Nguồn gốc chung của Pb, 210Pb, 210Po

239, 240Pu vμ phụ thuộc vμo dữ u trong cột n ‡ớc

8.6.2 Nguồn gốc chung của Pb, 210Pb, 210Po

vi cá

Tu

thuyết phục cao để chỉ ra rằng tính không linh động của Pb d‡ới sự thiếu Oxi Hemond vμo năm 1990). Những quan niệm đối lập nhau đã trở nên quen thuộc

Đ sẽ đ‡ợc bμn tới

th nh

ch

vật, sự so lắng cặn, vμ các cuộc thí nghiệm đ‡ợc ấp

137Cs: tỷ lệ của 239, 240Pu bên trên phóng nguyên tử của họ

Crusius vμ Anderson có thể ngăn chặn một số nguyên nhân có thể nh‡ khử sự μ tan của oxit Fe vμ Mn vμ sự thay đổi trong khoáng vật học. Họ đã nhận

không dễ dμng thay đổi với Kđ cao vμ một phân số dễ dμng thay đổi với Kđ thấp. Sự t‡ơng tự giữa các kết luận nμy vμ sự hiểu biết về các đặc tính rμng buộc của Sự góp phần của các nhân tố khác tới sự l‡u động của sự xuất hiện 137Cs bao

m trạng thái xốp của các trầm tích cao vμ cá

thấp (Crusius vμ Anderson 1993, Spezzano vμ các cộng sự 1993). Một thực thể an trọng chứng minh một cách sáng tỏ hiện có

điều kiên thiếu oxy huyết, 137Cs có thể tr‡ng bμy tính l‡u động quan trọng của ầm tích hồ. Mặc dù vị trí của phóng xạ

không ảnh h‡ởng đến sự khuyếch tán của các mạch n‡ớc, nhờ có phân số bé an hệ của 137Cs trong các mạch n‡ớc, quá trình của 137Cs có thể đ‡

Chì (Pb) có liên quan tới một nguyên tố, nguyên tố nμy lại rất có hiệu quả trong ệc lọc sạch hầu hết các chất rắn tự nhiên (Ví dụ nh‡ lμ các ôxít, l‡u huỳnh, c chất hữu cơ vμ cả đất sét nữa) Vμ sau đó thì các cuộc các cuộc tr‡ng bμy nhỏ có xu h‡ớng đ‡ợc tổ chức nhiều hơn. Những đặc điểm riêng biệt đó thực sự lμ điều cốt lõi để sử dụng rộng rãi ph‡ơng pháp xử lý 210Pb cho các trầm tích ở d‡ới n‡ớc.

y nhiên một vμi nghiên cứu gần đây đã đ‡a ra những bằng chứng có tính

huyết cμng trở nên có ý nghĩa hơn (ví dụ nh‡ quan niệm của Benoit vμ

vμ trở thμnh tiêu điểm của một buổi hội thảo về vòng đi của Pb ở trong hồ. ồng thời các quá trình hoạt động của 210Po (t1/2 = 138d) cũng

trong cuộc hội thảo nμy bởi vì 210Po lμ kết quả phân rã của 210Pb (t1/2 = 22y) vμ ông th‡ờng thì hai nuclit phóng xạ nμy th‡ờng gián tiếp có quan hệ với

au.

Có rất nhiều nghiên cứu nhỏ đã đ‡ợc tìm thấy, các bằng chứng về sự tăng lên của Pb từ bên nμy qua bên kia của bề mặt phân cách giữa cặn - n‡ớc, không kể đến vị trí liên quan của gianh giới giữa O2 - H2S. ở đó có thể quan sát đ‡ợc

úng bao gồm các mạch n‡ớc, cột n‡ớc vμ không gian bao kín quanh các sinh sánh giữa cặn tráp vμ tốc độ

ủ ở trong phòng thí nghiệm khác nhau. (ví dụ nh‡ của Drake vμ ACkerly vμo m 1983, Hamilton - Taylor vμ các cộng sự năm 1984, Sakata 1985, Sigg nă

1985, Frevert 1987, Sigg vμ các cộng sự 1987, Morfett 1988).

