L ỜI MỞ ĐẦU
1.4 Mơ hình giao thoa hai tâm
Khi nghiên cứu về phổ sĩng điều hịa bậc cao của ion phân tử 𝐻2+, các tác giả đã phát hiện ra trong phổ xuất hiện một cực tiểu cường độ [7], [9]. Điểm cực tiểu cường độ này đặc trưng cho từng loại phân tử được dùng để khảo sát. Sự giảm cường độ sĩng tại một gĩc nào đĩ là một hiện tượng giao thoa. Khảo sát sâu hơn hiện tượng này dựa vào mơ hình ba bước Lewenstein, thực hiện tính tốn thành phần ma trận tái kết hợp, các tác giả đã đưa ra mơ hình giao thoa hai tâm và chỉ ra rằng khơng chỉ cĩ cực tiểu mà cả cực đại cường độ cũng sẽ được tìm thấy trong phổ sĩng điều hịa bậc cao (nếu khảo sát phân tử thích hợp). Theo mơ hình giao thoa hai tâm, cực tiểu cường độ xuất hiện cĩ thể được xem là kết quả của sự giao thoa hai
18
khe vi mơ (microscopy two – slit interference) của electron quay trở về. Khi đĩ, mỗi hạt nhân được xem như một nguồn phát xạ điểm. Các tác giả cịn chứng minh được rằng sự giao thoa này phụ thuộc vào cấu trúc và sự định phương của phân tử. Vị trí điểm cực tiểu cĩ thể được dự đốn chính xác bằng cơng thức điều kiện cho cực tiểu giao thoa của hai nguồn phát xạ điểm.
Biểu thức của mơ hình giao thoa hai tâm là kết quả của việc tính tốn thành phần ma trận tái kết hợp (recombination matrix element) – là thành phần liên hợp phức của �𝑒𝑖𝑖(𝜔).𝑟�𝑂��𝜓� với 𝑂� là tốn tử lưỡng cực (dipole operator) được viết theo định chuẩn dài hoặc định chuẩn vận tốc [9] và |𝜓⟩ là orbital ngồi cùng của phân tử được xây dựng bằng phương pháp tổ hợp tuyến tính các orbital nguyên tử 𝜑 [3]:
|𝜓⟩ =√21 �𝜑 �𝑟 −𝜇2�+ 𝜑 �𝑟+𝜇2��, (1.36) với R là khoảng cách liên hạt nhân. Khi đĩ, trong định chuẩn vận tốc [3]:
�𝑒𝑖𝑖(𝜔).𝑟�𝑂��𝜓�=√21 ��𝑒−𝑖𝑖(𝜔2).𝑅 + 𝑒𝑖𝑖(𝜔2).𝑅� ∫ 𝑒−𝑖𝑖(𝜔).𝑟𝑂�𝜑(𝑟)𝑑𝑟�. (1.37) Đối với phân tử 𝐻2, orbital phân tử là orbital liên kết được tạo thành từ hai orbital s, thành phần ma trận tái kết hợp tỉ lệ với cos �𝑖2.𝜇�. Cực tiểu trong phổ sĩng điều hịa xuất hiện khi thừa số cos �𝑖2.𝜇� bằng khơng
⟹𝑖2.𝜇 =�𝑠+12� 𝜋 (1.38)
⇔ 𝑅𝑐𝑐𝑐𝜃 =�𝑠+12� 𝜆, (1.39)
với 𝑠 = 0,1,2, … và 𝜆=2𝜋|𝑖|là bước sĩng của electron tái kết hợp, 𝜃 là gĩc hợp bởi 𝑘�⃗
và 𝑅�⃗. 𝑅𝑐𝑐𝑐𝜃 là hình chiếu của vecto liên hạt nhân lên trục phân cực laser, thỏa mãn vế phải chính là điều kiện cho cực tiểu trong trường hợp giao thoa hai khe. Điều kiện cho cực tiểu giao thoa hai tâm động khi hạt nhân dao động được tác giả Baker và cộng sự biểu diễn bằng hình 1.3 [5].
