Ảnh hưởng của pH - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu c- 123docz.net

Kết quả khảo sát ảnh hưởng của pH đến khả năng hấp phụ Cr(VI) của TBĐ được chỉ ra ở bảng 3.5 và hình 3.5.

Bảng 3.5. Ảnh hưởng của pH đến khả năng hấp phụ Cr(VI) của TBĐ

pH Co(mg/L) C(mg/L) q(mg/g) H(%) 2 63,87 14,41 24,73 77,44 3 17,42 23,23 72,73 4 29,96 16,95 53,09 5 32,76 15,56 48,71 6 35,05 14,41 45,12 7 38,28 12,80 40,07

Hình 3.5. Sự phụ thuộc hiệu suất hấp phụ Cr(VI) của TBĐ vào pH 30 40 50 60 70 80 1 2 3 4 5 6 7 8 H (%) pH

Kết quả bảng 3.5 và hình 3.5 cho thấytrong khoảng pH từ 1 ÷ 7 đã khảo sát thì: Khi pH tăng thì hiệu suất hấp phụ giảm, trong khoảng pH từ 2÷3 dung lượng hấp phụ giảm chậm, khi pH > 4 thì dung lượng hấp phụ giảm nhanh. Điều này có thể giải thích như sau: Ở pH thấp Cr(VI) tồn tại chủ yếu ở dạng HCrO4-

và Cr2O72-, do vậy xảy ra lực hút tĩnh điện giữa bề mặt TBĐ tích điện dương và các dạng ion Cr(VI) tích điện âm nên sự hấp phụ Cr(VI) xảy ra ở pH thấp là thuận lợi. Ở pH cao, dung lượng hấp phụ của TBĐ đối với Cr(VI) giảm là do sự cạnh tranh giữa các dạng ion Cr(VI) tích điện âm với ion OH- trong dung dịch và lực đẩy tĩnh điện giữa bề mặt TBĐ tích điện âm với các dạng ion Cr(VI) cũng tích điện âm.

Vì vậy, đã chọn pH= 2 là pH tốt nhất cho sự hấp phụ của TBĐ đối với Cr(VI). Kết quả này được sử dụng cho các nghiên cứu tiếp theo. Kết quả thu được này cũng trùng hợp với nhiều kết quả nghiên cứu hấp phụ Cr(VI) trên các vật liệu khác nhau [23], [24], [35], [13].

3.4.2. Ảnh hưởng của thời gian

Kết quả khảo sát ảnh hưởng của thời gian đến khả năng hấp phụ Cr(VI) của TBĐ được chỉ ra ở bảng 3.6 và hình 3.6.

Bảng 3.6. Ảnh hưởng của thời gian đến khả năng hấp phụ Cr(VI) của TBĐ

Thời gian (phút) Co(mg/L) C(mg/L) q(mg/g) H(%) 5 49,10 34,98 7,06 28,76 10 30,61 9,25 37,66 15 28,75 10,18 41,46 30 26,38 11,36 46,28 45 24,44 12,33 50,22 60 23,23 12,94 52,70 90 20,57 14,27 58,10 120 20,00 14,55 59,27

Hình 3.6. Ảnh hưởng của thời gian đến hiệu suất hấp phụ Cr(VI)

Kết quả hình 3.6 cho thấy: Khi thời gian hấp phụ tăng thì hiệu suất hấp phụ tăng. Trong khoảng thời gian từ 5 ÷ 90 phút hiệu suất hấp phụ tăng tương đối nhanh và dần ổn định trong khoảng thời gian từ 90÷120 phút. Hiệu suất hấp phụ phụ thuộc vào thời gian tiếp xúc, thời gian tiếp xúc càng nhiều thì hiệu suất hấp phụ càng cao, đến một thời điểm nhất định, hiệu suất hấp phụ không tăng do quá trình hấp phụ đã đạt cân bằng (trong trường hợp này là 90 phút). Do vậy, chọn thời gian đạt cân bằng hấp phụ là 90 phút và sử dụng kết quả này cho các thí nghiệm tiếp theo.

3.4.3. Ảnh hưởng của nhiệt độ

Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của nhiệt độ đến dung lượng và hiệu suất hấp phụ Cr(VI) của than được trình bày ở bảng 3.7.