hí nghiệm của Matisoff vμ các cộng sự 1980 đã cho biết tình trạng bề ngoμi của các trị số cực đại của một số l‡ợng ít các kim loại trong nghiên cứu của họ về cặn ở Lake Erie, nh‡ng các dữ liệu có thật hiện nay lại chỉ ra rằng sự phân uỷ các loại Pb không có khả năng tách riêng có giá trị trực tiếp lại ở phía trên μ d‡ới của mặt phân giới giữa cặn vμ n‡ớc. Trong nghiên cứu của họ về lớp ặn ở tầng trên hồ, nơi có một tầng bề mặt bị ôxi hoá, Mcc kee vμ các cộng sự 989) đã quan sát đ‡ợc trị số cực đại d‡ới bề mặt phân huỷ của Pb vμ kết luận rằng Pb có thể khuyếch tán phủ lên trên bề mặt n‡ớc từ các lớp cặn. Điều nμy hông đ‡ợc chắc chắn cho lắm, tuy nhiên thì các kết luận đó cũng có vẻ hợp lý, bởi vì đằng sau đó lμ việc xuất hiện không có nhiều ý nghĩa khác nhau giữa bề mặt của các mạch n‡ớc tập trung vμ ở trong cột n‡ớc cao 1m bên trên bề mặt trầm tích.

Có một điều hiển nhiên lμ Pb trong thực tế đ‡ợc lọc sạch có chất l‡ợng hơn d‡ới điều kiện thiếu oxi huyết hơn lμ điều kiện có oxi. Điều nμy đã đ‡ợc đ‡a ra t

t

thiếu oxi huyết. Có lẽ điều đó đã dẫn đến sự kết tủa của hợp chất L‡u huỳnh. Hình 12 minh hoạ mạch n‡ớc vμ sự cô đặc Pb phân huỷ phủ bên trên tại ba vị trí trong hồ Anderson. Cụ thể lμ theo Pedersent vμ các cộng sự (1993) thì

địa điểm còn lại dμnh để chứa mỏ cặn Sunphua. Mặc dù độ

nμy có thể đóng góp cho bề T h v c (1 k

rong một vμi tr‡ờng hợp cho tình huống mô tả ở phần 4.4. Nơi mμ Pb khuếch án xuống phía bề mặt phân giới của cặn - n‡ớc vμ tích luỹ trong các lớp cặn

Manitoba lμ một

pH của hồ đã hạ xuống thấp từ xấp xỉ 8 xuống chỉ còn khoảng 7 nh‡ng các

trầm tích vẫn có tác dụng nh‡ một cái bồn chứa Pb, ở đầu nguồn n‡ớc thì còn khá hơn chứ còn ở tại các địa điểm khác thì có rất nhiều mức độ khác nhau về sự ô nhiễm. Theo Carignan vμ Nriagu (1985) sự cô mạch n‡ớc Pb gián tiếp ở d‡ới giới hạn rò rỉ (5nmoll-1), trong nghiên cứu của họ, các hồ nhận đ‡ợc một l‡ợng lớn Pb từ tầng cao của khí quyển.

Trong vùng Sudbury của Ontario, mặc dù thừa nhận tính l‡u động có hiệu qủa cao của các trầm tích thiếu Oxi huyết (theo dõi phần 4.4), vμo năm 1992 William đã liên kết sự tích tụ của Mn, Co, Zn, Cu vμ Pb gần bề mặt trầm tích ở Loch Ba với sự oxi hoá kết tủa tiếp sau sự di chuyển có chiều h‡ớng tăng lên của các kim loại nằm d‡ới trầm tích thiếu Oxi huyết (theo dõi ở hình 1 vμ phần 3.2.1). trong sự t‡ơng phản với các kim loại khác, tuy nhiên các sự cô của mạch n‡ớc phân huỷ Pb lμ cực đại tại bề mặt vμ nó không bị phát hiện d‡ới độ sâu 1cm. Sự cô đọng (~10nmoll-1) ở bên d‡ới n‡ớc hồ thì cũng giống nh‡ sự cô đọng tại các mạch n‡ớc cao nhất, vì vậy mμ mặt nghiêng của Pb phân huỷ t‡ơng tự

nh‡ những gì đã mô tả ở hình 8.12. Phía sau sự hiểu biết của Carignan vμ

Nriagu vμo năm 1985 vμ của Pedersen vμ các cộng sự (1993), do đó Pb phân huỷ đang khuyếch tán dần vμo trầm tích vμ sau đó có thể tạo kết tủa giống nh‡ hợp chất của L‡u huỳnh (Sunphua). Cơ chế

mặt trầm tích một l‡ợng Pb cực đại của tổng số l‡ợng Pb có trong trầm tích ở Loch Ba (Hình 8.12). Do có sự xuất hiện hiển nhiên nên đã không có dấu hiệu của n‡ớc lọc của Pb từ các trầm tích d‡ới điều kiện độ pH thấp, ý kiến nμy giống với giả thuyết của William vμo năm 1992.