19
Hình 1.3: Mơ hình biểu diễn điều kiện giao thoa hai tâm. Đường đỏ và xanh biểu diễn các pha ngược nhau của bĩ sĩng electron quay trở về với λ1 >λ2 >λ3. Tại thời điểm (A) và thời điểm (C), điều kiện cho giao thoa hai tâm khơng được thỏa
mãn [2R(t1)cosθ ≪ λ1; 2R(t3)cosθ ≫ λ3]. Tại thời điểm trung bình (B),
2R(t2)cosθ ≈ λ2 nên cực tiểu giao thoa sẽ xảy ra.
Từ mơ hình giao thoa hai tâm, chúng ta cĩ thể trích xuất được thơng tin khoảng cách liên hạt nhân tại thời điểm xảy ra sự giao thoa. Cơng thức tính khoảng cách liên hạt nhân R là:
𝑅 =�𝑛+12�𝜆
𝑐𝑐𝑠𝑐 , (1.40) với 𝑠 = 0,1,2, … là bậc giao thoa, 𝜆là bước sĩng electron quay trở về tái kết hợp liên hệ với vectơ sĩng 𝑘�⃗ theo cơng thức 𝑘 =2𝜋𝜆. Độ lớn vectơ sĩng liên hệ với tần số của laser 𝜔𝐿 tác dụng theo cơng thức 𝑘 =�2𝑁𝜔𝐿 (N là bậc HHG xảy ra giao thoa cực tiểu). Do đĩ, chúng tơi thu được cơng thức tính tốn khoảng cách liên hạt nhân dựa vào tần số tương tác của laser, gĩc định phương 𝜃 và bậc HHG xảy ra cực tiểu giao thoa là:
20
𝑅 =𝑐𝑐𝑠𝑐�2𝑁𝜔(2𝑛+1)𝜋
𝐿 . (1.41) Như vậy, từ vị trí điểm giao thoa cực tiểu trên phổ HHG, chúng ta cĩ thể trích xuất được thơng tin khoảng cách liên hạt nhân của phân tử đang khảo sát.
21
CHƯƠNG 2: Khảo sát hiệu ứng giao thoa điện tử của ion phân tử 𝑯𝟐+
Trong chương này, chúng tơi áp dụng phương pháp TDSE đã trình bày trong chương 1 cho phân tử một điện tử 𝐻2+ chịu tác dụng của điện trường laser cĩ cường độ cao, xung cực ngắn trong khơng gian hai chiều. Khi tính được cường độ HHG với gĩc định phương khác nhau, chúng tơi tìm điểm cực tiểu trong miền phẳng và trích xuất thơng tin khoảng cách liên hạt nhân của phân tử H2+ tại thời điểm electron tái va chạm với ion mẹ. Đầu tiên, chúng tơi sẽ trình bày sơ lược về đặc điểm của phổ HHG; hiệu ứng giao thoa điện tử trong phổ HHG của phân tử H2+ và pha của HHG phụ thuộc vào gĩc định phương. Tiếp theo, chúng tơi trình bày và so sánh kết quả về hiệu ứng giao thoa điện tử ứng trong trường hợp hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động với các bậc khác nhau. Từ đĩ, trích xuất được thơng tin khoảng cách liên hạt nhân tại thời điểm xảy ra sự giao thoa. Cuối cùng, chúng tơi sẽ trình bày sự phụ thuộc của điểm giao thoa cực tiểu trong miền phẳng của phổ HHG khi phân tử ion H2+ đứng yên và dao động tương tác với laser cĩ cường độ, chu kỳ khác nhau và rút ra nhận xét.
