Trong đó i ngầm hiểu là chỉ số các loại sol khí. Thành phần thứ nhất của phương trình trên là bình lưu ngang và thẳng đứng, FH,i và FV,i là nhiễu ngang và thẳng đứng, Si là thành phần phát thải, Tgas,i là xu hướng chuyển đổi trạng thái của các chất khí, Thetero,i là các phản ứng của sol khí không đồng nhất, Tls,i va Tconv,i là các quá trình quy mô lớn và mây đối lưu, Tbelow-cloud,i là tỉ lệ kết tủa làm sạch, Tdry,i là thành phần lắng đọng khô. Tất cả các thành phần đối lưu và phân tán đều giống như trong mô hình MM5 cho tỉ lệ xáo trộn nước mây (Grell, 1994; Qian, 2001)
2.1.2. Sol khí Sulfat
Trong phần này sẽ trình bày công thức sulfur dựa trên Kasibhatla (1997) với sự xem xét lại và hiệu chỉnh lại của Qian (2001) và Tan (2002). Mô tả ngắn gọn các thành phần bên phải của phương trình trên, ngoại trừ thành phần bình lưu và phần phân tán.
43
(2.2) Trong đó kOH,SO2 là nhiệt độ - phụ thuộc vào tỉ lệ phản ứng cố định, OH trong mô hình mô phỏng chuyển đổi hóa học khu vực cùng miền với RegCM3
Sự chuyển đổi SO2 thành SO42- bao gồm tính đến tác động phản ứng không đồng nhất của SO2 với các sol khí tồn tại trước đó. Các phản ứng đã được thừa nhận chỉ xảy ra trong lớp biên và tạo giả bậc 1 với hệ số phản ứng là 6x10-6 s-1,
(2.3) Độ pH của nước trong mây trên khu vực Đông Á dưới 5, SO2 có tính tan tương đối thấp, và quá trình chuyển đổi hóa học không cần nước, hầu hết SO2 trong mây tồn tại trong khe không khí. Do đó, tốc độ dịch chuyển của SO2 trong mây bị giới hạn bởi tốc độ của giai đoạn chuyển đổi nước của SO2 thành SO42- khi SO2 bị phân hủy trong mây thành ion HSO3- và SO32- và sau đó oxi hóa bởi sự hòa tan của H2O2 và O3. Các ion phản ứng với O3 chỉ khoảng 10% oxi hóa do vậy oxi hóa do O3 sẽ bị loại bỏ. Trong quá trình chuyển đổi phải giả thiết giới hạn trong tính SO2 và H2O2, và một hàm chứa nước lỏng trong mây, phần mây phủ và thời gian tồn tại của mây. Như đã đề cập ở trên, RegCM3 mô phỏng 2 loại mây, mây quy mô lớn và mây đối lưu.
Đối với mây quy mô lớn, xu hướng của SO2 trong phương trình 2.2 được biến đổi thành:
(2.4) Trong đó frcls là phần mây bao phủ của các mây quy mô lớn (bằng 1, ngoại trừ trường hợp mây đối lưu được trình bày như trên, thì là 0.7), wL (g m-3) là khối lượng nước lỏng, cách thức tính này được tính từ phương trình dự báo động lực của
44
RegCM3, A (=360g m-3 s-1) là các tham số từ mô phỏng hóa học mây của Chameides (1984), cái này liên quan đến trạng thái cân bằng SO2 tan trong mây, dt là bước thời gian (=200s), và thành phần min (χSO2, χH2O2) được sử dụng để chắc chắn rằng chuyển đổi SO2 bị giới hạn bởi sự xuất hiện của H2O2 bất cứ khí nào H2O2 < SO2.
SO42- là sản phẩm oxi hóa SO2 trong mây, và SO42- vào trong mây, nó dịch chuyển một phần bởi quá trình giáng thủy. Các quan trắc trước đó cho thấy SO42- tan toàn bộ trong nước mây, vì vậy hệ số độ ẩm chuyển rời trong mây chủ yếu là đồng nhất. Bởi vậy, trong các mây quy mô lớn, SO42- được đưa ra là:
(2.5) Trong đó rrem là tần suất tự động chuyển đổi từ mây nước thành mây gây mưa, được đưa ra bởi tốc độ tự động chuyển đổi (Pautocv), được chia ra bởi tỉ lệ xáo trộn nước mây (wL).