Hình 8.12: Trục tung vẽ mặt nghiêng của quá trình cô Pb hoμ tan trong mạch n‡ớc của các trầm tích

thiếu oxi huyết ở hồ Anderson, đó lμ một cái hồ trong vùng Manitoba bị ô nhiễm quá nặng do các nguồn cặn rất giμu Sunphua. Điểm cốt lõi của trang 1 vμ 3 bao gồm một hỗn hợp của các nguồn cặn vμ các vật chất tự nhiên nhiễm cặn bên trên độ sâu từ 15cm đến 23cm theo thứ tự vμ các cặn tự nhiên

bên d‡ới những độ sâu đó. Trang 2 bao gồm những nguồn cặn chính ở khắp nơi. (theo Pederson năm

1993).

Một loạt các cuộc thí nghiệm đã đ‡ợc tiến hμnh ở trong phòng thí nghiệm mô phỏng các điều kiện t‡ơng tự với điều kiện ở Lake Kinneret, Israel, đã cho biết

g ph‡ơng pháp hiệu quả vμ sự di chuyển nhanh chóng của Pb d‡ới điều kiện thiếu Oxi huyết, điều kiện mμ ng‡ời ta cho lμ do có sự kết tủa của hợp chất L‡u huỳnh (Frevert

1986). T‡ơng tự nh‡ cuộc thí nghiệm với các trầm tích vμ n‡ớc lấy từ

Esthwaite Water đã biểu thị đ‡ợc hiệu quả của sự di chuyển của Pb d‡ới điều kiện đã bị giảm bớt ( Morfett 1988).

Đã có một số nghiên cứu toμn diện về môi tr‡ờng Bazơ của Pb vμ 210Pb bền vững trong hồ, vμ những nghiên cứu đó đã đ‡ợc chứng minh bằn

động lực phức tạp vμ khá đa dạng lμm mọi ng‡ời sửng sốt. Năm 1985, White vμ Driscoll đã lμm thí nghiệm căn cứ vμo mẫu cột n‡ớc vμ đá Trap trong một cái hồ có hai tính chất của Acid ở vùng Adirondack của bang New York. Tầng n‡ớc hồ sâu đã trở thμnh phần quan trọng nhất của hồ nh‡ng tổng sự khử oxy trong suốt mùa hè vμ mùa đông lμ quá trình phân tầng. Sự lμm giầu Pb trong tầng n‡ớc hồ sâu trong suốt thời kì cuối mùa hè (Hình 8.13) diễn ra đồng thời với sự tăng lên của mật độ các chất nh‡ cacbon hữu cơ tan, Fe, Mn vμ Al. Nó đã đ‡ợc thừa nhận rằng khoáng chất trong các vật chất hữu cơ tham gia phản ứng khử với các oxít sắt (Fe) vμ mangan (Mn) đóng góp cho quá trình giải phóng Pb từ trầm tích vao cột n‡ớc. đây lμ ảnh h‡ởng lớn nhất đối với nồng độ Pb trong hồ, tuy nhiên có ý kiến cho rằng, hai nhân tố thuộc thủy học gắn bó với nhau

vμ với cả sự thay đổi nồng độ kết hợp pH vμ ảnh h‡ởng của chúng trong tính tan đ‡ợc của Giggsit.

Hình 8.13: Các đ‡ờng cong vμ sự biến đổi theo chiều thẳng đứng trong hình a lμ độ pH còn ở trong

hình b lμ sự cô Pb hoμ tan trong khối n‡ớc ở hồ Darts, một cái hồ có l‡ỡng tính axit đặt tại

Adirondack, bang Park, New York, (theo Driscoll vμ White năm 1985).

