Khảo sát phổ động lượng ngang của electron ion hóa cho ion phân tử

trạng thái +

u

2π

Trong phần này chúng tôi tiếp tục khảo sát bài toán phổ động lượng ngang cho ion phân tử hydro. Đối với trường hợp của phân tử, chúng tôi sử dụng thế Coulomb mềm có dạng như sau 2 2 1 1 ( ) 2 2 V r b b    R  R  r r + (2.9)

Trong đó RRsin, 0, cosR  và R là khoảng cách liên hạt nhân và 𝛽 là góc định phương phân tử được định nghĩa là góc hợp bởi vector điện trường và trục của phân tử. Hệ số làm mềm được sử dụng trong các tính toán của chúng tôi được chọn b=0,09 [13]. Việc sử dụng thế Coulomb được làm mềm liên quan đến một khuyết điểm trong chương trình tính toán của chúng tôi. Việc tính toán chỉ có thể xem xét cho một vị trí bất định tại vị trí của ion mẹ tương ứng với trường hợp của nguyên tử. Trong khi đó, đối với phân tử, mà trường hợp đơn giản nhất là ion phân tử hydro, có đến hai điểm bất định tại vị trí của hai proton. Do đó chúng tôi phải làm mất đi điểm bất định này bằng thế Coulomb mềm. Việc sử dụng thế Coulomb mềm đã được ứng dụng trong rất nhiều công trình trước đây và đã thể hiện khả năng mô tả tốt các hiện tượng vật lý tương đương với thế Coulomb thật sự mà không hề mất đi bản chất vật lý hay sự tổng quát [13], [24]. Cũng cần lưu ý rằng, trên nguyên tắc, chúng tôi vẫn có thể xem xét cho thế Coulomb thật sự với hai điểm bất định nếu áp dụng phương pháp yếu tố hữu hạn kết hợp [29] với phương pháp DVR (discrete variable representation) [31] được sử dụng trong phiên bản chương trình của chúng tôi. Tuy nhiên, để kết hợp hai phương pháp này thì số điểm tọa độ xem xét là rất lớn, từ đó thời gian tính toán sẽ tăng theo quy luật hàm mũ, hoàn toàn không phù hợp trong điều kiện thời gian hữu hạn và hạn chế về tài nguyên phần cứng máy tính chạy chương trình.

Đối với ion phân tử hydro, chúng tôi quan tâm đến trạng thái 2𝜋𝑢+ bởi đây là một trạng thái tương đối phức tạp khi được đặt trong điện trường ngoài. Cụ thể, khi góc định phương phân tử thay đổi thì giá trị số lượng tử từ m cũng thay đổi giữa 0 và 1.

Hình 2.8. Hình dạng vân đạo phân tử của trạng thái + u

2π của ion phân tử hydro. Góc định phương β là góc hợp bởi phương của vector điện trường ngoài Oz và trục phân tử

Oz’ [13].

Trong các tính toán tiếp theo, chúng tôi chọn khoảng cách liên hạt nhân 𝑅 = 2

tương ứng với trạng thái bền của ion phân tử hydro khi ở trạng thái cơ bản 1𝜎𝑔. Phổ động lượng ngang của electron ion hóa từ trạng thái đang xét này được tính toán cho các góc định phương khác nhau cũng như cho hai giá trị đại diện của cường độ điện trường, 𝐹 = 0,015 a.u. và 𝐹 = 0,05 a.u. tương ứng với sự ưu thế của từng cơ chế ion hóa, xuyên ngầm và vượt rào. Trong trường hợp của ion phân tử hydro, sự chênh lệch về độ lớn của phân bố động lượng ngang là rất lớn, vào khoảng hàng trăm lần khi thay đổi góc định phương 𝛽 ngay cả khi giữ nguyên giá trị của cường độ điện trường 𝐹. Do đó, để có thể biểu diễn toàn bộ phổ động lượng trên cùng một thang đo, chúng tôi chia giá trị động lượng ngang cho hệ số chuẩn hóa [6], [24]

1

( , k)

N F P k  dk

 

  (2.10)

Phổ động lượng ngang cho electron ion hóa từ trạng thái 2𝜋𝑢+ cho năm góc định phương khác nhau và hai giá trị cường độ điện trường được cho trong hình 2.9. Từ hình 2.9, trường hợp của phân tử hoàn toàn khác với nguyên tử khi mà phân bố động lượng ngang không còn là những đường tròn đồng tâm có giá trị không đổi tại mọi góc

cực 𝜑𝑘 ứng với một giá trị nhất định của động lượng ngang 𝑘⊥. Trong trường hợp góc định phương phân tử 𝛽 = 900, phân bố động lượng ngang có vẻ như trở lại giống với trường hợp của các nguyên tử đã xét. Tuy nhiên, trong những khảo sát sâu hơn dưới đây, chúng tôi có thể khẳng định phổ động lượng ngang của phân tử hoàn toàn khác với trường hợp của nguyên tử.

