- Tổng hợp xúc tác Pt/SZSBA16 và Pt/AlSBA
Chương 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Vật liệu SBA-16 biến tính bằng SO42-/ZrO
3.2. Vật liệu SBA-16 biến tính bằng Al2O
3.2.1. Phổ nhiễu xạ tia X
Tương tự như đối với vật liệu SZ/SBA-16, SZ-SBA-16, vật liệu Al-SBA-16 cũng được xác định đặc trưng bằng phổ XRD góc hẹp và góc lớn (hình 3.10, 3.11).
Hình 3.10: Phổ nhiễu xạ tia X góc nhỏ của các vật liệu Al-SBA-16
(110)
Trên phổ XRD góc nhỏ của các mẫu Al-SBA-16 với tỉ lệ Al/Si = 0.15, 0.25 và 0.35 (hình 3.10), pic sắc nhọn ứng với mặt phản xạ (110) và hai pic phụ đặc trưng cho cấu trúc Im3m của vật liệu SBA-16 vẫn xuất hiện, chứng tỏ các vật liệu vẫn giữ được cấu trúc của SBA-16. Các pic nhiễu xạ ít thay đổi khi tăng tỉ lệ Al/Si, thể hiện rằng cấu trúc SBA-16 của vật liệu ít thay đổi khi hàm lượng Al tăng.
Hằng số mạng của các mẫu như sau:
Tỉ lệ Al/Si = 0.15: Hằng số mạng a0 = 2x11.6 = 16.4 (nm) Tỉ lệ Al/Si = 0.25: Hằng số mạng a0 = 2x11.4 = 16.1 (nm) Tỉ lệ Al/Si = 0.35: Hằng số mạng a0 = 2x12.2 = 17.2 (nm). .
Thông thường, hàm lượng Al quá cao sẽ dẫn đến sự giảm độ trật tự và sự sập một phần cấu trúc của SBA [24] nhất là đối với phương pháp tổng hợp grafting. Nhưng đối với các mẫu này, khi tăng hàm lượng Al trong mẫu, hằng số mạng thay đổi không đáng kể so với SBA-16 (17.1 nm) và cấu trúc của SBA-16 vẫn được giữ nguyên. Kết quả này có thể là do phương pháp tổng hợp trực tiếp đi từ nguồn nhôm ankoxit trong môi trường axit chỉ cho phép Al thay thế vị trí của Si trong một giới hạn nào đó và một phần Al dư nằm ngoài mạng bị mất đi trong quá trình lọc rửa chất rắn [22]. Mặt khác, bán kính ion Al3+ (0.55 Å) và Si4+ (0.42 Å) cũng như độ dài liên kết Al-O (1.77 Å) và Si-O (1.62 Å) chênh lệch nhau không đáng kể; do đó, khi Al
Hình 3.11: Phổ nhiễu xạ tia X góc lớn của Al-SBA-16-0.25(a) và Al-SBA-16-0.35(b)
(b) (a)
thay thế đồng hình cho Si trong mạng SBA-16, vật liệu thu được sẽ có cấu trúc trật tự và ít bị biến đổi.
Phổ XRD góc lớn của hai mẫu Al-SBA-16-0.25 và 0.35 (hình 3.11) cho thấy không xuất hiện các dạng tinh thể của Al2O3, chứng tỏ Al không tồn tại ở dạng các hạt oxit đơn tinh thể trong vật liệu mà đã được thay thế đồng hình trong mạng cấu trúc hoặc/và đã được phân tán rất đồng đều trên SBA-16.
Theo một số tài liệu [22, 38], khi tăng thành phần Al trong vật liệu MQTB SBA, tính axit của vật liệu tăng. Vì vậy, chúng tôi đã tiến hành các nghiên cứu tiếp theo trên mẫu Al-SBA-16-0.35, vật liệu có thành phần Al cao nhất trong ba mẫu đã tổng hợp.