2 Phương pháp tính phổ HHG của ion phân tử hydro
2.2.2 Tính hàm sóng khi tương tác với trường laser
Khi có trường ngoài là laser tác dụng, động lực học của hệ sẽ là phương trình Schr¨odinger phụ thuộc thời gian – TDSE
i∂ ψ(x,t) ∂t = ˆ p2 2 +V(x,t) ψ(x,t), (2.9)
trong đó thế năng của hệ là tổng của thế Coulomb trong phân tử và thế năng tương tác với lưỡng cực của trường điện từ laser
V(x,t) =VC(x) +x.E(t), (2.10)
E(t)là điện trường của trường laser được cho bởi biểu thức (2.1). Nghiệm của phương trình (2.9) là hàm sóng phụ thuộc thời gian có dạng
ψ(x,t) =exp −i t R t0 ˆ p2 2 +V(x,t) d t ψ(x,t0) =Uˆ(x,t,t0)ψ(x,t0), (2.11) đặtUˆ(x,t,t0) =exp −i t R t0 ˆ p2 2 +V(x,t) d t
gọi là toán tử tiến hóa theo thời gian. Vậy hàm sóng của H+2 khi tương tác với trường laser chẳng qua là tác dụng toán tử tiến hóa theo thời gian lên hàm sóng ban đầu.
Để giải hàm sóng (2.11), chúng tôi sử dụng phương pháp tách toán tử [2]. Nếut
vàt0đủ gần nhau thì (2.11) được viết lại thành
ψ(x,t)≈exp −i ˆ p2 2 +V(x,t) ∆t ψ(x,t0), (2.12) với∆t =t −t0. Áp dụng hệ thức Zassenhaus [5], ta tách vế phải của (2.12) thành tích của ba toán tử
ψ(x,t)≈exp −i∆t 2 V (x,t)exp −i∆t 2 pˆ2 exp −i∆t 2 V (x,t)ψ(x,t0) +O ∆t3 ≈exp −i∆t 2 V (x,t)exp −i∆t 2 pˆ2 exp −i∆t 2 V (x,t)ψ(x,t0). (2.13) Ý nghĩa của việc tách toán tử là thành phần toán tử xung lượng đã được tách rời ra với toán tử thế năng, do đó chỉ cần biểu diễn hàm sóng trong không gian xung lượng thì việc tác dụng toán tử xung lượng lên hàm sóng chẳng qua là phép nhân hai hàm số, sau đó ta lại chuyển hàm sóng sang không gian tọa độ để nhân với toán tử thế năng. Lần lượt thực hiện các bước trên, hàm sóng thu được sau cùng sẽ có dạng
ψ(x,t) = Æ1 (2π)3exp −i∆t 2 V(x,t) Z +∞ −∞ exp −i∆t 2 pˆ2 Z +∞ −∞ exp −i∆t 2 V(x,t)ψ(x,t0)e−i p xd x ei p xd p. (2.14) 2.2.3 Tính phát xạ HHG
Gia tốc lưỡng cực được viết theo định lý Ehrenfest dưới dạng sau
a(t) =d¨(t) = d2 d t2〈x〉 =−ψ(x,t) ∇VC(x) +E(t) ψ(x,t) . (2.15)
Phép biến đổi Fourier của gia tốc lưỡng cực từ không gian thời gian sang không gian tần số cho ta biên độ phức mô tả HHG tại tần sốω
Aeˆ(ω) =− Z ψ(x,t) eˆ[∇VC(x) +E(t)] ψ(x,t) eiωtd t, (2.16) vớieˆlà vector phân cực, cường độ HHG sẽ là bình phương modul biên độ phức
và pha của HHG làarg[Aeˆ(ω)].