2.1 Hiệu ứng giao thoa điện tử của 𝑯𝟐+ trong phổ sĩng điều hịa bậc cao
Sự phát xạ sĩng điều hịa bậc cao là hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra trong quá trình nguyên tử, phân tử tương tác với laser. Phổ HHG phát xạ cĩ tính chất đặc trưng: ở một vài bậc đầu tiên, cường độ HHG rất mạnh và giảm nhanh; sau đĩ là một miền phẳng với cường độ HHG gần như bằng nhau; kết thúc miền phẳng là một điểm dừng (cut-off) mà từ đĩ, cường độ HHG giảm mạnh và rất nhỏ. Khi khảo sát phổ HHG của ion phân tử H2+, đối với trường hợp hạt nhân đứng yên, chúng tơi xét hạt nhân được cố định ở vị trí cân bằng 𝑅� = 2,00 𝑎.𝑢, phân tử ở trạng thái cơ
22
bản tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn. Đối với trường hợp dao động, chúng tơi xét hạt nhân dao động ở trạng thái kích thích thứ nhất và thứ hai. Lưới tọa độ của chúng tơi chọn được xác định bởi −200 𝑎.𝑢 ≤ 𝑒,𝑦 ≤ 200 𝑎.𝑢với số bước khơng gian 𝑁𝜕 = 1024, 𝑁𝜕 = 1024 và số bước thời gian là 𝑁𝑡 = 9000.
0 10 20 30 40 50 60 -6 -5 -4 -3 -2 Cư ờn g đ ộ HHG BËc HHG
Hình 2.1: Phổ cường độ HHG (đường màu đen) và phổ cường độ HHG trung bình (đường màu hồng) ứng với gĩc định phương là 500trong trường hợp hạt nhân dao động 𝜈 = 2. Laser tương tác cĩ cường độ 14 2
3 10 W/ cm´ , 10 chu kỳ, bước sĩng 800 nm.
Hình 2.1 thể hiện phổ HHG theo bậc của phân tử H2+ dao động𝜈 = 2 khi tương tác với laser với gĩc định phương là 500. Giá trị điểm dừng trong trường hợp này là bậc 53. Quan sát phổ phát xạ sĩng điều hịa bậc cao, ta nhận ra cĩ một vị trí trong miền phẳng mà tại đĩ cường độ HHG đạt giá trị nhỏ nhất, điểm đĩ chính là
Cực tiểu giao thoa
Điểm dừng
23
điểm giao thoa cực tiểu. Để cĩ thể xác định chính xác vị trí điểm giao thoa cực tiểu, chúng tơi tiến hành tính phổ cường độ HHG trung bình và sử dụng nĩ để khảo sát hiệu ứng giao thoa cũng như phân tích kết quả. Phổ cường độ HHG trung bình được thể hiện bằng đường màu hồng trên hình 2.1. Từ đĩ, ta dễ dàng quan sát được vị trí điểm cực tiểu giao thoa xảy ra ở bậc 27.
Trong cơng trình [7], [9], nhĩm tác giả đã thu được các đồ thị pha của HHG theo gĩc định phương tại một bậc cụ thể khi hạt nhân đứng yên. Theo đĩ, pha của HHG khơng thay đổi nhiều nhưng tại gĩc định phương xảy ra giao thoa cực tiểu sẽ cĩ một sự nhảy pha với giá trị xấp xỉ bằng 𝜋 radian. Chuyển sang việc khảo sát sự phụ thuộc của pha HHG vào gĩc định phương tại một bậc cụ thể khi hạt nhân dao động, chúng tơi nhận ra cũng cĩ sự nhảy pha tại một “gĩc tới hạn”. Khi hạt nhân dao động, pha của HHG sẽ nhảy một giá trị xấp xỉ bằng p radian tại gĩc “tới hạn” đĩ. Hình 2.2 thể hiện sự nhảy pha của HHG tại bậc 27 với giá trị gĩc tới hạn là 500. Một điều trùng hợp là ứng với gĩc định phương 500, chúng tơi thu được bậc HHG xảy ra cực tiểu giao thoa cũng là 27 (hình 2.1). Vì thế, chúng tơi kết luận: xét một gĩc định phương cụ thể khi hạt nhân dao động, tại bậc HHG xảy ra sự giao thoa cực tiểu thì pha của HHG sẽ nhảy một gĩc xấp xỉ bằng p radian. Kết quả này hồn tồn phù hợp với kết quả khảo sát pha của HHG khi hạt nhân đứng yên trong các cơng trình trước đây [7], [9]. Như vậy, khi khảo sát điểm giao thoa cực tiểu thì ta cĩ thể cĩ hai cách: một là xét cường độ HHG theo bậc, hai là xét sự phụ thuộc của pha HHG theo gĩc định phương.
