Chương 2 KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU
2.2 Dữ liệu HHG mô phỏng từ mô hình Lewenstein
Từ quy trình chụp ảnh cắt lớp đã đề ra, để có thể tái tạo được hình ảnh HOMO của phân tử CO, chúng tôi sử dụng thông tin HHG thu nhận từ mô hình ba bước Lew- enstein. Dữ liệu này được dùng như dữ liệu “thực nghiệm” để có thể chụp ảnh cắt lớp phân tử, dữ liệu thu được ứng với 19 góc định phương trong khoảng từ 0 đến 90.
Tuy nhiên, phổ HHG đối với phân tử CO thu được cần phải có các bậc lẻ và bậc chẵn rõ nét, có cường độ cao. Đồng thời, phổ HHG đối với nguyên tử tham chiếu Ar cũng cần tập trung chủ yếu tại các bậc lẻ để có dữ liệu phù hợp nhằm sử dụng cho quá trình chụp ảnh cắt lớp. Vì vậy, chúng tôi đã tiến hành khảo sát sự ảnh hưởng của các
thông số đặc trưng của xung laser lên hình dạng của phổ HHG để có thể tìm ra được bộ thông số phù hợp cho quá trình chụp ảnh cắt lớp HOMO phân tử CO. Một vài thông số đặc trưng của xung thăm dò gồm bước sóng 1200 nm, hàm bao hình thang, cường độ I 1.5 10 W/cm 14 2 và pha ban đầu = 0 được sử dụng dựa trên sự đề xuất của công trình [10] và [19]. Nhưng sự không tương thích giữa phương pháp giải chính xác TDSE và phương pháp mô hình, nên thông số về số lượng chu kỳ dao động có nhiều khác biệt. Vì vậy, chúng tôi tiến hành khảo sát ảnh hưởng của số lượng chu kỳ quang học lên dạng phổ HHG của cả phân tử và nguyên tử tham chiếu. Chúng tôi mong muốn tìm được thông số về chu kỳ quang học phù hợp để phổ HHG của phân tử bất đối xứng rõ nét ở bậc lẻ và bậc chẵn, còn phổ HHG của nguyên tử tham chiếu thì rõ nét tại các bậc lẻ. Tín hiệu HHG phát xạ theo phương song song với vec- tor phân cực của laser ở góc định phương 45 khi phân tử CO tương tác với trường laser mạnh có dạng phổ như Hình 2.3. Chúng tôi nhận thấy rằng khi số lượng chu kỳ dao động trong xung laser càng tăng thì cường độ tại các bậc HHG lẻ và chẵn trong phổ càng rõ nét. Ngoài ra, kết quả cho bởi thông số 20 chu kỳ dao động và 25 chu kỳ dao động cho thấy đặc điểm phổ HHG gần như tương đồng với nhau và hoàn toàn có thể được sử dụng cho quá trình chụp ảnh cắt lớp HOMO phân tử CO vì các đỉnh có cường độ cao và tập trung sắc nét.
Hình 2.3 Phổ HHG theo phương song song khi phân tử CO tương tác với trường la- ser mạnh ở góc định phương 45 thay đổi theo số chu kỳ dao động của xung laser.
Khi tái thực hiện việc đánh giá sự phụ thuộc phổ HHG của nguyên tử tham chiếu theo số chu kỳ dao động của xung thăm dò thì có nhiều thay đổi đáng lưu ý. Tương tự với đánh giá cho phân tử CO, tín hiệu HHG phát xạ theo phương song song với vector phân cực của laser khi nguyên tử Ar tương tác với trường laser mạnh có dạng phổ như Hình 2.4. Chúng tôi thấy rằng khi số lượng chu kỳ dao động trong xung laser tăng thì cường độ tại các bậc HHG lẻ trong phổ rõ nét hơn giống với khi khảo sát phổ HHG của phân tử CO. Cụ thể hơn, khi laser được sử dụng có thông số gồm 25 chu kỳ dao động thì trong phổ của nguyên tử Ar, các bậc HHG lẻ gần như là đầy đủ và rõ nét. Điều này chính là lý do trực tiếp dẫn đến các việc sử dụng laser thăm dò có các thông số đặc trưng mà chúng tôi chọn cho khóa luận này: bước sóng là 1200 nm, có dạng hàm bao hình thang, cường độ đỉnh I 1.5 10 W/cm , 14 2 độ dài xung laser gồm 25 chu kỳ dao động và pha ban đầu = 0.
Hình 2.4 Phổ HHG theo phương song song khi nguyên tử Ar tương tác với trường laser mạnh thay đổi theo số chu kỳ dao động của xung laser.