Từ các phương pháp giải tích vừa trình bày, chúng tôi thực hiện tính toán bằng phương pháp số ab initio trên ngôn ngữ lập trình FORTRAN. Chương trình tính có bước nhảy của lưới không gian là 0.098 a.u. và bước nhảy của lưới thời gian là 0.028 a.u., các bước nhảy được chọn đã đủ nhỏ để kết quả được hội tụ.
2.2.4 Tính xác suất ion hóa
Ở chương 3, nhằm giải thích các kết quả thu được, chúng tôi cho rằng cường độ của phổ HHG liên quan đến xác suất ion hóa của trạng thái, và đã tiến hành khảo sát. Vì vậy ở phần này, chúng tôi trình bày phương pháp tính xác suất ion hóa.
Trong bài toán, chúng tôi cho rằng khi điện tử ở tọa độ lớn hơn 20 a.u. thì không còn liên kết với hạt nhân nữa, nghĩa là lúc này điện tử bị ion hóa [11]. GọiPn−s u r v i v a l(t)
là xác suất tồn tại của trạng tháin, ta có
Pn−s u r v i v a l(t) = +20a.u. Z −20a.u. ψn(x,t) 2 d x, (2.18)
và khi đó xác suất ion hóa của trạng tháin được biểu diễn như sau
Pn(t) =1−Pn−s u r v i v a l(t) =1− +20a.u. R −20a.u. ψn(x,t) 2 d x. (2.19)
Chương 3
Phổ HHG của ion phân tử hydro ở các trạng thái cơ bản, kích thích thứ nhất và kích thích thứ hai
Trong nghiên cứu HHG người ta quan tâm đến hai yếu tố là làm sao cho vị trí điểm dừng càng lớn và cường độ HHG càng cao. Vị trí điểm dừng càng lớn dẫn đến năng lượng của sóng HHG thu được càng lớn. Cường độ HHG càng cao thì tín hiệu HHG càng dễ ghi nhận và đo đạc.
Do vậy mục tiêu chính của luận văn này là khảo sát sự phụ thuộc của vị trí điểm dừng và cường độ HHG vào trạng thái ban đầu của ion phân tử hydro H+2 và cường độ của laser đặt vào. Điều này có ý nghĩa về mặt thực nghiệm là tìm cách hiệu quả nhất để làm tăng vị trí điểm dừng và cường độ HHG của H+2.
Trong chương này, chúng tôi chia làm hai phần, phần đầu khảo sát vị trí điểm dừng và phần thứ hai khảo sát cường độ HHG. Ở mỗi phần, chúng tôi trình bày các kết quả thu được, sau đó phân tích và đưa ra lý thuyết để giải thích các kết quả này.
3.1 Vị trí điểm dừng của phổ HHG
Bằng phương pháp giải TDSE đã giới thiệu ở chương trước, chúng tôi thu được phổ HHG của ion phân tử hydro H+2 khi sử dụng laser có bước sóng 800 nm, 5 chu kì (độ dài xung 13 fs) với các cường độ5×1013W/cm2,1×1014W/cm2và10×1014W/cm2 được trình bày ở hình 3.1. Từ đây có thể thấy, với cùng một cường độ laser vị trí điểm dừng của phổ HHG ở trạng thái cơ bản(n =1)là lớn nhất, còn ở các trạng thái kích thích càng cao như trạng thái kích thích thứ nhất(n=2)và trạng thái kích thích thứ hai(n=3)thì vị trí điểm dừng càng nhỏ. Kết quả cụ thể được thể hiện trong bảng 3.2.
Để giải thích vấn đề này, chúng tôi sử dụng lý thuyết của mô hình ba bước bán cổ điển, theo đó vị trí điểm dừng của phổ HHG thỏa mãn công thức
Nđiểm dừng= 1
ωL
3.17Up+Ip. Như vậy muốn khảo sát vị trí điểm dừng của phổ HHG thì cần khảo sátUp vàIp.