Bảng 3.7. Sự phụ thuộc dung lượng và hiệu suất hấp phụ Cr(VI) của than vào nhiệt độ

t(oC) Co (mg/L) Ccb (mg/L) q (mg/g) H (%) 30 77,13 42,65 17,24 44,70 35 34,19 21,47 55,67 40 30,11 23,51 60,97 45 29,39 23,87 61,90 50 23,80 26,67 69,15 25 35 45 55 65 0 20 40 60 80 100 120 140 H(%) Thời gian (phút)

Kết quả bảng 3.7 cho thấy trong khoảng nhiệt độ khảo sát từ 30 đến 50oC khi nhiệt độ tăng thì dung lượng và hiệu suất hấp phụ Cr(VI) của than đều tăng. Điều này cho thấy quá trình hấp phụ Cr(VI) trên than là hấp phụ hóa học. Có nghĩa là sự hấp phụ Cr(VI) trên TBĐ xảy ra như phản ứng hóa học, vì vậy khi nhiệt độ tăng thì dung lượng và hiệu suất hấp phụ Cr(VI) của TBĐ đều tăng.

3.4.4. Ảnh hưởng của nồng độ Cr(VI) ban đầu và xác định dung lượng hấp phụ cực đại

Kết quả về ảnh hưởng của nồng độ đầu đến khả năng hấp phụ Cr(VI) của TBĐ được trình bày ở bảng 3.8.

Bảng 3.8. Ảnh hưởng của nồng độ Cr(VI) ban đầu đến khả năng hấp phụ của than

Co(mg/L) Ccb(mg/L) q(mg/g) H% Ccb/q (g/L) 35,70 13,05 11,33 63,45 1,15 55,84 23,58 16,13 57,77 1,46 58,28 25,81 16,24 55,72 1,59 72,55 34,19 19,18 52,87 1,78 79,43 38,00 20,72 52,17 1,83

Các kết quả thực nghiệm ở bảng 3.8 đã chứng tỏ hiệu suất hấp phụ giảm, dung lượng hấp phụ của than tăng khi nồng độ đầu của Cr(VI) tăng. Điều này là hoàn toàn phù hợp với quy luật.

Để xác định các hằng số trong phương trình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir đã sử dụng phương trình Langmuir dạng đường thẳng: .

Áp dụng các kết quả thực nghiệm bảng 3.8 vào phương trình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir dạng tuyến tính thu được kết quả như được chỉ ra ở hình 3.7. Từ đây tính được dung lượng hấp phụ cực đại của than đối với Cr(VI) là 37,04 mg/g. b q C q q C cb cb . 1 1 m ax m ax  

Hình 3.7. Đường đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir dạng tuyến tính của than đối với Cr(VI) Dung lượng hấp phụ Cr(VI) của than chế tạo được cao hơn so với một số than hoạt tính chế tạo từ vỏ lạc, lá phi lao nhưng thấp hơn so với than chế tạo từ vỏ hạt đậu, thân sen. Kết quả này cũng cho thấy khả năng hấp phụ Cr(VI) của các loại than hoạt tính phụ thuộc vào bản chất nguyên liệu đầu chế tạo than.Kết quả cụ thể được trình bày ở bảng 3.9.

Bảng 3.9. So sánh dung lượng hấp phụ Cr(VI) của TBĐ chế tạo được với một số than khác

STT Nguyên liệu đầu

chế tạo than qmax (mg/g) Tài liệu tham khảo

1 Vỏ hạt đậu 46,21 [24]

2 Vỏ lạc 16,26 [23]

3 Lá phi lao 17,20 [35]

4 Thân sen 76,92 [13]

5 Bã đậu nành 37,04 Luận văn này

y = 0.0279x + 0.8129 R² = 0.9812 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2 10 15 20 25 30 35 40 Ccb/q(g/L) Ccb(mg/L)

KẾT LUẬN

1. Đã chế tạo được 12 mẫu than từ bã đậu nành và xác định được một số đặc trưng của nguyên liệu ban đầu và của 3 mẫu than bã đậu tốt nhất chế tạo được như: ảnh hiển vi điện tử quét, diện tích bề mặt riêng; điểm đẳng điện.

2. Đã khảo sát khả năng hấp phụ Cr(VI) của các mẫu than bã đậu chế tạo được, kết quả nghiên cứu cho thấy mẫu có tỉ lệ khối lượng bã đậu và thể tích dung dịch kẽm clorua 95% là 1:1, nung ở 500oC trong 1 giờ cho khả năng hấp phụ Cr(VI) cao nhất.