Tính tan cao nhất của Pb lμ H+ vμ các sự cô Al trong hồ đ‡ợc kết hợp với một sự tập trung n‡ớc sông cao trong suốt thời gian n‡ớc lớn (ví dụ nh‡ trong suốt mùa xuân, hoặc mùa tuyết tan). Quá trình lắng đọng trầm tích của Pb có liên quan chặt chẽ tới sự lắng đọng trầm tích của Al vμ các vật chất hữu cơ vμ lμ chặt nhất trong suốt thời gian phân tầng khi mμ độ pH đạt giá trị cực đại. Chứng minh bằng các tính toán của Nhiệt động lực, White vμ Driscoll đã đề xuất giả thiết rằng Pb đ‡ợc lọc sạch chủ yếu nhờ các vật chất giμu những mảnh chứa chất kết tủa Oxit Al trong suốt thời gian có độ pH cao.

Vμo năm 1984, Talbot vμ Andren đã đo sự thay đổi trong từng thời kỳ khác nhau về tính tan vμ tính hạt của 210Pb vμ210Po trong hồ có chất lỏng thiếu tính vôi rỉ ra (pH ~ 6), (hồ Crystal), kết quả lμ không có dòng chảy quan trọng trong sự chảy ra đó. Cả hai Nuclit phóng xạ đều rất khác biệt từ cột n‡ớc (vì thời

gian tồn tại của 210Pb lμ 0,095 năm vμ thời gian tồn tại của 210Po lμ 0,26 năm), mặc dù di chuyển trong một thời gian ngắn nh‡ng tốc độ dao động lại có c‡ờng độ ngμy một lớn hơn. Sự thay đổi các chất lắng đọng liên tục của cả hai Nuclit phóng xạ đ‡ợc kết hợp với khoảng thời gian ngắn ngủi khi năng suất sinh học cao. Nơi mμ 210Pb luôn có thể di chuyển với một tốc độ lớn trong suốt mùa thu. Mỗi thời kỳ trong sự di chuyển nhanh chóng của 210Po đ‡ợc sinh ra trực tiếp bởi một phần tái sinh của nó tới khối n‡ớc, do đó dẫn tới sự lọc sinh học của chúng diễn ra rất nhanh vμ sau đó lμ quá trình tăng lên từ sự phân hủy các vật chất hữu cơ sau quá trình lắng cặn. Quá trình oxi hoá khử trong tầng n‡ớc hồ sâu không phải lμ một quá trình gián tiếp. Các nhμ hoá học đã chỉ ra rằng ở d‡ới độ sâu của n‡ớc hồ th‡ờng th‡ờng còn lại quá trình oxi hoá mặc dù đã giảm bớt các vùng sao cho chúng có đặc điểm gần giống với bề mặt phân giới giữa n‡ớc - trầm tích theo chiều h‡ớng kết thúc sự phân tầng. Tuy vậy mμ trong sự t‡ơng phản về hoạt động của210Po,210Pb đã không có mặt để tham gia vμo một vμi chu trình quan trọng của các trầm tích.

Benoit vμ Hemond (1990, 1992) đã đo l‡ợng 210Pb vμ 210Po trong lớp trầm tích đá Trap, trong các dung dịch đã phân huỷ vμ trong cả các chất rắn của cả hai yếu tố lμ trầm tích vμ khối n‡ớc ở vùng bể Bickfofd, đó lμ một cái bể chia đôi hồ ở Masachusetts. Hồ đó có sự thiếu oxi huyết theo mùa với độ pH đạt xấp xỉ 6.5 vμ có thể đạt tới 7 trong tầng n‡ớc hồ sâu nơi có sự thiếu oxi. Sự di chuyển của các Nuclit phóng xạ từ khối n‡ớc bị chi phối bởi quá trình lắng đọng của các phân tử, tốc độ của sự di chuyển sẽ lớn hơn khoảng 4 lần trong tr‡ờng hợp nếu nuclít phóng xạ đó lμ 210Pb. Điều nμy t‡ơng tự với các mối quan hệ khác nhau của thời gian tồn tại của (~x3) của hai Nuclit phóng xạ quan sát đ‡ợc ở Hồ Crystal. Đặc điểm nổi bật nhất của sự phân bố trong bể chứa Bickfofd lμ sự tích tụ lại trong sự phân huỷ (<0.45um) vμ mật độ của các hạt trong tầng n‡ớc hồ sâu đ‡ợc phân ra thμnh các lớp. Toμn bộ sự tập trung của chúng đ‡ợc minh hoạ ở hình 8.14a, c.