Một nhận xét rất quan trọng là phổ động lượng ngang hoàn toàn phản ứng hình dạng của vân đạo phân tử khi đặt trong điện trường. Từ hình 2.8, một cách trực quan ta có thể thấy nếu đặt mắt dọc theo trục Oz tức là trục của vector điện trường từ dưới lên, khi 0

0

  ta sẽ nhìn thấy một mặt phẳng nút dọc theo chính giữa hai phần của vân đạo nguyên tử. Mặt phẳng nút này hoàn toàn không bị ảnh hưởng khi ta tăng cường độ điện trường, trạng thái ứng với m=1 hoàn toàn chiếm ưu thế. Khi đó, rõ ràng phổ động lượng ngang cũng thể hiện rất rõ một mặt phẳng nút dọc theo trục k ky( x 0). Đối với trường hợp 0

90

  , khi đặt mắt quan sát tương tự, ta không còn có thể nhận thấy

được mặt phẳng nút của vân đạo phân tử, điều này cũng không thay đổi khi tăng hay giảm cường độ điện trường, trạng thái m=0 hoàn toàn vượt trội và khi đó trong phổ động lượng ngang ta hoàn toàn nhận thấy hình dạng của phổ rất gần với dạng phân bố Gauss. Dối với những trường hợp trung gian khi 0 0

0   90 thì có sự kết hợp giữa hai trạng thái quan sát trên, và do đó trong phân bố phổ động lượng ngang cũng thể hiện sự biến đổi về hình dạng dựa do sự đóng góp của cả hai trạng thái tương ứng với số lượng tử từ m=0 và m=1. Ngoài ra, đối với những giá trị góc định phương trung gian, tỷ lệ đóng góp của hai trạng thái m=0 và m=1 thay đổi khi tăng cường độ điện trường. Điều này được thể hiện rất rõ đối với trường hợp góc 0

5

  , khi F=0,015a.u. thì m=0

và m=1 có đóng góp tương đương nhau, do đó phổ động lượng ngang có hình dạng kết hợp của hai trường hợp  00 và 0

90

  . Khi tăng F=0,05a.u. thì tỷ lệ đóng góp của

m=0 giảm xuống, trong khi đó tỷ lệ đóng góp của m=1 tăng lên chiếm ưu thế, và phổ động lượng trong trường hợp này có hình dạng giống hơn với trường hợp 0

0

  . Điều tương tự cũng có thể quan sát được trong trường hợp 0

30

  và 0

60

Hình 2.9. Phân bố động lượng ngang của electron ion hóa từ trạng thái 2u

của ion phân tử hydro ứng với năm góc định phương khác nhau và cho hai giá trị điện trường.

Ngoài ra, để khảo sát tính chất đối xứng của vân đạo phân tử, chúng tôi trừ phổ động lượng ngang với đại lượng trung bình của phổ theo tất cả các góc cực k

  2 0 1 ( ) 2 k P k P d       k (2.11)

Phổ động lượng ngang sau khi được được trừ đi cho giá trị trung bình được biểu diện trong hình 2.10. Cần lưu ý nếu chúng ta thực hiện phép trừ tương tự cho các hệ nguyên tử, phổ động lượng sẽ hoàn toàn bị triệt tiêu. Từ đó khẳng định rằng đối với trường hợp nguyên tử, phổ động lượng ngang được phân bố hoàn toàn đều theo góc cựck. Tuy nhiên, trong trường hợp của phân tử như trong hình 2.10, ngay cả đối với trường hợp 0

90

  , chúng ta vẫn nhận thấy phổ động lượng ngang hoàn toàn có cấu trúc thứ cấp với độ lớn rất nhỏ so với độ lớn cực đại của phổ. Xét cho 0

0

  , ta có thể thấy phổ động lượng tỷ lệ với os(2c k) điều này hoàn toàn phù hợp với dự đoán của lý thuyết Siegert dựa vào công thức (1.31) kết hợp với công thức (2.9). Khi nguyên tử được xoay 900 thì phổ động lượng sẽ chuyển thành tỷ lệ với sin(2k). Trong khi đó, ứng với những góc định phương trung gian, phổ động lượng là kết quả của sự kết hợp giữa sin(2k)và os(2 )c k .Nếu xét về phương diện đối xứng, khi 0

0

  và  900 vân đạo phân tử có sự đối xứng hoàn hảo theo cả hai trục của mặt phẳng vuông góc với vector cường độ điện trường. Trong khi đó ứng với những góc 𝛽 trung gian thì vân

đạo phân tử chỉ đối xứng qua một trục. Điều này cũng được thể hiện rất rõ trong hình 2.10 khi mà phổ động lượng ứng với 0

0

  và  900 đối xứng qua cả trục 𝑘𝑥 lẫn

𝑘𝑦, trong những trường hợp còn lại phổ động lượng chỉ có sự đối xứng qua 𝑘𝑥.