3. Sự hấp phụ Cr(VI) của mẫu than bã đậu tốt nhất đã được nghiên cứu dưới các điều kiện thí nghiệm khác nhau. Kết quả thu được:

- pH tốt nhất cho sự hấp phụ là ở khoảng pH ~2. - Thời gian đạt cân bằng hấp phụ là 90 phút.

- Khi tăng nhiệt độ từ 303÷323K (±1K) thì hiệu suất và dung lượng hấp phụ tăng; quá trình hấp phụ Cr(VI) trên than bã đậu là quá trình hấp phụ hóa học.

- Theo mô hình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir xác định được dung lượng hấp phụ cực đại của than bã đậu đối với Cr(VI) là 37,04 mg/g.

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN NỘI DUNG LUẬN VĂN

1. Vatsana Inthapasong, Vũ Thị Hậu (2020), “Chế tạo than từ bã đậu nành, nghiên cứu khả năng hấp phụ Cr(VI) của than chế tạo được”, Tạp chí Khoa học & Công nghệ ĐHTN, Tập 225, số 6, tr.432 - 438.

TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tài liệu Tiếng Việt

1. Đặng Đình Bạch (2000), Giáo trình hóa học môi trường, Nxb Khoa học và Kỹ thuật.

2. Bộ Y Tế và Bộ Tài nguyên & môi trường (2015), Công bố tại hội thảo Chính sách, Pháp luật về kiểm soát ô nhiễm nước, Hà Nội.

3. Lê Văn Cát (2002), Hấp phụ và trao đổi ion trong kĩ thuật xử lí nước và nước thải, Nxb Thống kê.

4. Đặng Kim Chi (2005), Hóa học môi trường, Nxb Khoa học và Kỹ thuật - Hà Nội.

5. Cục trồng trọt (2006), Kết quả điều tra giống 13 cây trồng chủ lực của cả nước giai đoạn 2003 - 2004, Nxb Nông nghiệp, Hà Nội.

6. Ngô Thế Dân, Trần Đình Long, TrầnVăn Lài, Đỗ Thị Dung, Phạm Thị Đào (1999), Cây đậu tương, Nxb Nông nghiệp, Hà Nội.

7. Vũ Thị Hậu, Cao Thế Hà (2013), “Đánh giá khả năng xử lý nước thải nhuộm thực tế sau oxi hóa pha lỏng bằng kỹ thuật vi sinh”, Tạp chí Hấp phụ và Xúc tác, tập 2 (4), trang 89 - 94.

8. Vũ Thị Hậu, Trịnh Thu Nguyên (2017), “Nghiên cứu khả năng hấp phụ Ni(II), Cr(VI) của than chế tạo từ thân cây sen”, Tạp chí phân tích Hóa, Lý và Sinh học, Tập 22, số 04,tr.81-87.

9. Vũ Thị Hậu, Đặng Thị Hoài (2019), “Nghiên cứu khả năng hấp phụ xanh metylen của than chế tạo từ bã đậu nành”, Tạp chí Khoa học & Công nghệ ĐHTN, Tập 208, số 15, tr.35 - 42.

10. Lò Văn Huynh (2002), Nghiên cứu sử dụng than hoạt tính để loại bỏ một số chất hữu cơ trong môi trường nước, Luận án tiến sỹ Hóa học Trung tâm KHTN&CN Quốc gia, Hà Nội.

12. Trần Thị Ngọc Ngà (2013), Nghiên cứu khả năng hấp phụ ion Pb2+, Cu2+

trên vật liệu hấp phụ chế tạo từ bã đậu nành, Luận văn Thạc sĩ, Trường Đại học Đà Nẵng.

13. Lê Minh Ngọc, Vũ Thị Hậu (2018), “Nghiên cứu khả năng hấp phụ Cr(VI) của than chế tạo từ thân cây sen”, Tạp chí Khoa học & Công nghệ ĐHTN, Tập 181, số 05, tr.171-177.

14. Nguyễn Hữu Phú (1998), Hấp phụ và xúc tác trên bề mặt vật liệu vô cơ mao quản, Nxb Giáo dục, Hà Nội.

15. Trịnh Thị Thanh (2003), Độc học môi trường và sức khoẻ con người, Nxb Đại học Quốc Gia, Hà Nội.

16. Phạm Văn Thiều (2006), Cây đậu tương - Kỹ thuật trồng và chế biến sản phẩm, Nxb Nông nghiệp, Hà Nội.

17. Lê Hữu Thiềng,Nguyễn Thị Như Quỳnh (2010), "Nghiên cứu khả năng hấp phụ Cu2+, Ni2+ của than vỏ lạc", Tạp chí phân tích Hóa, Lý và Sinh học, 15, tr. 160 - 167.

