với độ dài xung 13 fs (5 chu kì quang học) và bƣớc sóng 800 nm đƣợc sử dụng trong suốt báo cáo. Cƣờng độ điện trƣờng E( )t A( ) /t t và vectơ thế năng A( )t của xung laser đƣợc biểu diễn trên hình 3.1.
Hình 3.1. Cường độ điện trường và vectơ thế năng của xung laser có 5 chu kì, bước sóng 800 nm.
3.1. Phổ HHG phát ra từ +2 2
H ở trạng thái cơ bản và kích thích
Trƣớc khi tƣơng tác với laser, phân tử H2 đƣợc chuẩn bị ở trạng thái cơ bản (n=0), trạng thái kích thích thứ nhất (n=1) và thứ hai (n=2). Laser tƣơng tác có cƣờng độ là 5 10 13W/cm2 (laser yếu), 2 10 14W/cm2 (laser trung bình) and 1 10 15W/cm2 (laser mạnh). Trên hình 3.2 (cột bên trái) minh họa phổ HHG của H2, trong trƣờng laser có cƣờng độ khác nhau. Nhìn chung, trong tất cả các trƣờng hợp, phổ HHG đều có đặc
trƣng cơ bản với miền phẳng, và miền phẳng này đƣợc kết thúc bởi điểm dừng. Khi H2
tƣơng tác với laser có cƣờng độ 5 10 13W/cm2, tần số tƣơng ứng với điểm dừng lần lƣợt là 29ω , 21ω , and 17ω cho trạng thái cơ bản, trạng thái kích thích thứ nhất và thứ hai.
Với laser cƣờng độ 14
2 10 W/cm2, những giá trị này là 45ω0, 39ω0, and 37ω0. Kết quả tính đƣợc từ giải số phƣơng trình Schrödinger (TDSE) giống với kết quả tính từ mô hình ba bƣớc của Lewenstein. Nhƣ vậy, tần số tƣơng ứng với điểm dừng giảm dần khi tăng chỉ số lƣợng tử đặc trƣng cho trạng thái của H2. Nguyên nhân là trạng thái cơ bản có thế ion hóa lớn hơn so với trạng thái kích thích, do đó, miền phẳng đƣợc mở rộng hơn. Đặc
biệt, khi ion H2 tƣơng tác với laser cƣờng độ mạnh 15
1 10 W/cm2, phổ HHG đƣợc đặc
trƣng bởi hai miền phẳng với điểm dừng tƣơng ứng là 139ω0, và 103ω0 (mũi tên trên
hình 3.2 c1). Phổ HHG với hai miền phẳng đã đƣợc Wang và các cộng sự quan sát cho
trƣờng hợp nguyên tử He+
ở trạng thái cơ bản và kích thích [36], nay cũng đƣợc quan sát cho trƣờng hợp phân tử H2 trong trƣờng laser mạnh. Trong [36], bằng phép biến đổi Wavelet phổ HHG, các tác giả đã chỉ ra rằng, sau khi bị ion hóa, điện tử có thể chuyển động trên nhiều quỹ đạo khác nhau trƣớc khi tái kết hợp với ion mẹ. Với mỗi quỹ đạo điện tử tích lũy đƣợc năng lƣợng từ trƣờng điện của laser, khi trở về kết hợp với ion mẹ sẽ phát ra bức xạ với tần số và cƣờng độ khác nhau. Do đó, trong phổ HHG xuất hiện hai (hay nhiều) miền phẳng.
Tiếp theo, chúng tôi quan tâm đến hiệu suất phát xạ HHG (hình 3.2, cột bên trái). Dễ dàng nhận thấy rằng cƣờng độ phát xạ HHG của H2 từ các trạng thái cơ bản, và hai trạng thái kích thích đầu tiên khác nhau rõ rệt. Mức độ khác nhau phụ thuộc mạnh vào
cƣờng độ laser tƣơng tác. Trong trƣờng laser yếu với cƣờng độ 13
5 10 W/cm2, phổ HHG
phát ra từ H2 ở trạng thái kích thích thứ nhất lớn hơn ba bậc so với trạng thái cơ bản, và thấp hơn một bậc so với trạng thái kích thích thứ hai. Với laser có cƣờng độ mạnh hơn,
14
2 10 W/cm2, hiệu suất phát xạ của trạng thái kích thích thứ nhất cao hơn so với hai trạng thái còn lại. Cụ thể, lần lƣợt cao hơn 1.5 và 5 bậc so với trạng thái kích thích thứ
hai và trạng thái cơ bản. Trong trƣờng laser mạnh 15
1 10 W/cm2, ngƣợc với hai trƣờng hợp trƣớc, cƣờng độ HHG của cả hai trạng thái kích thích đều nhỏ hơn so với trạng thái cơ bản. Rõ ràng, thứ tự sắp xếp cƣờng độ HHG của các trạng thái hoàn toàn khác nhau, phụ thuộc mạnh mẽ vào cƣờng độ trƣờng laser.