Trước hết, thế trọng độngUp chỉ phụ thuộc vào cường độ của laser nếu năng lượng (tần số) của trường laser là xác định, khi cường độ laser tăng thìUp tăng dẫn đếnNđiểm dừngtăng.
Còn đối với thế ion hóaIp, chính là năng lượng cần thiết để đưa điện tử từ trạng thái liên kết sang trạng thái tự do. Trong bài toán đang xét với mô hình H+2 thìIp có ý nghĩa là năng lượng cần thiết để bức một điện tử ra khỏi mối liên kết với hạt nhân, do đóIpchỉ phụ thuộc vào trạng thái liên kết ban đầu của điện tử trong H+2mà không phụ thuộc vào trường laser và thỏa mãn công thức
Ip=EC −EH+
2 , (3.1)
trong đóEC là thế Coulomb giữa hai proton trong H+2,EH+
2 là năng lượng ở trạng thái cân bằng của H+2 (ứng với khoảng cách liên hạt nhânR =2a.u.). Kết quả tínhIp của
Hình 3.1:Phổ HHG của H+2 ở trạng thái cơ bản(n=1), trạng thái kích thích thứ nhất
(n=2)và trạng thái kích thích thứ hai(n=3), khi sử dụng laser có bước sóng 800 nm, 5 chu kì (độ dài xung 13 fs) với các cường độ hình a)5×1013W/cm2, hình b)1×1014
W/cm2và hình c)10×1014W/cm2.
H+2ở ba trạng thái này được trình bày ở bảng 3.1.
Điều này là dễ hiểu vì khi ở trạng thái kích thích càng cao, điện tử càng linh động nghĩa là năng lượng liên kết giữa nó và hạt nhân càng nhỏ, do vậy càng tốn ít năng lượng để bức nó ra khỏi phân tử.
Bảng 3.1:Thế ion hóa (a.u.) của H+2 ở các trạng tháin=1, 2, 3.
n EC EH+ 2 Ip 1 0.45 -0.58 1.03 2 -0.21 0.66 3 0.06 0.39
Để kiểm chứng công thức tính điểm dừng từ mô hình ba bước bán cổ điển [9], chúng tôi đối chiếu kết quả từ phương pháp giải TDSE với dự đoán của lý thuyết này. Vị trí điểm dừng thu được từ phương pháp giải TDSE được so sánh với mô hình ba bước bán cổ điển ở bảng 3.2. Kết quả thể hiện sự sai số giá trị vị trí điểm dừng của mô hình ba bước so với TDSE dưới 6% khi cường độ laser là5×1013W/cm2và1×1014 W/cm2. Còn đối với laser có cường độ10×1014W/cm2thì sai số lên đến 8%. Điều này cho thấy ở vùng cường độ laser không quá lớn, lý thuyết của mô hình ba bước phù hợp với kết quả giải TDSE và khi laser có cường độ rất cao, kết quả giữa mô hình ba bước và giải TDSE mắc sai số lớn hơn. Điều này là do khi cường độ laser quá cao thì biên độ trạng thái sẽ bị suy giảm theo thời gian (gọi là hiệu ứng suy giảm trạng thái, sẽ được trình bày cụ thể ở phần sau) trong khi mô hình ba bước chỉ áp dụng đúng với trường hợp biên độ trạng thái là không đổi. Hơn nữa, hình 3.1 (c) cho thấy khi laser có cường độ rất cao, phổ HHG của trạng tháin = 2 vàn = 3 có hai vị trí điểm dừng. Nguyên nhân là do hai trạng thái kích thích xảy ra sự suy giảm nghĩa là cường độ laser quá lớn làm cho điện tử bị ion hóa rất sớm, kết quả là điện tử có xác suất quay trở về
với động năng cực đại chưa đạt được3.17Up, hình thành vị trí điểm dừng đầu tiên trong phổ.
Bảng 3.2:Vị trí điểm dừng của H+2ở các trạng tháin=1, 2, 3, khi sử dụng laser có thông số như hình 3.1.