18. Lê Hữu Thiềng và Hứa Thị Thùy (2011), "Nghiên cứu khả năng hấp phụ Cu2+ và Ni2+ của than bã mía", Tạp chí Khoa học và Công nghệ, 86(10), tr. 107 - 113.

19. Bùi Văn Tho (2015), Nghiên cứu sự hấp phụ một số chất mầu trong dung dịch nước của than hoạt tính được chế tạo từ vỏ hạt cà phê, Luận văn thạc sĩ khoa học.

20. Mai Thị Hoài Thư, Vũ Thị Thảo, Nguyễn Thị Thương (2017), Nghiên cứu khả năng xử lý amoni trong nước bằng vật liệu chế tạo từ bã đậu nành ở quy mô phòng thí nghiệm,Báo cáo tổng kết đề tài NCKH Sinh viên, trường Đại học Tài Nguyên và Môi trường Hà Nội.

21. Vũ Quang Tùng, Trần Thị Huế, Lê Hữu Thiềng (2009), “Nghiên cứu khả năng hấp phụ Cr(VI) của VLHP chế tạo từ vỏ lạc và thử ứng dụng để xử lí môi trường”, Tạp chí Khoa học và Công nghệ ĐHTN, 56(8), tr.27-30.

22. Vũ Thị Quỳnh Trang (2012), Xử lý Cu2+ trong nước bằng vật liệu hấp phụ từ vỏ đậu tương, Khóa luận tốt nghiệp, ngành Kỹ thuật môi trường, Trường Đại học Dân lập Hải Phòng.

Tài liệu Tiếng Anh

23.Ali Ali Al-Othman, R Naushad, Mu (2012), "Hexavalent chromium removal from aqueous medium by activated carbon prepared from peanut shell: adsorption kinetics, equilibrium and thermodynamic studies", Chemical Engineering Journal. Vol. 184, pp. 238-247.

24. Arvind Jena Kumar, Hara Mohan (2017), "Adsorption of Cr (VI) from aqueous phase by high surface area activated carbon prepared by chemical activation with ZnCl2", Process Safety and Environmental Protection. Vol. 109, pp. 63-71.

25. Aroua M K and Sulaiman N M N Issabayeva G (2006), "Removal of lead from aqueous solution on palm shell activated carbon", Biores Technol. 97, tr. 2350 - 2355.

26. Anyi Ramirez and et all (2020), Removal of Cr(VI) from an activated carbon obtained from teakwood sawdust: kinetics, equilibrium and density functional theory calculation, Journal of Environmental Chemical Engineering, Vol.8, Issue 2, pp. 105292 - 105303.

27. Dessouki H A, El-Sayed G O, Ibrahim SS (2010), "Biosorption of Ni(II) and Cd(II) ions from aqueous solution onto rice straw", Chemical Sciences Journal CSJ-9, pp.11.

28. F. Fu, L.Xie, B.Tang (2012), “Application of a novel strategy - Advanced Fenton - chemical precipitation to the treatment of strong stability chelated heavy metal containing wastewater”, Chemical Engineering Journal, 189 - 190, pp. 283 - 287.

29. Gaikwad R W (2004), "Removal of Cd(II) from aqueous solution by activated charcoal derived from coconut shell", Electron J Environ Agric

30. Hai Gao Liu, Qun Dai, Peng Zhang, Jian Zhang, Chenglu Bao, Nan (2013), "Preparation and characterization of activated carbon from lotus stalk with guanidine phosphate activation: sorption of Cd(II)", Journal of analytical and applied pyrolysis. 102, pp. 7-15.

31. Hui Gao và các cộng sự (2008), "Characterization of Cr (VI) removal from aqueuos solution by a surplus agricultural waste - Rice straw", Journal of Hazardous Materials. 150, tr. 446 - 452.

32. Javad Shabani Shayeh (2016), “Advanced studies of coupledconductive polymer/metal oxide nano wire composite as an efficient supercapacitor by common and fast fourier electrochemical methods”, Journal of Molecular Liquids, 220, pp.489-494.

33. Qingqing Miao, Yingmao Tang, Jing Xu, Xinping Liu, Liren Xiao, Qinghua Chen(2013), Activated carbon prepared from soybean straw for phenol adsorption,Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers, Vol. 44, pp 458-465.