Từ những phân tích trên, chúng tôi có thể kết luận phổ động lượng ngang của electron ion hóa phản ánh rất tốt những tính chất đặc trưng của vân đạo nguyên tử, phân tử như hình dạng lẫn như tính chất đối xứng.

Hình 2.10. Phân bố động lượng ngang của electron ion hóa từ trạng thái + u

2π của ion phân tử hydro ứng với năm góc định phương khác nhau và cho hai giá trị điện trường

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

Trong quá trình làm luận văn, chúng tôi đã đạt được những kết quả sau đây: + Cải tiến được chương trình tính toán để có thể tính được tổng quát phân bố động lượng ngang trên toàn mặt phẳng vuông góc với vector cường độ điện trường. Đồng thời có thể mở rộng tính cho cả hệ phân tử. Đây là một kết quả rất quan trọng cho những nghiên cứu tiếp theo bởi phổ động lượng ngang hai chiều là một dữ liệu đầu vào rất quan trọng để tính cho bài toán nguyên tử, phân tử đặt trong trường laser, nghĩa là điện trường biến thiên theo thời gian. Về mặt thực nghiệm, các nhóm nghiên cứu không thể tạo ra điện trường tĩnh có độ lớn bất kỳ, nhưng hoàn toàn có thể chế tạo ra laser có cường độ cao. Vì vậy, nghiên cứu này chính là khởi đầu của những nghiên cứu tiếp theo khi giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian và tính toán những đại lượng gắn chặt với sự quan sát của thực nghiệm.

+ Kiểm chứng chặt chẽ tính chính xác và độ tin cậy của phiên bản chương trình mới khi cho thấy kết quả tính toán từ phiên bản mới hoàn toàn trùng khớp với phiên bản cũ chỉ xem xét cho nguyên tử và chỉ có thể tính được một đường cắt của phổ động lượng ngang tương ứng với 𝑘𝑥 > 0, 𝑘𝑦 = 0.

+ Áp dụng chương trình để tính toán và phân tích phổ động lượng ngang cho các hệ nguyên tử bao gồm H, Ne, Ar, Xe và trạng thái 2𝜋𝑢+ của ion phân tử hydro. Kết quả cho thấy phổ động lượng ngang phụ thuộc rất mạnh vào điện trường ngoài cả về độ lớn lẫn hình dạng. Một kết luận quan trọng khác của đề tài là sự phản ánh hình dạng và tính chất đối xứng của vân đạo phân tử mà tại đó electron bị ion hóa cũng được rút ra.

Một số vấn đề có thể mở rộng từ đề tài này như sau:

+ Mở rộng khảo sát phổ động lượng ngang cho những trạng thái kích thích của nguyên tử hydro. Đặc biệt là những trạng thái có số lượng tử chính rất lớn để giải thích một thí nghiệm rất nổi tiếng của Stodola và cộng sự được thực hiện tại viện Mark Planck năm 2013 [28].

+ Khảo sát phổ động lượng ngang của trạng thái kích thích thứ nhất của ion phân tử hydro 1uđể tái khẳng định những kết luận đã được rút ra trong đề tài này.

Ngoài ra, phổ động lượng ngang của trạng thái 2𝜋𝑔 cũng rất được quan tâm cả về lý thuyết lẫn thực nghiệm nên cũng cần được mở rộng khảo sát.

TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Anh

1. Abramowitz M. and Stegun I. A. (1972), Handbook of Mathematical Funtions,

Dover, New York.

2. Agostini P., Fabre F., Mainfray G., Petite G. and Rahman N. K. (1979), “Free-free transitions following six-photon ionization of xenon atoms”, Physical Review Letter 42, 1127.

3. Agostini P. and Dimauro L.F. (2004), “The physics of attosecond light pulses”,

Report in Physics 67, 813.

4. Ammosov M. V., Delone N. B. and Krainov V. P. (1986),“Tunnel ionization of complex atoms and of atomic ions in an alternating electromagnetic field”, Zh. Eksp. Teor. Fiz. 91, 2008-2013.

5. Baluja K. L., Burke P. G., Morgan L. A. (1982), “R-matrix propagation program for solving coupled second – order differential equations”, Computer Physics Communication 27, 299.

6. Batishchev P. A., Tolstikhin, O. I. and Morishita T. (2010), “Atomic Siegert states in an electric field: Tranverse momentum distribution of the ionized electrons”,

Physical Review A82, 023416.

