3. Nội dung nghiờn cứu
1.7.1. Nhiệt huỳnh quang
Nhiệt huỳnh quang là hiện tƣợng cỏc chất cỏch điện (điện mụi) hoặc chất bỏn dẫn điện phỏt ra ỏnh sỏng khi bị nung núng nếu nhƣ trƣớc đú cỏc vật liệu này đó đƣợc chiếu xạ bởi cỏc bức xạ ion húa nhƣ: bức X, bức xạ anpha, bức xạ beta, bức xạ gamma...
Nhƣ vậy, đối với vật liệu nhiệt phỏt quang ta cần lƣu ý những điều sau: Vật liệu phải là chất điện mụi hay bỏn dẫn.
Vật liệu đó cú khoảng thời gian hấp thụ năng lƣợng trong quỏ trỡnh đƣợc phơi chiếu bởi bức xạ ion húa.
Nhiệt chỉ đúng vai trũ kớch thớch chứ khụng phải là nguyờn nhõn chớnh gõy sự phỏt quang.
Cỏc vật liệu này sau khi đó đƣợc kớch thớch nhiệt để phỏt quang thỡ khi nõng nhiệt một lần nữa cũng sẽ khụng phỏt quang, do electron đó thoỏt ra khỏi bẫy. Nếu muốn phỏt quang thỡ vật liệu cần chiếu xạ lần nữa. Mụ hỡnh cấu trỳc cỏc vựng hoạt động năng lƣợng của hiện tƣợng nhiệt huỳnh quang.
Hiện tƣợng phỏt quang xảy ra là do chỳng ta đó cung cấp năng lƣợng cho cỏc electron dƣới dạng nhiệt làm cho cỏc điện tử này thoỏt khỏi hố bẫy và chuyển dịch về mức cơ bản cựng với đú là phỏt ra những phụtụn ỏnh sỏng trong miền khả kiến. 1.7.2. Một số liều kế nhiệt phỏt quang sử dụng trong đo liều bức xạ ion húa
Núi chung, trong cỏc loại vật liệu nhiệt huỳnh quang đang đƣợc sử dụng phổ biến, cú thể phõn chia thành 2 loại [1]:
Liều kế tƣơng đƣơng mụ: là loại liều kế cú nguyờn tử số hiệu dụng Zeff gần với nguyờn tử số hiệu dụng của mụ sinh học cú giỏ trị vào cỡ 7,4.
24
Liều kế khụng tƣơng đƣơng mụ: là loại liều kế cú nguyờn tử số hiệu dụng Zeff khỏc nhiều so với Zeff của mụ.
Đặc trung chủ yếu của một số vật liệu nhiệt huỳnh quang đƣợc chỉ trong Bảng 1.11
Bảng 1. 11 Cỏc đặc trƣng của một số vật liệu nhiệt huỳnh quang
Vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Ti (TLD-100) CaSO4:Dy LiF:Mg,Cu,P (Bắc Kinh) Độ nhạy nhiệt huỳnh quang tƣơng đối 1 30 30 (vựng tớch hợp) 40 (chiều cao đỉnh) Bƣớc súng cực đại phỏt ra 425nm 480, 570nm 380nm Ngƣỡng dũ với
nhiệt độ qui ƣớc 50nGy
1mGy –
30Gy 0,1mGy – 12Gy Đỏp ứng năng
lƣợng 1,3 keV 10 -12 keV 0,8keV
Vựng tuyến tớnh 50mGy – 3mGy 10 – 20 0,8keV
Đỉnh cong 210 220 210
Tiền chiếu xạ 4000C --1h 4000C --1h 2400C – 10 phỳt Xử lớ nhiệt 800C – 24h
Vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Ti cú độ nhạy nhiệt huỳnh cao tƣơng đối cao, cú số nguyờn tử hiệu dụng gần tƣơng đƣơng với mụ, hệ số suy giảm tớn hiệu thấp cho nờn vật liệu này phự hợp với việc sử dụng để đo liều lƣợng bức xạ trong y tế và mụi trƣờng.
25
1.7.3. Một số đặc trƣng của vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Ti (ký hiệu thƣơng phẩm là TLD-100) phẩm là TLD-100)
Vật liệu LiF cú số nguyờn tử hiệu dụng Zeff= 8.14 gần tƣơng đƣơng với mụ. Chỳng cú dải liều rộng từ vài mR đến 2.105 R và ớt phụ thuộc vào năng lƣợng ( < 10KeV- vài MeV), fading khụng đỏng kể cỡ 5% trờn năm [12].
