Phép phân tích kích hoạt neutron phi nhiệt- 123docz.net

Cho đến khi sự phân tích kích hoạt gần đây được thực hiện ưu thế bằng các mẫu phóng xạ với neutron nhiệt trong các phản ứng hạt nhân, các kích hoạt với neutron nhiệt phổ biến một cách rõ rệt vì nhiều nguyên nhân:

1. Các xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt cơ bản tương đối lớn đối với sự hấp thụ neutron nhiệt

2. Sự chuyên biệt của các nuclit phóng xạ được tạo bởi sự bắt giữ neutron nhiệt. 3. Sự tạo thành của các nuclit phóng xạ phân rã β được đo đạc dễ dàng.

4. Dòng neutron lớn có sẵn.

5. Khả năng phóng xạ các mẫu tương đối lớn mà không cần phân rã quá mức năng lượng neutron hay các mất mát trong dòng.

6. Sự tiện lợi của các hệ thống truyền khí để chèn và rút các mẫu ra nhanh chóng từ vị trí phóng xạ.

Tất cả các ưu điểm trên của phóng xạ neutron trở thành vấn đề ảnh hưởng đến các mức độ khác nhau với neutron năng lượng cao, các hạt mang điện tích và phóng xạ photon. Bằng sự tương ứng với bảng trên một số vấn đề được đưa ra như sau:

Các xác suất xảy ra tương tác giữa hai hạt cơ bản tương đối thấp hơn; trong khi các xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt neutron nhìn chung trong khoảng 0.1 đến 10 b, xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt mang năng lượng cao nằm trong khoảng 1 đến 100 mb.

1. Tính không chuyên biệt của các phản ứng giữa các hạt mang năng lượng cao; ở các mức năng lượng trên khoảng 6-10 MeV, có khả năng xảy ra nhiều phản ứng làm tiêu hao năng lượng hạt nhân; ví dụ như với proton (p,n), (p,d), (p,α), (p,2n).

2. Các nuclit phóng xạ thiếu hụt neutron được tạo ra; mặc dù điều này có thể là nguyên nhân đích xác cho việc chọn lựa một phản ứng phân tích kích hoạt riêng biệt, nhìn chung các nuclit phóng xạ này, mà một số chúng phân rã đơn lẻ do sự bắt giữ electron, thường khó định lượng hơn.

Hình 7.26. Các giá trị thực nghiệm của tỉ lệ phóng xạ sinh ra trong mạch/phóng xạ bão hoà bền; các tỉ lệ cho thấy một giá trị trung bình 70/ T1/2 (trích từ H.P.Yule và V.P. Guinn, Tăng các độ nhạy của phép phân tích kích hoạt neutron bằng cách sử dụng Mạch phản ứng, trong Các phương pháp phân tích hoá phóng xạ (Phân viện Năng lượng hạt nhân Quốc tế, Vienna, 1965), Quyển II, trang 111-122.) 1. Một số nhân tố không được xác định dễ dàng do phép phân tích kích hoạt

neutron nhiệt. Bảng liệt kê một vài nhân tố trong số chúng thể hiện ở bảng 7.7. Trong số các nguyên nhân sau:

(a) xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt cơ bản quá nhỏ đối với các phản ứng (n,γ);

(b) Chu kỳ bán rã của sản phẩm nuclit phóng xạ quá ngắn; (c) Chu kỳ bán rã của sản phẩm nuclit phóng xạ quá dài;

2. Các cải tiến về kỹ thuật trong các điều kiện chiếu xạ của máy gia tốc nguyên tử năng lượng cao:

(a) Quay các bộ phận lắp ráp mục tiêu có nhiệm vụ giữ một số mẫu trên khung làm mát đến mức sự phóng xạ đồng nhất có thể tạo nên bởi các tiêu chuẩn, khoảng không, và các mẫu;

(b) Công suất cao hơn hay các bộ phận lắp ráp mục tiêu có tuổi thọ cao hơn có nhiệm vụ tạo tia phóng xạ hạt nhân.