24 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 -100 -75 -50 -25 0 25 50 75 100 125 150 Ph a H H G Góc định phương
Hình 2.2: Sự phụ thuộc của pha HHG vào gĩc định phương tại bậc 27 khi hạt nhân dao động 𝜈 = 2. Laser tương tác cĩ cường độ 3 × 1014 W/cm2, 10 chu kỳ, bước
sĩng 800 nm.
Hiệu ứng giao thoa điện tử là hiệu ứng cĩ ý nghĩa vật lý quan trọng vì từ hiệu ứng này, chúng ta cĩ thể tính tốn được khoảng cách giữa hai hạt nhân tại thời điểm xảy ra sự giao thoa – điều mà ta khơng thể đo đạc được bằng thực nghiệm.
2.2 Hiệu ứng giao thoa điện tử của 𝑯𝟐+ khi hạt nhân đứng yên và dao động
Trong phần này, chúng tơi trình bày kết quả phổ HHG thu được khi cho H2+
tương tác với laser trong các trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động. Sau đĩ, chúng tơi tìm vị trí xảy ra giao thoa cực tiểu. Cuối cùng, rút ra nhận xét và trích xuất thơng tin khoảng cách liên hạt nhân.
Sử dụng laser tương tác cĩ cường độ 3 × 1014 W/cm2
, 8 chu kỳ và bước sĩng 800 nm, chúng tơi thu được cường độ HHG ứng với trường hợp hạt nhân đứng
25
yên và dao động ở bậc υ=1. Bằng cách thay đổi giá trị gĩc định phương từ 00 đến 900 với bước nhảy là 100, chúng tơi quan sát thấy hiệu ứng giao thoa điện tử trên phổ HHG thể hiện qua những điểm cực tiểu ứng với các gĩc định phương khác nhau. Từ đĩ, dựa vào hệ thức (1.41) cho giao thoa điện tử của hai nguồn điểm, chúng tơi tính được khoảng cách giữa hai hạt nhân của ion phân tử H2+ tại thời điểm xảy ra sự giao thoa. Kết quả điểm giao thoa cực tiểu đối với các gĩc định phương 200, 300, 400trong trường hợp hạt nhân đứng yên và gĩc định phương 400, 500 trong trường hợp hạt nhân dao động υ=1 được thể hiện trên hình 2.3. Kết quả tính tốn khoảng cách liên hạt nhân được thể hiện trong bảng 2.1.
20 30 40 50 60 -8 -7 -6 -5 -4 20 30 40 50 60 -7 -6 -5 Cư ờn g đ ộ HHG BËc HHG 200 300 400 400 500 BËc HHG
Hình 2.3: Phổ HHG ứng với các gĩc định phương cụ thể trong trường hợp hạt nhân đứng yên (hình a) và hạt nhân dao động ν = 1(hình b). Laser tương tác cĩ cường
độ 3 × 1014 W/cm2
, 8 chu kỳ, bước sĩng 800 nm
26
Bảng 2.1: Vị trí điểm cực tiểu giao thoa (bậc HHG) ứng với các gĩc định phương từ 200đến 500 khi 𝐻2+tương tác với laser cĩ cường độ 3 × 1014 W / cm2, 8 chu kỳ,
bước sĩng 800 nm trong trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động 𝜈 = 1.
Gĩc 𝜽
Hạt nhân đứng yên Hạt nhân dao động 𝝂 =𝟏
Bậc HHG Khoảng cách liên hạt nhân (a.u) Bậc HHG Khoảng cách liên hạt nhân (a.u) 200 29 1,84 - - 300 33 1,87 - - 400 45 1,81 23 2,53 500 - - 31 2,60
Hình 2.3 cho thấy trong trường hợp hạt nhân đứng yên, ở gĩc định phương 200 thì bậc giao thoa cực tiểu là 29, ở gĩc định phương 300 cĩ bậc giao thoa cực tiểu là 33 và ở gĩc định phương 400
, bậc giao thoa cực tiểu tăng lên là 45; trong trường hợp hạt nhân dao động, ở gĩc định phương 400, 500, bậc giao thoa cực tiểu lần lượt là 23, 31. Như vậy ta thấy khi gĩc định phương tăng thì bậc HHG xảy ra sự giao thoa cũng tăng theo. Trong trường hợp hạt nhân đứng yên, khi gĩc định phương
0
40
θ ≥ , vị trí cực tiểu vượt qua khỏi miền phẳng phổ HHG. Vì vậy, ta khơng cịn quan sát được hiệu ứng giao thoa điện tử nữa. Điều này được giải thích dựa vào hệ thức (1.41) – điều kiện cho giao thoa hai tâm, khi gĩc định phương tăng thì Rcosθ
giảm nên bước sĩng electron quay trở về tái kết hợp và phát ra HHG giảm, tức là động năng của điện tử hay năng lượng của photon phát ra NωL tăng. Do đĩ, bậc HHG xảy ra cực tiểu giao thoa càng lớn khi gĩc định phương càng tăng.