Trờn đƣờng cong nhiệt phỏt quang của LiF : Mg :Ti (LiF 100) cú ớt nhất là 6 đỉnh trong khoảng nhiệt độ từ nhiệt độ phũng đến 3000C Trong đú: Đỉnh 1 (60o
C), đỉnh 2 (120o C), đỉnh 3 (1700C), đỉnh 4 (1900C), đỉnh 5 (2100C), đỉnh 6 (2850C). Đỉnh chớnh của đƣờng cong nhiệt phỏt quang là 190oC và 210 oC tƣơng ứng với đỉnh 4 và 5.
26
Chƣơng 2: ĐỐI TƢỢNG, PHẠM VI VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIấN CỨU 2.1. Đối tƣợng và phạm vi nghiờn cứu
- Đối tƣợng nghiờn cứu: bức xạ gamma và cỏc phƣơng phỏp xỏc định bức xạ gamma trong mụi trƣờng.
- Phạm vi nghiờn cứu: Khuụn viờn Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhõn 2.2. Phƣơng phỏp nghiờn cứu
2.2.1 Phƣơng phỏp thu thập tài liệu.
Tiến hành thu thập cỏc số liệu, dữ liệu, thụng tin cú sẵn liờn quan đến nội dung của đề tài nghiờn cứu.
2.2.2 Chuẩn bị mẫu liều kế nhiệt huỳnh quang TLD-100 sử dụng đo gamma mụi trƣờng. trƣờng.
Cấu tạo của liều kế gồm hai phần: Vỏ và chip
Vỏ liều kế đƣợc làm bằng nhựa PE màu đen cú gắn mó số cho từng chip Chip TLD với vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF: Mg:Ti (TLD -100)
Mỗi mẫu thớ nghiệm đƣợc gắn 3 chớp TLD- 100 (đó đƣợc bọc vỏ PE) đối với những mẫu đặt ngoài trời và gắn 5 chớp đối với cỏc mẫu đặt trong nhà.
27
Hỡnh 2. 1 Mẫu liều kế sử dụng đo gamma mụi trƣờng trong nhà và ngoài trời
Cỏc chớp đƣợc đặt trong một hộp nhựa trong suốt với kớch thƣớc 3x5 mm và đƣợc bao bọc bằng một lớp màng PE trƣớc khi đem đặt ngoài mụi trƣờng.
2.2.3 Xử lý nhiệt độ và chuẩn liều kế
Mặc dự mẫu liều kế nhiệt huỳnh quang chƣa đƣợc sử dụng để đo liều nhƣng trong quỏ trỡnh bảo quản chỳng vẫn thƣờng xuyờn bị tỏc động của cỏc tia phúng xạ từ mụi trƣờng bờn ngoài nờn trong chỳng vẫn tồn tại một lƣợng tớn hiệu nhiệt huỳnh quang nào đú. Do vậy trƣớc khi sử dụng cỏc chip nhiệt huỳnh quang này chỳng ta phải xử lý chỳng để nhằm loại bỏ cỏc tớn hiệu dƣ khụng mong muốn đó tớch lũy trƣớc đú.
28
Theo khuyến cỏo của nhà sản xuất cũng nhƣ tham khảo cỏc kết quả nghiờn cứu trƣớc đõy. Chỳng tụi đó lựa chọn chế độ xử lý nhiệt độ cỏc chip TLD-100 bằng lũ nung Vinten với nhiệt độ nung là 400OC, thời gian nung 1 giờ và ủ ở 100oC trong thời gian 2 giờ. Sau chế độ nung này lƣợng tớn hiệu nhiệt huỳnh quang đƣợc tớch lũy trƣớc đú đó hầu nhƣ đƣợc loại bỏ hoàn toàn. Mẫu liều kế sau khi đó loại bỏ tớn hiệu dƣ sẽ đƣợc đúng vào cỏc vỏ liều kế nhƣ đó nờn trờn và hàn kớn lại. Sau đú, tất cả cỏc mẫu này sẽ đƣợc chiếu chuẩn trờn nguồn Cs137 với mức liều 1mGy trong khụng khớ.
Hỡnh 2. 2 : Chiếu chuẩn liều kế
Sau khi chiếu chuẩn, toàn bộ cỏc liều kế đƣợc để trong thời gian 1 tuần nhằm loại bỏ tạp nhiễu (gõy ra do quỏ trỡnh chiếu xạ) và cỏc tớn hiệu nhiệt huỳnh quang khụng bền vững . Sau đú tiến hành đo lƣợng bức xạ nhiệt huỳnh quang từng mẫu trờn hệ đo HARSHAW -4000 để xỏc định hệ số chuẩn cho từng chip.