Hình 3.2. Phổ HHG (cột bên trái) và xác suất ion hóa tương ứng (cột bên phải) của +
2
H ở trạng thái cơ bản n=0 (đường nét dày), kích thích thứ nhất n=1 (đường nét mảnh) và kích thích thứ hai (đường nét chấm). Xác suất ion hóa được nhân với hệ số thích hợp để dễ quan sát. Laser có cường độ (a1, a2) 13
5 10 W/cm2, (b1, b2) 14
2 10
W/cm2 và (c1, c2) 15
1 10 W/cm2.
Cƣờng độ phát xạ phổ HHG tỉ lệ với xác suất ion hóa điện tử [14]. Do đó, để tìm hiểu nguyên nhân gây ra hiệu ứng trên, chúng tôi tính xác suất ion hóa điện tử, thoát ra từ trạng thái cơ bản và các trạng thái kích thích khi H2 tƣơng tác với laser có cƣờng độ khác nhau (hình 3.2 cột bên phải). Dễ dàng nhận thấy, H2 càng bị kích thích ở trạng thái
cao, xác suất điện tử bị ion hóa xuyên hầm càng lớn. Chỉ trong trƣờng laser yếu ( 13
5 10
W/cm2), cƣờng độ phát xạ HHG mới tỉ lệ với xác suất ion hóa của điện tử từ các trạng
thái. Còn trong trƣờng laser trung bình (2 10 14W/cm2), mặc dù trạng thái kích thích thứ hai có xác suất ion hóa (89%) lớn nhất, nhƣng phát ra HHG có cƣờng độ thấp hơn ở
trạng thái kích thích đầu tiên (với xác suất ion hóa 66%). Với laser mạnh 15
1 10 W/cm2,
(97%), nhƣng lại có HHG có cƣờng độ lớn nhất. Rõ ràng, sự tƣơng ứng 1-1 giữa xác suất ion hóa và hiệu suất phát xạ HHG không còn đúng khi cƣờng độ trƣờng laser cao.
Hình 3.3. Phổ HHG (cột bên trái) và đại lượng ( )t , đặc trưng cho xác suất ion hóa tương ứng (cột bên phải) của +
2
H ở trạng thái cơ bản n=0 (đường nét dày), kích thích thứ nhất n=1 (đường nét mảnh) và kích thích thứ hai (đường nét chấm). Laser có thông số tương tự như hình 3.2.
Mặt khác, quan tâm đến thời điểm bị ion hóa, chúng tôi nhận thấy rằng thời điểm bắt đầu ion hóa của từ các trạng thái khác nhau. Phân tử H2 đƣợc chuẩn bị ở trạng thái kích thích càng cao, điện tử bắt đầu bị ion hóa càng sớm. Hơn nữa, sử dụng mô hình cổ điển, các tác giả [4, 29] đã chứng minh rằng điện tử, bị ion hóa trƣớc khi laser đạt giá trị cực đại, sẽ không thể quay về tái va chạm với ion mẹ. Chỉ những điện tử đƣợc sinh ra gần điểm “a” (hình 3.1), mới có thể quay về khi vectơ thế năng laser đạt giá trị cực đại tại “b”. Do đó, để đánh giá phần xác suất ion hóa đóng góp trực tiếp vào việc phát xạ HHG, chúng tôi tính đại lƣợng ( )t P t( )P(a). Kết quả tính toán đƣợc minh họa trên hình 3.3 (cột bên phải). Rõ ràng, thứ tự khi sắp xếp theo số lƣợng tử trạng thái n của đại lƣợng ( )t tƣơng đƣơng với thứ tự của phát xạ HHG tƣơng ứng. Khi H tƣơng tác với
laser 14
2 10 W/cm2, có tới 66% điện tử bị ion hóa từ trạng thái kích thích thứ nhất có khả năng quay về ion mẹ, trong khi với trạng thái kích thích thứ hai, đại lƣợng này nhỏ
hơn và bằng 37%. Do đó, H2 với n=2 phát xạ HHG yếu hơn so với từ trạng thái n=1.