7. Bebb H. B. and Gold (1996), “Multiphoton ionization of hydrogen and rare-gas atoms”, Physical Review 143(1).

8. Bethe H. A. and Salpeter E. E. (1957), Quantum Mechanics of One- and Two- Electron Atoms, Springer-Verlag, Berlin.

9. Chalus O., Bates P. K., Smolarski M. and Biegert J. (2009), “Mid-IR short-pulse OPCPA with micro-joule energy at 100KHz”, Opt. Express 17, 3587–3594. 10. Corkum P. B. (1993), “Plasma Perspective on Strong-Field Multiphoton

Ionization”, Physical Review Letter71, 1994.

11. Crane J. K., Perry M. D., Herman S. and Falcone R. W.(1992), “High-field harmonic generation in helium”, Optics Letters17, 18.

12. Green Alex E. S., Sellin D. L., and Zachor A. S. (1969), “Analytic Independent- Particle Model for Atoms”, Physical Review184, 1.

13. Hamonou L., Morishita T., and Tolstikhin O. I. (2012), “Molecular Siegert states in an electric field”, Physical Review A86, 013412.

14. Itatani J., Levesque J., Nikura H., Pépin H., Keiffer JC, Corkum PB and Villeneuve DM (2004), “Tomographic imaging of molecular orbitals”, Nature

432.

15. Keldysh L. V. (1995), “Ionization in the field of a strong electromagnetic wave”,

Soviet Physics JETP20, 4.

16. Landau L. D. and Lifshitz E. M. (1997), Quantum Mechanics (Non-relativistic Theory), Pergamon Press, Oxford.

17. McPherson A., Gibson G., Jara H., Tohann U., Luk T.S., McIntyre I.A., Boyer K. and Rhodes C.K. (1987), “Studies of multiphoton production of vacuum- ultraviolet radiation in the rare gases”, Jounal of Optical Society of America B

4, 595–601.

18. Nguyen N. T. , Hoang V. H. , and Le V. H. (2013), “Probing nuclear vibration using high-order harmonic generation”, Physical Review A88, 023824.

19. Papadogiannis N. A., Witzel B., Kalpouzos C. and Charalambidis D. (1999), “Observation of attosecond light localization in higher oder”, Physical Review Letter83, 4289.

20. Parr R. G. and Weitao Y. (1989), Density-Functional Theory of Atoms and Molecules, Oxford University Press, Oxford.

21. Paul P. M., Toma E. S., Breger P., Mullot G., Augé F., Balcou P., Muller H. G. and Agostini P. (2001), “Observation of a train of attosecond pulses from high harnomic generaton”, Science292, 1689.

22. Pham N. T. V. (2015), “Investigating the ionization process of noble gas atoms by a static electric field using Siegert state method”, Journal of Natural Science of Ho Chi Minh City University of Education, 2(67), pp. 39 – 49.

23. Pham N. T. V. (2015) , “Noble-gas atoms in a static electric field. Transverse momentum distribution of ionized electron”, Hue University Journal of Science, 107(8), pp. 99 – 107.

24. Pham V. N. T., Tolstikhin O. I. and Morishita T. (2014), “Molecular Siegert states in an electric field. II. Transverse momentum distribution of the ionized electrons”, Physical Review A89, 033426.

25. Petersen I., Henkel J. and Lein M. (2015), “Signature of molecular orbital structure in lateral electron momentum distribution from strong-field ionization”, Physical Review Letter114, 103004.

26. Siegert A. J. F. (1939)., “On the derivation of the Dispersion Formula for Nuclear Reactions” , Physical Review56

27. Stefan P. and Santra R. (2013), “Strong-field many-body physics and the giant enhancement in the high-harmonic spectrum of xenon”, Physical Review Letters111, 233005.

28. Stodola A. S., Rouzee A., Lepine F., Cohen S., Robicheaux F., Gijsbertsen A., Jungmann J. H., Bordas C. and Vrakking M. J. J. (2013), “Hydrogen Atoms under Magnification: Direction Observation of the Nodal Structure of Stark States”, Physical Review Letter110, 213001.

29. Tao L., McCurdy C. W. and Rescigno T. N. (2009), “Grid-based methods for diatomic quantum scattering problems A finite-element discrete-variable representation in prolate spheroidal coordinates”, Physical Reivew A 79, 012719.

30. Tolstikhin O. I., and Morishita T. (2012), “Adiabatic theory of ionization by intense laser pulses: Finite-range potentials”, Physical Review A86, 043417. 31. Tolstikhin O. I. and Namba C., “CTBC—A Program to Solve the Collinear

Three-Body Coulomb Problem: Bound States and Scattering Below the Three- Body Disintegra-tion Threshold”, Research Report NIFS-779 (National Insti-