2.2.4 Đặt liều kế nhiệt huỳnh quang TLD-100 tại cỏc địa điểm nghiờn cứu.
Để thử nghiệm đo liều bức xạ gamma trong mụi trƣờng, chỳng tụi đó sử dụng 22 mẫu bao gồm 88 chớp TLD-100 để làm liều kế nhiệt huỳnh quang và bố trớ đặt
29
chỳng ở một số vị trớ khỏc nhau tại Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhõn nhƣ trong phần phụ lục. Cỏc vị trớ đặt liều kế thớ nghiệm phải cố định trong suốt thời gian đo, cỏch tƣờng ớt nhất 50cm đối với liều kế đặt trong nhà. Liều kế thớ nghiệm đƣợc đặt tại cỏc phũng thớ nghiệm hay làm việc với nguồn phúng xạ, đặt tại cỏc địa điểm gần kho nguồn và khu vực xung quanh. Thời gian đặt là 3 thỏng [9],[15]. Cỏc mẫu đƣợc đặt trờn giỏ cú chiều cao chuẩn là 1m so với mặt đất.
30
2.2.5 Xõy dựng phƣơng phỏp đo liều bức xạ mụi trƣờng bằng liều kế nhiệt huỳnh quang TLD -100. quang TLD -100.
2.2.5.1Thiết bị đọc HARSHAW- 4000:
Trong thớ nghiệm này, để đọc tớn hiệu nhiệt huỳnh quang chỳng tụi sử dụng thiết bị đo tớn hiệu huỳnh quang HARSHW-4000 của Phũng đo liều bức xạ ion húa thuộc Trung tõm An toàn bức xạ, Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhõn.
Những tớn hiệu nhiệt huỳnh quang của chip đƣợc đo bởi mỏy đọc HARSHAW - 4000
Chế độ của mỏy nhƣ sau :
- Nhiệt độ nung sơ bộ : 1350C, thời gian 5 giõy. - Tốc độ giảm nhiệt : 120C/ giõy.
- Nhiệt độ đọc mẫu : 2600C, thời gian 20 giõy. - Nhiệt độ ủ : 3000C, thời gian 3 giõy.
31
Hỡnh 2. 5 a Sơ đồ nguyờn lớ hoạt động của mỏy đọc b Chu kỡ gia nhiệt và đƣờng cong phỏt quang của LiF A: Đỏp ứng nhiệt phỏt quang. B: Nhiệt độ
32
Hệ thống gia nhiệt (Hỡnh 2.5):
Mục đớch quan trọng của một chu kỡ gia nhiệt là để cung cấp nhiệt cho chất nhiệt phỏt quang cho tới khi cỏc electron đƣợc giải phúng khỏi cỏc tõm bẫy.
- Ở giai đoạn nung sơ bộ: mục đớch để khử cỏc đỉnh ở nhiệt độ thấp (đỉnh 1, 2, 3). - Ở giai đoạn đọc liều kế: cung cấp nhiệt để cỏc electron thoỏt khỏi cỏc bẫy dựng để xỏc định liều lƣợng. Tớn hiệu ỏnh sỏng thu đƣợc tỉ lệ với liều hấp thụ nhƣ vậy cú thể xỏc định liều tƣơng đƣơng đƣợc biểu diễn trờn hỡnh 8 c là phần gạch chộo (tƣơng ứng với phần diện tớch dƣới đỉnh 4 và 5 của đƣờng cong phỏt quang).
- Ở giai đoạn nung: mục đớch khử tớn hiệu dƣ.
Hệ thống thu và ghi nhận ỏnh sỏng:
Vai trũ của thiết bị này trong hệ mỏy đọc là thu tất cả tớn hiệu ỏnh sỏng phỏt ra từ chất nhiệt phỏt quang khi đƣợc xử lớ nhiệt và loại bỏ tất cả cỏc bức xạ quang học khỏc nhƣ là bức xạ hồng ngoại từ khay đốt, và đƣợc chuyển thành tớn hiệu điện (nhƣ dũng điện), điện tớch hoặc xung thế, tuỳ theo yờu cầu muốn biểu diễn và ghi nhận. ở hệ đọc này tớn hiệu đƣợc đƣa về dạng điện tớch.
Hệ thống này bao gồm:
+ Buồng đọc ra (readout chamber). + Phin lọc quang học (optical filter). + Ống nhõn quang điện (photomultiplier).
