gamma-ray spectrometry for environmental radioactivity monitoring, doctorial thesis, University of Ferrara, Ferrara, Italy.