Với laser mạnh 15
10 W/cm2, hầu hết điện tử bị ion hóa trong 1.7 chu kì laser, chỉ có 1.6% điện tử từ n=2 quay về tái kết hợp với ion mẹ. Ở trạng thái kích thích thứ nhất n=1, đại lƣợng ( )t 46% , và ở trạng thái cơ bản n=0, ( )t 57%. Từ đó, H2 ở trạng thái cơ bản phát xạ ra HHG với hiệu suất cao hơn các trạng thái kích thích.
Nhƣ vậy, trong phần này, chúng tôi đã tính đƣợc HHG phát ra từ H2 đƣợc chuẩn bị trƣớc ở các trạng thái độc lập: trạng thái cơ bản, kích thích thứ nhất và kích thích thứ hai. Kết quả đã chỉ ra rằng, hiệu suất phát xạ HHG rất nhạy với cƣờng độ của trƣờng laser. Cƣờng độ HHG phụ thuộc vào hai yếu tố (i) xác suất ion hóa và (ii) xác suất tái va
chạm. Do đó, chúng tôi đã chứng minh mối tƣơng quan chặt chẽ giữa đại lƣợng ( )t ,
3.2. Phổ HHG phát ra từ +2 2
H với chồng chập trạng thái cơ bản và kích thích
Trong phần này, chúng tôi trình bày kết quả tính toán phổ HHG phát ra từ H2, đƣợc chuẩn bị chồng chập trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích với hệ số đóng góp bất kì. Laser đƣợc sử dụng có cƣờng độ 14
3 10 W/cm2, bƣớc sóng 800 nm và độ dài xung 13 fs (5 chu kì quang học).
Hình 3.4. Phổ HHG của +
2
H ở trạng thái cơ bản n=0 (P1=0%), kích thích thứ nhất n=1 (P1=100%), chồng chập giữa trạng thái n=0 và n=1 với đóng góp P1=48%.
Đầu tiên, chúng tôi quan tâm đến dáng điệu của phổ HHG của H2 ở trạng thái chồng chập n=0 và n=1 (hình 3.4, hình 3.5). Khi chồng chập các trạng thái, H2 phát ra phổ HHG có cấu trúc đặc trƣng bởi vùng miền phẳng rộng và kết thúc bởi điểm dừng.
Bậc HHG của điểm dừng là 57, trùng với vị trí điểm dừng cho trƣờng hợp n=0 (P1=0%),
trong khi với n=1 (P1=100%), vị trí này là 51 (hình 3.4). Hệ số đóng góp của hai trạng thái khác nhau, vị trí điểm dừng vẫn không thay đổi (hình 3.5). Điều này có thể hiểu rằng, khi có chồng chập trạng thái, sóng điều hòa HHG phát ra khi điện tử quay về tái kết hợp với cả trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích đầu tiên. Điện tử tích lũy năng
lƣợng trong trƣờng laser, khi tái kết hợp với trạng thái cơ bản sẽ phát ra photon với năng lƣợng cực đại bằng 3.17UpIg[18]. Ngoài ra, khi chồng chập các trạng thái, trong phổ HHG quan sát đƣợc một đỉnh cộng hƣởng gần bậc HHG 6.3 (hình 3.4). Vị trí đỉnh cộng hƣởng không bị ảnh hƣởng bởi hệ số đóng góp giữa các trạng thái (hình 3.5). Hiệu ứng cộng hƣởng này đƣợc gây ra bởi sự chuyển dịch từ trạng thái n=1 về trạng thái n=0, tƣơng ứng với năng lƣợng photon Ig Ie 6.4o.
Hình 3.5. Phổ HHG của +
2
H với chồng chập trạng thái cơ bản n=0 và trạng thái kích thích thứ nhất n=1. Xác suất đóng góp của trạng thái kích thích thứ nhất (P1) khác nhau.