Ống nhõn quang điện nhạy với với bƣớc súng 400 nm tƣơng ứng với sự phỏt ỏnh sỏng màu xanh của LiF. Ánh sỏng phỏt ra từ vật liệu nhiệt huỳnh quang là kết quả của việc gia nhiệt cho vật liệu sau khi nhận bức xạ phụton. ỏnh sỏng phỏt ra đƣợc ghi nhận bởi ống nhõn quang điện. Sơ đồ nhiệt thời gian cú thể ảnh hƣởng đến hỡnh dạng đƣờng cong. Vị trớ của cỏc đỉnh phỏt quang theo kờnh nhiệt độ phụ thuộc vào tốc độ nung. Do đú cần phải cú chế độ gia nhiệt phự hợp.
Ngoài ra, để giảm nhiễu khi đo, thiết bị cũn đƣợc thiết kế kết nối với một hệ thống cung cấp khớ ni tơ. Nhờ đú, khi đo ở chế độ cú sử dụng khớ ni tơ thỡ cỏc sai số gõy ra do tạp nhiễu sẽ giảm xuống đỏng kể.
33
Liều kế nhiệt huỳnh quang TLD-100 sau khi đặt tại hiện trƣờng đƣợc thu về và tiến hành đọc trờn mỏy HARSHAW 4000 với chế độ đo đó đƣợc xõy dựng. Mỗi phộp đo đƣợc thực hiện qua 5 hoặc 3 lần đo lặp tựy vào từng loại liều kế đặt trong nhà hay đặt ngoài trời. Lƣợng tớn hiệu nhiệt huỳnh quang sẽ đƣợc lấy trung bỡnh qua cỏc lần đo đú. Từ những giỏ trị đo đƣợc của mỗi liều kế thớ nghiệm tớnh đƣợc giỏ trị trung bỡnh và sai số của phộp đo.
2.2.6 Đỏnh giỏ liều gamma mụi trƣờng bằng phƣơng phỏp đo tại hiện trƣờng [20] Suất liều gamma mụi trƣờng đƣợc đo ở khoảng cỏch 1m so với mặt đất bằng Suất liều gamma mụi trƣờng đƣợc đo ở khoảng cỏch 1m so với mặt đất bằng thiết bị đo suất liều INSPECTOR 1000 do hóng Canberra sản xuất model IN1K ; seri : 04061213 . Thiết bị này đó đƣợc hiệu chuẩn bởi Phũng chuẩn liều cấp hai ( SSDL)- Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt Nhõn. Thực hiện việc đo suất liều gamma mụi trƣờng bằng thiết bị Inspector 1000 trong khoảng thời gian 3 thỏng liờn tục. Số liệu đƣợc lấy 5 lần tại một điểm đo trong thời gian 30 phỳt để tớnh sai số. Suất liều gamma đƣợc đo tại cỏc vị trớ đặt liều kế trong khu vực Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhõn nhằm lấy kết quả so sỏnh với phƣơng phỏp xỏc định suất liều gamma mụi trƣờng bằng liều kế nhiệt huỳnh quang TLD-100 và bằng phƣơng phỏp đo hoạt độ cỏc nhõn phúng xạ trong mẫu đất.
2.2.7 Đỏnh giỏ liều mụi trƣờng bằng phƣơng phỏp đo hoạt độ cỏc nhõn phúng xạ trong mẫu đất trong mẫu đất
Lấy hai mẫu đất đại diện cho hai khu vực đặt liều kế thớ nghiệm là khu vực gần kho nguồn nhà B và khu vực sõn trong của Viện Khoa hoc và Kỹ thuật Hạt nhõn.
Tiến hành lấy mẫu đất tại khu vực đặt liều kế mụi trƣờng theo sơ đồ sau bằng dụng cụ chuyờn dụng[10].
34
1m
3m
Bố trớ cỏc điểm lấy mẫu trung bỡnh đại diện tại 1 vị trớ lấy mẫu cú diện tớch khụng lớn, (.) cỏc điểm lấy mẫu theo corer ; lấy mẫu tại tõm và cỏc đỉnh của 2 hỡnh vuụng cạnh 1m, cỏch nhau 3m
Xử lý mẫu theo sơ đồ sau [10] :
Cỏc mẫu đƣợc đựng trong hộp nhựa, đậy kớn rồi để vào nơi khụ thoỏng nhằm giỳp cỏc đồng vị cõn bằng thế kỷ để cỏc kết quả về sau đƣợc chớnh xỏc.