Chúng tơi tính tốn được khoảng cách liên hạt nhân trong trường hợp đứng yên với gĩc định phương 200, 300, 400 lần lượt là 1,84 a.u, 1,87 a.u, 1,81 a.u. Sự khác biệt của giá trị khoảng cách liên hạt nhân từ dữ liệu thu được trên phổ HHG và
27
giá trị lý thuyết (2 a.u) là 8%. Sự khác biệt này cĩ thể chấp nhận được. Vì thế, thơng tin về khoảng cách liên hạt nhân tính tốn bằng cơng thức (1.41) là đáng tin cậy.
Ở các gĩc định phương 𝜃 ≤ 400, trong trường hợp hạt nhân dao động, hiệu ứng giao thoa điện tử xảy ra ở bậc HHG nhỏ, điểm giao thoa cực tiểu nằm ở miền dốc phía trước miền phẳng phổ HHG. Chính vì vậy, ta khơng thể quan sát được vị trí của các điểm giao thoa ứng với các gĩc định phương 𝜃 ≤ 400.
Để cĩ thể so sánh được vị trí điểm giao thoa cực tiểu trong trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động, chúng tơi sử dụng laser tương tác cĩ các thơng số như trên và xét cường độ HHG ứng với gĩc định phương 400
. Kết quả được thể hiện trên hình 2.4a. Khi quan sát được vị trí điểm giao thoa cực tiểu trong trường hợp hạt nhân đứng yên, dao động 𝜈 = 1 lần lượt là 45 và 23, chúng tơi thấy rằng khi hạt nhân dao động thì vị trí điểm giao thoa cực tiểu bị dịch về phía bên trái của đồ thị so với khi hạt nhân đứng yên, cĩ nghĩa là hiệu ứng giao thoa khi hạt nhân dao động sẽ xảy ra ở bậc HHG thấp hơn. Điều này trùng khớp với kết quả của cơng trình nghiên cứu bằng thực nghiệm của nhĩm Baker [5]. Chúng tơi giải thích kết quả này dựa vào điều kiện xảy ra giao thoa cực tiểu. Kết quả khảo sát R(t) cho thấy khi hạt nhân dao động thì khoảng cách liên hạt nhân tăng [6]. Dựa vào cơng thức (1.41), ta suy ra được bậc HHG xảy ra sự giao thoa N giảm. Kết quả tính tốn R cịn cho thấy, khi hạt nhân dao động với υ=1 thì hiệu ứng giao thoa ứng với gĩc định phương 400, 500 sẽ xảy ra khi khoảng cách liên hạt nhân cĩ giá trị lần lượt là khoảng 2,53 a.u và 2,60 a.u (bảng 2.1). Các giá trị trên đều lớn hơn vị trí cân bằng R = 2 a.u.
28 0 10 20 30 40 50 60 70 -8 -7 -6 -5 -4 -3 -2 20 30 40 50 60 -7 -6 -5 Cư ờn g đ ộ HHG BËc HHG §øng yªn 1 n= BËc HHG 1 n= 2 n=
Hình 2.4: (a): Phổ HHG ứng với gĩc định phương 400trong trường hợp hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động 𝜈 = 1. (b): Phổ HHG ứng với gĩc định phương 500
trong trường hợp hạt nhân dao động 𝜈 = 1 và 𝜈 = 2. Laser tương tác cĩ cường độ