Bảng 7.7 Các nhân tố cản trở sự phân tích kích hoạt neutron nhiệt

Nhân tố Những cản trở H He Be B C N f < 0.01; σ < 1 mb; T1/2 >1 yr T1/2 << 1 phut T1/2 >> 1 yr T1/2<< 1 min σ < 1mb;T1/2>> 1 yr f < 0.01; σ < 1 mb; T1/2 <1

O Ne Tc Pb min f < 0.01; σ < 1 mb; T1/2 <1 min T1/2 <1 min T1/2 <1 min T1/2 <1 min T1/2>> 1 yr; T1/2<< 1 min; ; σ < 1 mb

3. Sự phát triển các vật chất phóng xạ một cách rõ ràng được thiết kế hay phù hợp hơn đối với các phóng xạ kích hoạt:

(a) máy phát neutron 14-MeV (d,t) (b) Máy gia tốc Cyclotron 3He nhỏ

Thông thường cả hai vấn đề được đưa ra bởi các phóng xạ hạt nhân toàn năng lượng cao là sự phụ thuộc của xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt cơ bản vào năng lượng hạt nhân phóng xạ và sự giảm năng lượng hạt nhân phóng xạ với quá trình xâm nhập sâu. Một thảo luận về tiết diện mục tiêu dày mỏng được đưa ra ở Mục 2.2.1, các hàm số về kích thích năng lượng nguyên tử trong bảng 2.2.6, và sự ngừng các hạt mang điện tích trong các vật liệu ở mục 4.3. Một phương pháp để rút ngắn hệ phức tạp của phép phân tích kích hoạt hạt mang điện tích các mẫu dày cho hầu hết hệ đơn giản của phép phân tích kích hoạt neutron nhiệt như miêu tả của Ricci và Hahn.* Họ đề xuất sử dụng đại lượng xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt cơ bản trung bình σ đối chiếu với sự thay đổi trong xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt cơ bản với sự xâm nhập sâu vào mẫu. Tỉ lệ lượng nuclit phóng xạ do một tia các hạt nhân xâm nhập vào vật mỏng (được định nghĩa ở mục 2.2.1 ở nơi mà sự giảm các hạt có liên quan là không đáng kể) như sau:

Ri = I0nσix (2.6)

Tỉ lệ hàm lượng tất cả các sản phẩm của phản ứng (được định nghĩa trong các giới hạn về tổng xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt cơ bản trong mục 2.2) như sau: ) 1 ( 0 x n i e I I = − − σ ∆ (2.10)

Có giá trị khi độ dày của mẫu x lớn hơn phạm vi các hạt phóng xạ.

Ricci và Hahn nhận thấy hệ thống kích hoạt ở nơi mà sự mất năng lượng của mẫu là đáng kể; đó là, phương sai của σx với x là đáng kể. Với mục tiêu độ dày lớn hơn tổng phạm vi R của các hạt mang điện tích (x > R), tỉ lệ phân rã nuclit phóng xạ sản sinh ra được xác định như sau:

dx n I D R x ∫ = 0 0 σ (97)

Tiết diện toàn bộ của công thức (97) có thể chuyển thành biểu thức giới hạn giảm năng lượng theo khoảng cách như sau:

dE dE dx dx E E R x ( ) 0 0 ∫0 ∫σ = σ (98) (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});

E.Ricci và R.L.Hahn, Lý thuyết và Thực nghiệm trong phân tích kích hoạt Helium-3 nhanh, nhạy, Hoá phân tích, 37, 742-748 (1965) và Các độ nhạy cho phép phân tích kích hoạt 15 nhân ở σE = hàm phát sinh từ trường xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt cơ bản,

dx/dE = phép thuận nghịch âm của sự dừng năng lượng mẫu vật liệu đối với các hạt mang điện tích.

Khi một hệ đơn giản thay cho các kết quả phân tích kích hoạt, một cách tổng quát cả σE và dx/dE chưa biết và các ma trận riêng trên các khoảng năng lượng riêng khó xác định được, Ricci và Hahn đề xuất 1 thông số xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt cơ bản liên quan đến xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt cơ bản hoàn toàn và tính độc lập của vật liệu nền.

∫ ∫ ∫ ∫ = = 0 0 0 0 0 0 ) ( ) ( E E E n R x dE dE dx dE dE dx dx dx σ σ σ  (99)

Chúng cho thấy, đối với các hạt mang điện tích của phép phân tích kích hoạt có liên quan, mà nó dành cho năng lượng ngừng

) ( ln Z I E E k dx dE = − (100)

Với k = ∫(z,Z,N) = hằng số đối với hạt nhân phóng xạ được đưa ra và lượng tổng cộng của vật liệu đó,

I(Z) = điện thế ion hoá có hiệu quả đối với nguyên tử nền và là hằng số cho vật liệu đó.

t cons Z I kl tan ) ( ≈ (101)

Công thức (99) được rút gọn với độ chính xác gần tuyệt đối

∫ ∫ ≈ 0 0 0 0 E E E EdE EdE σ σ (102)