Cường độ laser n Giải TDSE Mô hình ba bước
5×1013W/cm2 1 24 24 2 19 18 3 14 13 1×1014W/cm2 1 31 30 2 25 24 3 20 19 10×1014W/cm2 1 139 140 2 138 134 3 138 129
Như vậy, chúng tôi đã chỉ ra rằng kết quả vị trí điểm dừng tính bằng mô hình ba bước phù hợp với kết quả giải TDSE. Hơn nữa, khi laser có cường độ rất cao thì phổ HHG của các trạng thái kích thích xuất hiện hai vị trí điểm dừng, đồng thời vị trí điểm dừng thứ hai trong phổ có sai lệch so với công thức của mô hình ba bước. Ngoài ra, nếu cường độ laser càng cao thì vị trí điểm dừng của các trạng thái càng lớn, khi đó miền phẳng được mở rộng ra. Hơn nữa, với cùng một cường độ laser, vị trí điểm dừng của trạng thái cơ bản cũng là lớn nhất và các trạng thái kích thích càng cao có vị trí điểm dừng càng nhỏ.
3.2 Cường độ của phổ HHG
HHG được phát khi điện tử tái kết hợp với ion mẹ sau quá trình gia tốc trong trường laser. Vì vậy cường độ HHG tỉ lệ với xác suất điện tử tái kết hợp. Nếu xác suất
điện tử tái kết hợp càng lớn thì cường độ HHG càng cao. Có hai yếu tố quyết định đến khả năng này, đó là
i) xác suất điện tử được ion hóa, để từ phân tử đi vào trường laser,
ii) xác suất để điện tử chuyển động trong trường laser có thể quay về tái kết hợp với ion mẹ.
Nếu muốn cường độ HHG lớn thì cả hai xác suất trên đều phải lớn. Ở yếu tố đầu tiên, điện tử càng dễ dàng bị ion hóa khi cường độ laser đặt vào càng lớn. Tuy nhiên, không phải tất cả các điện tử bị ion hóa đều có thể quay trở về. Theo [3], khi cường độ laser quá lớn, điện tử bị ion hóa trước khi laser đạt đỉnh một nửa chu kì, nó không có khả năng quay về. Vậy cả hai yếu tố này đều phụ thuộc rất mạnh mẽ vào cường độ của laser.
Do đó chúng tôi đã tính phổ HHG với nhiều laser có cường độ khác nhau. Kết quả được trình bày ở hình 3.2 (cột bên trái), cho thấy cường độ HHG ở các trạng thái so với nhau thay đổi phụ thuộc vào cường độ laser. Cụ thể, khi cường độ laser nhỏ hơn
8×1013W/cm2cường độ HHG ở trạng thái cơ bảnn =1thấp hơn cường độ HHG của hai trạng thái kích thích và trạng tháin =3có cường độ cao nhất, chúng tôi gọi đây là vùng cường độ laser yếu. Khi cường độ laser nằm trong khoảng từ8×1013 W/cm2 đến4×1014 W/cm2 gọi là vùng cường độ laser trung bình, thứ tự cường độ HHG ở các trạng thái bị thay đổi, lúc này trạng tháin=1vẫn thấp nhất nhưng trạng thái cao nhất là trạng tháin =2. Cuối cùng, khi cường độ laser lớn hơn4×1014 W/cm2 gọi là vùng cường độ laser mạnh, thứ tự cường độ HHG ở các trạng thái như sau, trạng thái
n=1cao nhất, rồi đến trạng tháin=2và thấp nhất làn=3.