Tiếp theo, chúng tôi quan tâm đến cƣờng độ phổ HHG phát ra từ H2 với chồng
chập các trạng thái. Trong trƣờng hợp này, cƣờng độ HHG (đặc biệt, nửa sau của miền phẳng), khi H2 đƣợc chồng chập với P1 = 48%, cao hơn khoảng 2 bậc so với phổ HHG
khi n=1. Thêm vào đó, khi chồng chập các trạng thái với hệ số đóng góp bất kì, cƣờng
độ phổ HHG ở vùng gần điểm dừng đều cao hơn so với trƣờng hợp chỉ có trạng thái kích thích n=1. Khi tăng dần xác suất đóng góp trạng thái kích thích thứ nhất P1, hiệu
(hình 3.5). Để dễ quan sát, chúng tôi biểu diễn sự phụ thuộc của cƣờng độ HHG tại bậc HHG 49 vào xác suất đóng góp của trạng thái kích thích thứ nhất P1 (hình 3.6). Từ hình vẽ, chúng tôi nhận thấy hiệu suất phát xạ HHG tăng dần khi tăng P1, đạt cực đại tại P1 = 50%, sau đó giảm dần khi tiếp tục tăng P1. Đáng chú ý, hiệu suất HHG rất nhạy với đóng góp của trạng thái kích thích thứ nhất. Chỉ với P1 =2%, cƣờng độ HHG đã tăng lên 1 bậc so với trƣờng hợp chỉ có n=0, và tăng lên đến 1.5 bậc chỉ với P1 =6%. Sau đó
cƣờng độ HHG tăng rất chậm khi tăng dần P1. Kết quả thu đƣợc tƣơng tự khi chúng tôi
tính cho trƣờng hợp điện tử bị thoát ra từ chồng chập trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích thứ hai.
Hình 3.6. Sự phụ thuộc của cường độ HHG (tại bậc HHG 49) của + 2
H vào xác suất đóng góp của trạng thái kích thích thứ nhất. Điện tử thoát ra từ trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản n=0 và trạng thái kích thích thứ nhất n=1.
Để hiểu rõ hiệu ứng trên, chúng tôi tách phổ HHG thành các HHG thành phần (hình 3.7) với: (i) HHG0 – điện tử thoát ra từ trạng thái cơ bản, tái kết hợp về trạng thái cơ bản ; (ii) HHG1 – điện tử thoát ra từ trạng thái kích thích n=1, quay về tái kết hợp với
n=1; (iii) HHG01 – điện tử thoát ra từ trạng thái n=0, tái kết hợp với n=1 và ngƣợc lại (thành phần giao thoa). Kết quả cho thấy thành phần giao thoa có cƣờng độ lớn hơn 3
bậc so với cƣờng độ HHG0 (n=0), và lớn hơn 2 bậc so với HHG1 (n=1) tại vùng gần điểm dừng. Nhƣ vậy, theo công thức (2.24), chỉ với hệ đóng góp trạng thái kích thích C1 rất nhỏ, đóng góp của thành phần HHG1, tỉ lệ với C14, sẽ không đáng kể. Trong khi đó thành phần giao thoa tỉ lệ với C02C12 chiếm ƣu thế. Nhƣ vậy, có thể kết luận rằng chính thành phần giao thoa HHG01 là nguyên nhân khiến cho HHG rất nhạy với đóng góp của trạng thái kích thích.
Hình 3.7. Phổ HHG thành phần: HHG0 – điện tử thoát ra từ trạng thái cơ bản, tái kết hợp về trạng thái cơ bản ; (ii) HHG1 – điện tử thoát ra từ trạng thái kích thích n=1, quay về tái kết hợp với n=1; (iii) HHG01 – điện tử thoát ra từ trạng thái n=0, tái kết hợp với n=1 và ngược lại (thành phần giao thoa).
KẾT LUẬN VÀ HƢỚNG PHÁT TRIỂN
Chúng tôi đã thu đƣợc kết quả ảnh hƣởng của các trạng thái kích thích của điện
tử lên phổ HHG của +
2
H . Kết quả đã chỉ ra:
1. Trƣờng hợp điện tử thoát ra từ các trạng thái riêng: trạng thái cơ bản, kích thích
thứ nhất, kích thích thứ hai:
+ Hiệu suất phát xạ HHG rất nhạy với cƣờng độ trƣờng laser;
+ Hiệu suất phát xạ HHG tỉ lệ với (i) xác suất ion hóa, và (ii) xác suất tái kết hợp với ion mẹ;
+ Tỉ lệ cƣờng độ HHG giữa các trạng thái này, tƣơng ứng với tỉ lệ đại lƣợng ( )t , đặc trƣng cho xác suất quay trở về tái kết hợp với ion mẹ.