Họ đề xuất do σ xấp xỉ hoàn toàn, không phụ thuộc thành phần hoá học của chất nền và một giá trị hằng số cho một phản ứng hạt nhân được đưa ra và năng lượng hạt nhân phóng xạ, một thông số thoả mãn được sử dụng trong phép phân tích kích hoạt. Một minh hoạ của sự biến thiên xác suất xảy ra tương tác giữa các hạt trung bình σ với số nguyên tử Z của chất nền đối với các phản ứng 16O(3He,p)18F và

16O(3He,p)18Ne → 18F được đưa ra trong hình 7.27 Trên phạm vi nhân tố từ Z = 4 đến Z = 95, σ đổi gần 8% và từ phạm vi Z = 4

Hình 7.27 Sự biến thiên xác suất xảy ra tương tác trung bình σ với số hạt nguyên tử Z nền đối với các phản ứng 16O(3He,p)18F và 16O(3He,p)18Ne → 18F. [Trích từ E.Ricci và R.L.Hahn, “Lý thuyết và Thực nghiệm trong phân tích kích hoạt Helium-3 nhanh, nhạy, Hoá phân tích, 37, 742-748 (1965)]

đến Z = 57 σ được thay đổi chỉ gần 3%. Do đó với định nghĩa về σ ở công thức (99) phương trình kích hoạt (97) được sửa thành

Một số ví dụ về phạm vi hạt mang điện tích trong nguyên tử Al được đưa ra ở hình 7.28.

Hình 7.28 Phạm vi các hạt phóng xạ trong nguyên tử Al. (Trích từ R.S.Tilbury,

Phân tích kích hoạt với các hạt mang điện, NAS-NS 3110, ngày chưa rõ).

Phương trình 103 đặc biệt tương ứng với phương pháp so mẫu của phép phân tích kích hoạt. Do σ độc lập với vật liệu nền nên tỉ lệ các phóng xạ được tạo ra thể hiện như sau

s s s u u n s u R I n R I n D D = (104)

Do đó đối với các kích hoạt mà các tiêu chuẩn trong đó không phải cùng 1 chất nền như các cường độ tia mẫu đối với hai phóng xạ có thể được bình thường hoá bởi phép đo ống giác Faraday và các phạm vi có thể đạt được từ các quan hệ trong phạm vi năng lượng. Đối với các chất nền tương tự đủ với các tiêu chuẩn và các mẫu (104) rút gọn trực tiếp đến mối tương quan so sánh như ở công thức (18).

Phân tích kích hoạt neutron nhanh

Máy phát neutron hiện được ứng dụng mở rộng cho phép phân tích kích hoạt. Các đặc tính và các giới hạn của máy phát neutron được xem xét ở Mục 3.1.2. Các máy phát neutron (d,t) 14-MeV được ghi lại là hữu dụng khi tiếp cận các phản ứng hạt nhân bị giới hạn hay khi muốn tạo ra các sản phẩm tồn tại trong một thời gian ngắn hay các sản phẩm không (n,γ). Sự giới hạn lớn đối với máy phát neutron tạo thuận lợi cho phân tích kích hoạt là không có khả năng sản xuất các nguyên tử Tritium với lượng neutron cao theo các giai đoạn. Một sự mất mát vốn có của tritium hiện diện do sự trao đổi tritium với Deuteron từ tia phóng xạ và sự khuếch tán sau đó của tritium tự do ra khỏi đích.

Một phương pháp nạp lại các đích được miêu tả bởi Hollister* mà nó cho phép một máy phát vận hành ở các công suất neutron cao hơn trong một khoảng thời gian dài hơn. Phương pháp đảo ngược quá trình phân rã toàn bộ tritium bằng cách thay đổi tia ion từ Deuterium thành tritium và tái lập mục tiêu bằng cách thay thế

deuterium tích luỹ. Một đường cong công suất neutron đóng vai trò như một hàm theo thời gian đối với một mục tiêu 4-Ci/in.1 được so sánh trong hình 7.29 với đường cong mục tiêu nạp lại ở nơi mà công suất được duy trì trong 25% mức tối đa. Một loại khác của nguồn máy phát là “ống hàn kín” nó nhồi một hỗn hợp deuterium và tritium. Các ống này có sẵn với công suất neutron bất biến từ 1010 đến 1012 n/sec trong khoảng 100h. Một ví dụ về máy phát neutron không bịt kín đầu được đưa ra ở hình 7.30. Các máy gia tốc điện thế cao hơn, như các máy gia tốc Van de Graff và các máy cyclotron có khả năng duy trì công suất neutron bền vững.