MẪU Để khụ tại nhiệt độ phũng Sấy ở 105oC trong 24h Nghiền và rõy 0,1mm Phần nhỏ hơn 0,1mm Cho vào hộp đựng mẫu đo nhựa
Loại bỏ phần lớn hơn 0,1mm
35
Việc đo hoạt độ cỏc nhõn phúng xạ trong cỏc mẫu đất đƣợc thực hiện trờn phổ kế gamma phụng thấp trong thời gian 24 giờ để lấy đủ thống kờ diện tớch đỉnh của cỏc đồng vị quan tõm. Tiến hành đo nhƣ sau :
Đặt mẫu vào vị trớ đo (tại cựng vị trớ đú đo chuẩn để xỏc định hiệu suất) Tiến hành phộp đo với thời gian từ 12 - 24 giờ (đảm bảo đủ thống kờ
với độ chớnh xỏc 15%). Lƣu phổ vào ổ đĩa mỏy tớnh sau khi kết thỳc phộp đo.
Xử lý phổ và ghi chộp kết quả đo
Tớnh hoạt độ cỏc đồng vị phúng xạ (40K, 238U, và 232Th) - Đối với 40K: tớnh theo đỉnh tại năng lƣợng 1461 keV - Đối với U: tớnh kết quả lấy theo đỉnh sau:
1764 keV cho 214Bi,
- Đối với Th: tớnh kết quả lấy theo đỉnh sau : 911 keV cho 228Ac.
Hoạt độ riờng (Bq/kg) của đồng vị phúng xạ cần phõn tớch tại thời điểm đo mẫu là: t P m S A [10] Trong đú: m - khối lƣợng mẫu phõn tớch (kg),
S - diện tớch đỉnh của tia gamma ở năng lƣợng E (số đếm thực trong thời gian đo).
- hiệu suất ghi tuyệt đối tại năng lƣợng đỉnh đang xột,
P - hiệu suất phỏt của tia gamma tại năng lƣợng đỉnh đang xột, t - thời gian đo mẫu (s).
2.2.8 Xử lý số liệu : Sử dụng phần mềm Microsoft Excell để xử lý,lƣu trữ và biểu diễn số liệu đo đạc.
2.2.9 Phƣơng phỏp tổng hợp, phõn tớch : Sau khi xử lý số liệu, rỳt ra nhận xột, phõn tớch kết quả.
36
Chƣơng 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
3.1. Xỏc định hệ số chuẩn cho từng chớp TLD đo gamma mụi trƣờng
Hệ số chuẩn CF cho từng chớp TLD đƣợc xỏc định bằng cụng thức sau: [12]
CF=
phụng R
L
L : Liều bức xạ chiếu đó biết R: Số đọc của chớp
Phụng của mỗi chip đƣợc xỏc định bằng cỏch đọc lại chip đú lần 2.
Ta tiến hành chiếu chuẩn cỏc chớp trờn nguồn Cs 137 cú giỏ trị 1mGy trờn xốp trong khụng khớ. Sau đú đƣợc đo trờn mỏy Harshaw-4000. Giỏ trị đọc từ mỏy đọc cú đơn vị là nC. Nhƣ vậy đơn vị của hệ số chuẩn ( CF) ở đõy là mGy/nC. Dựa vào cụng thức trờn ta tớnh đƣợc hệ số chuẩn cho từng chớp theo bảng .
3.2. Xỏc định ngƣỡng nhạy của chip TLD 100
Ngƣỡng nhạy hay liều dũ tỡm tối thiểu đối với chip đƣợc xỏc định bằng 3 lần độ lệch chuẩn của phụng bản thõn chip (ph)
2 1 1 n i ph ph ph n (1) [12] 1 n i i ph ph n (2) [12]
Trong đú : phi là phụng của bản thõn chip thứ i
37
Cỏc bƣớc tiến hành:
Chọn 10 chip đồng đều
Sau khi đƣợc xử lớ nhiệt đƣợc sử dụng để đo phụng.
Bảng 3.1 là số liệu về phụng của 10 chip TLD100 đƣợc chọn nhằm xỏc định ngƣỡng nhạy.
Bảng 3. 1 Phụng của cỏc chip TLD-100
STT Chip ph (nC) của chip
1 T2 0.81 2 T3 0.66 3 18 1.21 4 65 0.66 5 04 0.59 6 60 1.06 7 61 0.62 8 112 0.6 9 104 0.87 10 2 0.67
Từ số liệu về phụng của cỏc chip TLD 100 đo đƣợc.Dựa vào cụng thức (1) và (2) ta tớnh đƣợc ngƣỡng liều đối với chip là 0.18 nC