2. Trƣờng hợp điện tử thoát ra từ các chồng chập của trạng thái cơ bản và kích thích
với hệ số đóng góp khác nhau, thì phổ HHG này có:
+ Miền phẳng đƣợc mở rộng với điểm dừng tƣơng ứng của phổ HHG trong trƣờng hợp điện tử thoát ra chỉ từ trạng thái cơ bản;
+ Hiệu suất phát xạ lớn hơn so với hiệu suất của HHG khi điện tử thoát ra từ các trạng thái riêng.
+ Cƣờng độ phổ HHG này rấy nhạy với đóng góp của trạng thái kích thích thứ nhất. Điều này đƣợc giải thích là vì đóng góp của thành phần HHG giao thoa chiếm ƣu thế.
Tuy nhiên, trong báo cáo này, chúng tôi mới chỉ dừng lại ở mô hình +
2
H một chiều
đơn giản. Nghiên cứu cần đƣợc tiến hành cho mô hình phân tử thực với số chiều cao hơn. Khi đó, ảnh hƣởng của trạng thái kích thích lên vị trí điểm giao thoa trong phổ phát xạ HHG là hƣớng nghiên cứu triển vọng.
TÀI LIỆU THAM KHẢO
[1] Blaga C. I., Xu J., DiChiara A. D., Sistrunk E., Zhang K., Agostini P. et al. (2012), “Imaging ultrafast molecular dynamics with laser-induced electron diffraction”, Nature483(7388) 194-197.
[2] Bredtmann T., Chelkowski S., Bandrauk A.D (2011).,“Monitoring attosecond
dynamics of coherent electron-nuclear wave packets by molecular high-order-harmonic generation”, Phys.Rev.A 84 021401(R).
[3] Chen J. G., Yang Y. J., Zeng S. L., Liang H. Q. (2011), “Generation of intense
isolated sub-40-as pulses from a coherent superposition state by quantum path control in the multicycle regime”, Phys.Rev.A83(2), 023401.
[4] Chen Z., Le A.T., Morishita T., Lin C.D. (2009), “Quantitative rescattering theory for laser-induced high-energy plateau photoelectron spectra” Phys. Rev. A 79(3), 033409.
[5] Cingöz A., Yost D.C., Allison T.K., Ruehl A., Fermann M.E., Hartl I., Ye J. (2012),“Direct frequency comb spectroscopy in the extreme ultraviolet”,
Nature482(7383) 68-71.
[6] Feit M.D., Fleck J.A., Steiger A. (1982), “Solution of the Schrödinger equation
by a spectral method”, J. Comput. Phys.47 412-433.
[7] Feng L.Q. and Chu T.S.(2013), “Role of Excited States in Asymmetric Harmonic
Emission”, Commun. Comput. Chem. 1 52‐62
[8] Franken P. A., Hill A. E., Peters C. W., Weinreich G. (1961), “Generation of optical harmonics”, Phys. Rev. Lett.7, pp 118-119.
[9] Gauthey F. I., Keitel C. H., Knight P. L., Maquet A. (1995), “Role of initial coherence in the generation of harmonics and sidebands from a strongly driven two- level atom”, Phys. Rev. A52 (1), 525.
[10] Gohle C., Udem T., Herrmann M., Rauschenberger J., Holzwarth R., Schuessler
H.A. et al. (2005), “A frequency comb in the extreme ultraviolet”, Nature436(7048), 234-237.
[11] Gonoskov I. A., Ryabikin M. Yu., Sergeev A. M. (2006), “High-order harmonic
generation in light molecules: moving-nuclei semiclassical simulations”,
J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.,39, S445-S455.
[12] Grossman F. (2008), “Theoretical Femtosecond Physics: Atoms and Molecules in
Strong Laser Fields”, Springer-Verlag, Berlin, Heidelberg.
[13] Han Y. C., Madsen L. B. (2013),“Internuclear-distance dependence of the role of
excited states in high-order-harmonic generation of H2”, Phys.Rev.A87(4) 043404. [14] Itatani J., Levesque J., Zeidler D., Hiromichi N., Pépin H., Kieffer J. C., Corkum