Thêm vào chuyển đổi hóa học và dịch chuyển ẩm, các mây đối lưu có thể ảnh hưởng theo phân bố ngang và thẳng đứng của các chất hóa học thông qua đối lưu và vận chuyển. Tác động của vận chuyển đối lưu và di chuyển ẩm của SOx trong mô hình đóng kín theo như nước bốc hơi và vì vậy vẫn sử dụng các công sử dụng trước đó cho RegCM3. Đầu tiên chúng ta tính toán tổng lượng SOx vào trong mây đối lưu ở tại mực k bằng thừa nhận rằng lượng chất hóa học vào mây tỉ lệ với lượng nước bốc hơi vào mây và các tập trung tương đối của các chất hóa học và nước bốc hơi ở mực đó
45
(2.7) Trong đó qv là tỉ lệ xáo trộn của nước bốc hơi và qvtendency, và qv là xu hướng của nước bốc hơi tại mực k nguyên nhân là do sự hội tụ ngang, En(k)i là tỉ lệ của các chất hóa học (ví dụ như SO2 và SO42-, Cacbon) được đưa vào trong mây tại mực k và Si là lượng tích hợp của chất hóa học i vào trong mây từ chân mây tới đỉnh mây. Vì vậy lượng hội tụ SO2 và SO42- ở mực k bởi sự cuốn hút mây En(k)SO2 và En(k)SO4, và tổng phần hội tụ của cột đối lưu là SSO2 và SSO4.
Tiếp theo, một phần của cột tích hợp cuốn hút SO2 trong mây được oxi hóa thành SO42-. Theo như công thức đã được sử dụng cho các mây quy mô lớn, Poxid là phần cuốn hút SO2 bị oxi hóa.
(2.8) Trong đó τconv = 30 phút, thời gian tồn tại của mây đối lưu trưởng thành và wL = 2 g m-3 là lượng nước lỏng trong mây đối lưu. Vì vậy, SSO2Poxid và SSO2(1- Poxid) biểu diễn lượng SO2 đi vào cột bị oxi hóa thành SO42- và không bị oxi hóa. SO2 còn lại ở thể khí, phần không bị oxi hóa của SSO2 quay trở lại mực k trong cột đối lưu và vẫn là SO2, phụ thuộc và độ ẩm tương đối. Nhân tố trọng lượng theo đường parabol w(k) là cuốn hút hơi nước vào trong mây đối lưu của mô hình RegCM3.
Tổng lượng SO42- trong cột mây đối lưu là tổng chuyển đổi SO42- từ SO2 (SSO2Poxid) và SO42- cuốn hút vào trong mây (SSO4). Hầu như tất cả SO42- cư trú trong mây nước, một phần của nó sẽ theo giáng thủy và một phần sẽ quay trở lại khí quyển. Trong RegCM3, Pconvg là phần nước không chuyển đi bởi giáng thủy, nó phụ thuộc vào trung bình độ ẩm tương đối của cột và được tính như sau:
46
(2.9) Vì vậy, lượng SO42- trong cột quay trở lại khí quyển (SSO2Poxid + SSO4) bởi Pconvg; và lượng quay trở lại ở mực k, tăng chậm số lượng này bởi các nhân tố theo chiều thẳng đứng w(k) trong các trường hợp của SO2.
Bởi vậy, xu hướng SOx ở mực k bởi mây đối lưu, các quá trình có thể biểu hiện:
(2.10a,b) Trong đó, thành phần thứ 2 của vế bên phải của Phương trình 2.10 là lượng SO2 không oxi hóa được phân phối lại tới cột đối lưu, còn thành phần thứ 2 và thứ 3 của vế phải trong phương trình 2.10b, thể hiện lượng SO42- được phân bố lại, và lượng SO2 bị oxi hóa trong các đám mây và được phân bố lại trong cột đối lưu khí quyển như là SO42-.
Thành phần kết tủa rửa sạch của SO2 theo các tham số của Levine và Schwartz (1982), thành phần này phụ thuộc vào tốc độ giáng thủy và tỉ lệ xáo trộn của SO2. Xu hướng SO2 được đưa ra là:
(2.11) Trong đó, Precip là tỉ lệ mây giáng thủy ở dưới (đơn vị là mm hr-1), và kscav là hệ số kết tủa bậc 1: 6.5x10-5s-1.
Các sol khí sulfat tìm thấy theo cách thức ngưng đọng (thành phần siêu hiển vi tới đường kính micromet). Các nghiên cứu trước đó cho thấy rằng loại tốc độ giáng thủy quy mô lớn 2 mm hr-1, thời gian ngưng đọng sol khí trong cột giáng
47
thủy khoảng 50 giờ, nó lâu hơn bước thời gian của mô hình (khoảng 3 phút). Vì vậy, kết tủa làm sạch của SO42- không có hiệu quả, và nó được cho bằng 0.
Ngưng đọng khô của SO2 và SO42- được tham số hóa sử dụng quy định tốc độ ngưng đọng đạt được từ Trạng thái không khí sạch và Các xu hướng mạng lưới (CASTNET) cho SO2, tốc độ ngưng đọng khô trên đất liền theo tháng với giá trị cao nhất 0.42 cm s-1 vào tháng 7 và thấp nhất là 0.25 cm s-1 và thời gian mùa đông. Theo Langner và Rodhe (1991), tốc độ ngưng đọng khô SO2 là hằng số 0.8cm s-1 trên nước, trong khi tốc độ ngưng đọng khô SO42- được đặt là 0.2 cm s-1 trên cả đất liền và nước.