Để mô tả đặc điểm dạng phổ HHG gồm các bậc HHG và miền phẳng của cường độ để sử dụng cho quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử. Chúng tôi thể hiện ở Hình 2.5 gồm hai phổ HHG phát xạ theo phương song song khi CO ở góc định phương 45
tương tác với xung laser và khi Ar tương tác với xung laser. Trong đó, đường liền nét đặc trưng cho phổ HHG được tính toán mô hình Lewenstein; còn đường nối giữa các điểm ký hiệu là đường thể hiện giá trị trung bình tại các bậc nguyên của phổ. Từ Hình
2.5, chúng tôi thấy được phổ HHG mô phỏng từ mô hình ba bước có đặc điểm phù hợp với lý thuyết đã nêu. Các bậc trở về sau kể từ vị trí bậc 31 là miền phẳng của phổ. Miền phẳng của phổ có độ rộng từ bậc 31 cho đến bậc thứ 77, là điểm dừng (cut-off) của phổ, cường độ của phổ giảm mạnh trở về sau vị trí điểm dừng. Phổ HHG của cả phân tử và nguyên tử tham chiếu đều đặc trưng về bề rộng vùng phẳng và điểm dừng như nhau. Nhằm lý giải phổ HHG của phân tử và nguyên tử tham chiếu có vị trí điểm dừng bằng nhau, ta cần xem xét biểu thức xác định điểm dừng của phổ
cut-off 0 3.17 , P P I U n (2.1)
trong đó UP là thế trọng động của electron trong trường laser mạnh. Giá trị thế trọng động của electron tỉ lệ thuận với cường độ điện trường cực đại của xung thăm dò và tỉ lệ thuận với bình phương bước sóng của xung. Bên cạnh đó, nguyên tử tham chiếu được sử dụng có thế ion hóa tương đương với thế ion hóa của phân tử, vì vậy điểm dừng của hai phổ HHG là như nhau. Ngoài ra, biểu thức (2.1) còn cho thấy ý nghĩa về ảnh hưởng của bước sóng lên độ rộng của phổ như kết luận của công trình [10]. Khi sử dụng bước sóng càng dài, vị trí điểm dừng càng cao nên vùng phẳng của phổ HHG càng rộng. Các thông tin trong vùng phẳng là dữ liệu cho quá trình chụp ảnh cắt lớp. Với độ rộng vùng phẳng của phổ từ bậc 31 đến bậc 77 sẽ cho phép thu nhận được hình ảnh HOMO phân tử phù hợp. Ngoài ra, cũng phải lưu ý rằng, phổ HHG trong Hình 2.5 cho thấy rõ ràng về đặc điểm bậc HHG. Đối với phân tử bất đối xứng CO thì phổ HHG gồm cả bậc lẻ và bậc chẵn, các bậc đều rõ nét. Đối với nguyên tử tham chiếu Ar thì phổ HHG chỉ gồm các bậc lẻ rõ nét.
Hình 2.5 Phổ HHG thu nhận được theo phương song song khi (a) phân tử CO ở góc định phương 45 và (b) nguyên tử tham chiếu Ar tương tác với laser có các thông số đặc trưng đã nêu.
Tiếp theo, chúng tôi cho rằng việc khảo sát sự thay đổi của cường độ HHG theo các góc định phương khác nhau cũng cần được quan tâm. Vì vậy, Hình 2.6 thể hiện các dạng phổ HHG của phân tử được định phương với các góc khác nhau và bao gồm cả phổ HHG của nguyên tử tham chiếu. Ở đây, chúng tôi chỉ tính đến cường độ HHG tại các bậc nguyên của phổ. Kết quả cho thấy rằng cường độ tại các bậc HHG và hình dạng của có nhiều thay đổi và phụ thuộc mạnh vào góc định phương của phân tử, cụ thể là tại các góc 10, 30, 50, 70 và 90 nhưng các phổ có cùng vị trí điểm dừng.