Như đã trình bày, cường độ HHG tỉ lệ với xác suất ion hóa điện tử, nên để giải thích thứ tự cường độ HHG ở các trạng thái phụ thuộc vào ba vùng cường độ laser,
Hình 3.2:Phổ HHG của H+2ở các trạng tháin=1, 2, 3, (cột bên trái) và xác suất ion hóa các trạng thái tương ứng (cột bên phải) khi laser có cường độ a)5×1013W/cm2thuộc vùng cường độ laser yếu, b)1×1014W/cm2thuộc vùng cường độ laser trung bình và c)10×1014W/cm2thuộc vùng cường độ laser mạnh.
chúng tôi đã tính xác suất ion hóa của mỗi trạng thái tương ứng. Kết quả được thể hiện ở hình 3.2 (cột bên phải), theo đó ta thấy ở vùng cường độ laser thấp (hình a) thứ tự xác suất ion hóa của các trạng thái khá tương thích với thứ tự cường độ HHG, tuy nhiên sự khác biệt độ lớn giữa các trạng thái thì chưa phù hợp. Xác suất ion hóa của trạng tháin =2lớn hơn rất nhiều so vớin =3trong khi cường độ HHG của hai trạng thái này lại khá gần nhau. Hơn nữa, ở cả hai vùng cường độ laser cao hơn (hình
b và c) thì thứ tự xác suất ion hóa của các trạng thái không còn tương thích với thứ tự cường độ HHG. Điều này có nghĩa là xác suất ion hóa của một trạng thái không thể giải thích cho cường độ HHG của trạng thái đó. Vậy cường độ HHG phải được giải thích bằng một cách khác.
Hình 3.3:Điện trường laser theo thời gian (chu kì).
Trong bài báo [3], các tác giả cho thấy rằng trong một chu kì laser, xác suất điện tử quay về tái kết hợp với ion mẹ phụ thuộc và thời điểm điện tử bị ion hóa. Tồn tại một thời điểmt =a nào đó khi mà điện trường của laser đạt cực đại (hình 3.3), thì điện tử bị ion hóa từ thời điểm này sẽ có xác suất quay về tái kết hợp lớn nhất, đồng nghĩa với việc cường độ HHG thu được sẽ cao nhất. Vì vậy, xác suất ion hóa toàn bộ chu kì không có ý nghĩa trong việc giải thích cường độ HHG mà chỉ có một phần của xác suất này làγ(t) =P(t)−P(a), tính từ thời điểmt =a là tỉ lệ với cường độ HHG, trong đóP(t)vàP(a)lần lượt là xác suất ion hóa toàn bộ chu kì và tại thời điểmt =a.
Đại lượngγ(t) mà chúng tôi đưa ra được khảo sát bằng cách thay a bằng các thời điểm điện trường đạt cực đại, và thu được kết quả ở hình 3.4 (cột bên phải) choγ(t)
được tính từ thời điểma=2.75chu kì. Kết quả cho thấy có sự phù hợp rất tốt giữa thứ tự xác suất ion hóaγ(t)và thứ tự cường độ HHG của các trạng thái. Điều này có nghĩa là ở thời điểma =2.75chu kì, ứng với thời điểm điện trường laser đạt giá trị lớn nhất ở nữa chu kì sau, thì điện tử bị ion hóa sẽ có xác suất quay về tái kết hợp lớn nhất dẫn đến cường độ HHG cao nhất.
Dựa vàoγ(t), ta có thể giải thích được nguyên nhân cường độ HHG ở các trạng thái so với nhau lại phụ thuộc vào ba vùng cường độ laser. Cụ thể là ở trạng thái cơ bản điện tử liên kết với hạt nhân vững chắc nhất, ở các trạng thái kích thích càng cao, mối liên kết này ngày càng lỏng lẽo và do đó điện tử ngày càng dễ bị ion hóa. Vì vậy khi laser có cường độ yếu đặt vào, nó không đủ năng lượng để ion hóa mạnh các trạng thái thấp mà chỉ có khả năng ion hóa mạnh các trạng thái kích thích càng cao nên xác suất ion hóa tại các trạng thái này càng lớn vì thế mà cường độ HHG ở