Dữ liệu về cặn Tráp vμ các kết quả của sự tính toán các khối cặn đã chỉ ra rằng những sự tích tụ lμm giμu đó lμ kết qủa của tăng lên của các lớp quặng đáy,

chúng còn nhiều hơn cả những phần quặng nhỏ. Mặt cắt của các mạch n‡ớc

vμo Tháng 8 vμ tháng 9 biểu thị một giá trị cực đại, khi đó l‡ợng Pb cô đặc lại dμy từ 2 đến 4 cm phía bên d‡ới bề mặt phân giới của cặn - n‡ớc (hình 14d). Các quá trình tập trung mạch n‡ớc của 210Pb vμ 210Po nằm giữa cấp 1 vμ 2 của độ lớn thì lớn hơn nằm ở phía d‡ới bề mặt cột n‡ớc.

Chúng ta có thể chứng thực đ‡ợc một điều lμ sự khuyếch tán của cặn lμ một điều hiếm xảy ra. Mặc dù t‡ơng tự nh‡ vậy, nh‡ng sự phân bố tầng n‡ớc hồ sâu của hai Nuclít phóng xạ biểu diễn một vμi ý nghĩa t‡ơng phản nhau. Phân rã 210Pb thu nhỏ lại sẽ đạt tới một quy mô lớn hơn trong suốt trạng thái ban đầu của thớ tầng. Do đó các quá trình cô đặc của chúng sẽ v‡ợt quá số l‡ợng của210Pb bởi nó nhiều nh‡ một yếu tố 3.8 từ giữa tháng 8 cho đến đầu tháng 9. Sự hiện diện của một số đơn phân rã 210Po lμ một yếu tố bền vững của phân

đoạn đoạn địa lý sinh vật vμ của sự tái vận động, nhiều hơn sự lμm giμu tầng n‡ớc hồ sâu bởi thể vẩn cặn cái mμ lμm tăng lên một l‡ợng nhiều hay ít độ phóng xạ của hai Nuclit phóng xạ. Sự tích tụ của phân rã 210Po phần lớn lμ có giới hạn trong một khoảng thời gian thiếu oxi huyết nμo đó , nó bắt đầu tích tụ vμo khoảng giữa tháng 8, vμ trong đó nó có sự liên quan mật thiết với sự phân bố của Fe. Benoit vμ Hemond (1990) đã nêu ra giả thiết rằng sự phân bố của

210Pb trong tầng n‡ớc hồ sâu có thể đ‡ợc hạn chế bởi sự thấm hút bề mặt của oxit Fe kết hợp với phản ứng oxi hoá khử trong chu trình tuần hoμn của Fe.

Hình 8.14a - d Sự phân bố của 210Pb vμ 210Po hoμ tan trong bể chứa Bickford đó lμ một cái hồ có hai sự thay đổi điều kiện thiếu oxi huyết theo từng mùa ở Massachusetts. Hình a biểu diễn thời gian vμ độ

sâu của sự phân bố của cột n‡ớc trong năm 1985 của một oxi hoμ tan với đ‡ờng phân cách giữa hai

quá trình của một mgl-1 chất lỏng, hình b lμ tổng l‡ợng 210Po ứng với đ‡ờng phân cách giữa hai quá trình của 10dpm 100kg-1, ở hình e lμ tổng l‡ợng 210Pb ứng với đ‡ờng phân cách giữa hai quá trình của 10dpm 100kg-1 vμ hình d có trục tung biểu diễn mặt nghiêng của 210Pb trong các lớp cặn ở mạch

n‡ớc vμo tháng 7 năm 1985 vμ 25 tháng 9 năm 1985. ( Theo Benoit vμ Hemond 1990.1991)

Kết quả tính toán về sự hình thμnh đã chỉ cho chúng ta biết rằng PbS có lẽ đã quá bão hoμ trong tầng n‡ớc hồ sâu nơi mμ có sự thiếu ôxi huyết, còn khoảng