Các máy phát neutron nhanh được sử dụng mở rộng trong phép phân tích kích hoạt giúp sản xuất tiện lợi các nuclit phóng xạ tồn tại trong một thời gian ngắn ở nơi mà các hàm số bổ sung của sự vận động nhanh và từ vị trí phóng xạ và

• H.Hollister, Nạp lại các mục tiêu trong Các máy phát neutron, Kỹ thuật hạt nhân 22, Số 6, 68-69 (1964).

Hình 7.29 Sự so sánh công suất neutron đóng vai trò như một hàm theo thời gian đối với sự nạp lại mục tiêu và các mục tiêu quy ước [Trích từ H.Hollister, Nạp lại các mục tiêu trong Các máy phát neutron, Kỹ thuật hạt nhân 22, Số 6, 68-69 (1964)]

Pirani gauge = máy đo bằng piranic RF Coil = lõi RF (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});

Target shield electrode = điện cực chắn bảo vệ mục tiêu Sample irradiation position = vị trí nạp mẫu phóng xạ

Deuterium – Tritium replenisher = chất độn giữa Deuterium – Tritium Electron back stop = thanh chặn lùi electron

Extractor electrode = điện cực ép Target = Mục tiêu

Hình 7.30 Một ống neutron không bịt kín đầu. Ống này cung cấp một công suất 1010/sec trong khoảng 100h. [ Trích từ J.E.Bouden, P.D.Lomer, và J.D.Wood, High output neutron tubes, trong Các khuynh hướng phân tích kích hoạt hiện đại (Texas A&M University, College Station, 1965), tr. 182-185.]

Phép phân tích sự kích hoạt hạt tích điện

Sự thuận lợi và khó khăn của phép phân tích sự kích hoạt hạt tích điện đã được nhắc lại ở phần 7.3. Đường đặc trưng của các loại hạt tích điện và máy gia tốc cũng được nhắc lại ở phần 3. Gía trị dài hơn của proton, hạt đơteri và máy gia tốc hạt alpha đã có kết quả trong một sự khảo sát của những hạt này khi thực hiện phản ứng kích hoạt. Những máy gia tốc có giá trị thu, nó có thể gây ra hạt hữu dụng của hạt

3He và 3H đã tăng khả năng của lò phản ứng hạt tích điện. Tính chất của hai hạt bức xạ này được khảo sát khá kỹ.

Kích hoạt 3He

Những sự thuận lợi khi sử dụng phương pháp kích hoạt ion 3SHe trong lò phản ứng kích hoạt đã được chú ý bởi Markowitz và Mahoney. Những phản ứng của 3He rất hữu dụng cho lò phản ứng kích hoạt của oxygen và những nguyên tố chiếu xạ khác, điều này thì khó xác định bởi sự kích hoạt nơtron. Sự thuận lợi đặc biệt của bức

xạ He cho kết quả từ năng lượng nhỏ của 7.7MeV cho hạt nhân He, năng lượng nhỏ này tạo ra nhiều phản ứng với sự tỏa năng lượng của 3He. Mặc dù, những hạt nhân nhẹ với rào Coulomb thấp, lò phản ứng hạt nhân có thể xảy ra vớitiết diện phản ứng cao ở năng lượng nhỏ 3He, ví dụ: so sánh phản ứng giữa 3He và 4He với oxygen.

16O(3He,p)18F,Q=+2.0MeV,

16O(4He,p)19F,Q=-8.1MeV .

Sự thuận lợi của phản ứng 3He là lò phản ứng deteron bao gồm kênh phản ứng (n,γ ) sinh ra bởi phông nơtron cao của những máy gia tốc deteron, những phản

ứng (n,γ ) này tạo ra một chất giống như phản ứng (d,p). Những thuận lợi khác của

phản ứng 3He là chất phóng xạ β+, nó cho phép sự đo lường bức xạ của bức xạ hủy, so sánh với bức xạ proton xảy ra khi phản ứng, sự so sánh phản ứng proton là thu năng lượng chung với tiết diện nhỏ hơn. Nâng cao hơn độ nhạy cho phản ứng kích hoạt 3He kết quả là vì phản ứng xảy ra bị thiếu hụt nơtron làm chu kì bán rã của hạt nhân phóng xạ dài hơn, ví dụ: khi quan sát sự kích thích chức năng cho chất 18F từ bức xạ 3He của 16O thì tổng 2 phản ứng hạt nhân:

Phép phân tích kích hoạt neutron phi nhiệt

Mục lục