34. Kernit Wilson và các cộng sự (2006), "Select metal adsorption by activated carbon made from peanut shells", Bioresoyrce Technology. 97, tr. 2266 - 2270.

35. K Ranganathan (2000), "Chromium removal by activated carbons prepared from Casurina equisetifolia leaves", Bioresource technology. Vol. 73, Issue 2, pp. 99-103.

36. Osvaldo Karnitz Jr, L. V. A. Gurgel, J. C. P. de Melo, V. R. Botaro, T. M. S. Melo, R. P. de Freitas Gil and L. F. Gil (2007),“Adsorption of heavy metal ion from aqueous single metal solution by chemically modified sugarcane bagasse”,Bioresource Technology, 98, pp. 1291-1297.

37. Shiv Prasad Niveta Jain and Thomas Anish Johnson H C Joshi (2008), "Agricultural and agro-processing wastes as low cost adsorbents for metal removal from wastewater: A review, Journal of Scientific and Industrial",

38. Wachiraphorn Cherdchoo, Srisuda Nithettham, Jittima Charoenpanich (2019), Removal of Cr(VI) from synthetic waste water by adsorption onto coffee ground and mix waste tea, Chemosphere, Vol.221, pp. 758 - 767. 39. Watling, H. R. (2006), “The bioleaching of sulphide minerals with emphasis

on copper sulphides - A review”, Hydrometallurgy, 84(12), pp. 81-108. 40. Wayne E. Marshall and Lynda H. Wartelle (2003), “Acid recycling to

optimize citric acid - modified soybean hull production”, Industrial crops and Products 18, pp. 177-182.

41. Y. B. Onundi, A.A. Mamun, M. F. Al Khatib, Y. M. Ahmed (2010), “Adsorption of copper, nickel and lead ions from synthetic semiconductor industrial wastewater by palm shell activated carbon”,Int. J. Environ. Sci. Tech, 7(4), pp. 751-758.

Tài liệu trên trang Web

42. https://doctorhouses.com/bao-dong-tinh-trang-o-nhiem-moi-truong-nuoc- tai-viet-nam.html.

PHỤ LỤC

PHỤ LỤC 1: KẾT QUẢ ĐO BET CỦA NGUYÊN LIỆU (V505)

VIỆN KỸ THUẬT NHIỆT ĐỚI

| TriStar II 3020 3.02

TriStar II 3020

Version 3.02 Page 2 | Serial # 1529Unit 1Port 2 |

| Sample Mass: 0.2244 g Warm Free Space: 7.8405 cm³ Measured | Cold Free Space: 22.0747 cm³

Equilibration

Interval: 5 s

| Isotherm Tabular Report | | Relative Pressure (p/p°) Absolute Pressure (mmHg) Quantity Adsorbed (cm³/g STP) Elapsed Time (h:min) Saturation Pressure (mmHg) | 00:44 750.3024 | 0.050372 36.89487 157.6068 01:02 732.4528 | 0.077645 56.82318 167.9746 01:08 731.8292 | 0.107918 78.94432 176.6029 01:12 731.5228 | 0.139648 102.1247 184.0339 01:17 731.3022 | 0.172882 126.4005 190.5258 01:22 731.1364 | 0.206641 151.0647 196.2156 01:26 731.0503 | 0.240965 176.1434 201.292 01:31 730.9926 | 0.275673 201.5041 205.8872 01:36 730.9524 | 0.307823 224.9975 209.68 01:40 730.9313 | 0.337746 246.8507 212.869 01:44 730.877 | 0.36425 266.2094 215.5369 01:47 730.8417

VIỆN KỸ THUẬT NHIỆT ĐỚI TriStar II 3020 3.02

TriStar II 3020

Version 3.02 Page 1 Serial # 1529Unit 1Port 2

Sample: Nguyên liệu

Operator: TQD Submitter: File: E:\ITT-2016\2020\NguyenLieu.08032020.SMP Started: 3/8/2020 1:07:35 PM Analysis Adsorptive: N2 Completed: 3/8/2020 3:15:31 PM Analysis Bath Temp.: 77.300 K Report Time: 3/8/2020 3:18:22 PM Thermal Correction: No Sample Mass: 0.2244 g Warm Free Space: 7.8405 cm³ Measured Cold Free Space: 22.0747 cm³

Equilibration

Interval: 5 s