Hình 2.6 Phổ HHG tại các bậc lẻ và chẵn khi phân tử CO ở 5 góc định phương khác nhau trong khoảng từ 0 đến 90 độ và phổ HHG tại các bậc lẻ của nguyên tử Ar
Harmonic order
Đồng thời, để dễ dàng theo dõi sự thay đổi của cường độ HHG ở từng bậc theo góc định phương, chúng tôi biểu diễn sự phụ thuộc của cường đô HHG tại một số bậc cụ thể vào góc định phương của phân tử như trình bày tại Hình 2.7. Hình 2.7 thể hiện sự ảnh hưởng của góc định phương lên cường độ HHG tại các bậc xác định là H35, H49, H63 và H77 thu nhận theo phương song song và phương vuông góc với vector phân cực. Các bậc HHG trên được chọn ứng với vị trí lần lượt từ điểm bắt đầu miền phẳng cho đến vùng lân cận điểm dừng. Từ kết quả tại Hình 2.7, chúng tôi nhận thấy ở một bậc HHG xác định, cường độ của thành phần HHG theo phương song song có đạt giá trị cực đại khi góc định phương là 0; còn thành phần vuông góc sẽ có cường độ lớn nhất khi góc định phương khoảng từ 45 đến 55. Kết quả này của phân tử CO có nhiều tương đồng với kết quả đưa ra bởi công trình [10] cho phân tử đối xứng N2. Công trình [10] đã chỉ ra rằng, vì phân tử HOMO của phân tử N2 có dạng là một hàm chẵn và mang tính đối xứng g. Do đó cường độ phát xạ HHG theo phương song song với vector phân cực của laser sẽ đạt cực đại khi hướng của điện trường trong laser trùng với trục phân tử. Tương tự với phân tử CO, vì phân tử CO cũng có dạng xen phủ trục, cấu trúc lưỡng nguyên tử trong phân tử thẳng. Tuy nhiên, đi theo thứ tự tăng dần từ những bậc đầu tiên ở đầu miền phẳng cho đến vị trí lân cận điểm dừng, tức là từ H33 cho đến H77, sự thay đổi về cường độ phương song song và phương vuông góc theo góc định phương dần bị nhiễu loạn. Cụ thể hơn, khi xét về cường độ HHG theo phương song song, tại bậc H63 và H77, lần lượt xuất hiện một vị trí cực tiểu khi phân tử ở góc định phương 70 và 75, điều này rõ nét hơn ở bậc H77. Tương tự, khi xét về cường độ theo phương vuông góc, đối với bậc phát xạ H77 ta thấy tồn tại ba vị trí cực trị lần lượt là cực đại, cực tiểu và cực đại. Điều này không thể giải thích được bởi cấu trúc của phân tử CO mà ta đang xét. Do đó, việc chỉ sử dụng dữ liệu thu nhận được từ các bậc nguyên nằm trong vùng phẳng của phổ HHG là bắt buộc và hợp lý.
Hình 2.7 Cường độ HHG phát xạ (a) theo phương song song, (b) theo phương vuông góc, thay đổi theo góc định phương của phân tử khi tương tác với trường laser mạnh tại các bậc HHG xác định bao gồm H35, H49, H63 và H77.
Sau đó, chúng tôi tiến hành khảo sát sự thay đổi của tốc độ ion hóa theo góc định phương của phân tử CO như Hình 2.8 bên dưới. Tốc độ ion hóa trong khóa luận này được tính toán từ mô hình MO-SFA sử dụng định chuẩn dài. Dựa vào cấu trúc phân tử thẳng của phân tử CO ta cũng có thể giải thích đặc điểm về sự thay đổi của tốc độ ion hóa theo góc định phương. Khi phân tử ở các góc định phương bằng 0 hoặc 180 thì khả năng bị ion hóa của electron dưới tác dụng của điện trường là tối đa. Giá trị này sẽ giảm dần khi góc định phương tiến về 90và đạt cực tiểu tại góc định phương này, khi đó điện trường của laser đang vuông góc với trục của phân tử. Tuy nhiên, đường cong tốc độ ion hóa khi phân tử CO tương tác với trường laser mạnh không nhận đường thẳng ứng với góc định phương 90 là trục đối xứng vì sự phân bố điện tích khác nhau giữa hai phía trong phân tử. Công trình [19] đã cho rằng sự chênh lệch này là không đáng kể, vì vậy tốc độ ion hóa ứng với hai góc bù nhau là và – được xem là xấp xỉ như tại biểu thức (1.21).
Hình 2.8 Tốc độ ion hóa của phân tử CO thay đổi theo góc định phương có dạng là một đường cong không đối xứng qua đường thẳng = 90.
Cuối cùng, chúng tôi mong muốn tái khẳng định việc chỉ tính toán cường độ HHG sử dụng cho quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử bất đối xứng CO chỉ dùng dữ liệu của 19 góc định phương nằm trong khoảng từ 0 đến 90 là hợp lý. Đặc điểm về sự thay đổi tốc độ ion hóa của phân tử CO theo góc định phương cho thấy phân tử này có moment lưỡng cực điện là không đáng kể. Cùng với việc phân tách hàm sóng của phân tử bất đối xứng thành hai phần đối xứng và phản xứng ứng với thông tin từ các bậc lẻ và bậc chẵn trong phổ HHG cho thấy việc sử dụng các giá trị HHG ở 19 góc định phương là phương pháp phù hợp.