3.4.1. Chuẩn bị mẫu và chiếu mẫu
Mẫu molybden tự nhiên MoO3 dạng bột được nén chặt trong ống đựng mẫu có dạng hình trụ và đậy kín nắp. Để thực hiện luận văn này, chúng tôi tiến hành chiếu xạ 18 mẫu có khối lượng từ 2,2g đến 3,8g được chia làm 6 nhóm, mỗi nhóm gồm 3 mẫu có khối lượng như nhau. Sau khi chuẩn bị bia chiếu, nguồn neutron và xác định thời gian chiếu bão hòa theo công thức (2.1), mẫu sẽđược đưa vào nguồn chiếu tại vị trí neutron nhiệt theo thời gian đã xác định. Thời gian chiếu và khối lượng các nhóm mẫu được trình bày trong bảng 3.4.
Bảng 3.4 Thời gian chiếu và khối lượng của các nhóm mẫu
Nhóm mẫu Khối lượng mẫu (g) Thời gian chiếu (giờ)
Nhóm mẫu 1 3,56340,0001 252,2 Nhóm mẫu 2 3,58980,0001 252,8 Nhóm mẫu 3 3,78140,0001 296,4 Nhóm mẫu 4 2,23140,0001 187,5 Nhóm mẫu 5 2,80170,0001 196,2 Nhóm mẫu 6 3,85260,0001 306,3
46
Tại nguồn chiếu, 98Mo sau khi bắt neutron nhiệt sẽ tạo thành 99Mo theo phản
ứng:
Mo n
Mo 1 99 98
Đồng vị phóng xạ 99Mo sau khi được hình thành có chu kỳ bán rã khoảng 66 giờ sẽ phát βvà một số bức xạ gamma để trở thành 99mTc. Có khoảng 87,4% số
hạt nhân 99Mo sẽ phân rã beta để trở thành sản phẩm không bền 99mTc, còn lại sẽ
phân rã beta để trở thành đồng vị99Tc bền.
Đồng vị 99mTc không bền có chu kỳ bán rã ngắn (6,02 giờ), phát ra gamma năng lượng 140,5 keV để trở thành 99Tc có chu kỳ bán rã 2,14.105 năm. Đồng vị
99mTc được tạo thành trong hỗn hợp của nó với hạt nhân mẹ. Chính vì vậy, để có thể
sử dụng được 99mTc chúng ta cần tách nó ra khỏi hỗn hợp với hạt nhân mẹ.
Việc xác định hoạt độ của 99Mo và 99mTc có ý nghĩa quan trọng trong việc
ứng dụng chúng. Do thông lượng neutron của nguồn bé nên dẫn đến hoạt độ của cả
hạt nhân mẹ và hạt nhân con bé. Chính vì vậy, để đánh giá khả năng tạo đồng vị
99Mo/99mTc của nguồn Am-Be, trong phần thực nghiệm này chúng tôi chia 6 nhóm mẫu trên thành hai nhóm lớn, nhóm thứ nhất (nhóm 99Mo) gồm các nhóm mẫu 1, 2 và 3 sẽ tiến hành đo hoạt độ 99Mo ngay sau khi chiếu, nhóm thứ hai (nhóm 99mTc) gồm ba nhóm mẫu 4, 5 và 6 chúng tôi tiến hành chiết 99mTc và đo hoạt độ của dung dịch 99mTc sau khi chiết.
3.4.2. Đo hoạt độ phóng xạ
3.4.2.1.Hoạt độ riêng của 99Mo
Đối với nhóm 99Mo, sau khi được chiếu bởi nguồn neutron trong khoảng thời gian như trình bày trong bảng 3.4, mẫu được lấy ra khỏi nguồn nhờ hệ chuyển mẫu
điều khiển bởi máy tính. Thông thường, mẫu lấy ra sẽđể rã trong một khoảng thời gian nào đó nhằm giảm bớt hoạt độ trước khi đưa vào detector để detector có thể
ghi nhận đầy đủ số đếm. Nhưng trong trường hợp này, do thông lượng của nguồn bé, hoạt độ của mẫu sau khi chiếu nhỏ nên việc để rã là không cần thiết. Mẫu ngay sau khi chiếu được đem đo ở sát bề mặt detector.
47
Bảng 3.5 Thời gian đo mẫu
Mẫu Nhóm mẫu 1 Nhóm mẫu 2 Nhóm mẫu 3
Thời gian đo (giờ) 19 19 19,5
Kết thúc quá trình đo, sử dụng phần mềm GENIE 2000 để xử lí phổ ghi nhận bởi detector. Đối với mỗi nhóm mẫu, chúng tôi chỉ trình bày diện tích đỉnh một mẫu
đại diện như bảng 3.6.
Bảng 3.6 Diện tích đỉnh năng lượng quan tâm
Mẫu M1 (Nhóm mẫu 1) M2 (Nhóm mẫu 2) M3 (Nhóm mẫu 3) Diện tích đỉnh 140,5keV 30424188 37307209 46049202
Từ số liệu thu được, sử dụng các công thức (2.23), (2.24), (2.25) chúng tôi đã tính được hoạt độ của riêng của 99Mo trình bày trong bảng 3.7.
Bảng 3.7 Hoạt độ riêng của 99Mo
Mẫu Nhóm mẫu 1 Nhóm mẫu 2 Nhóm mẫu 3 Hoạt độ riêng (Bq/kg) 214,1515,84 214,8915,89 238,8916,95
3.4.2.2.Hoạt độ riêng của 99mTc sau khi chiết
Dựa vào kết quả thực nghiệm ở bảng 3.7 ta thấy rằng hoạt độ riêng của hạt nhân mẹ 99Mo rất bé chứng tỏ rằng khả năng chế tạo đồng vị 99Mo của nguồn này bé. Trong khoảng thời gian đo hoạt độ của 99Mo thì lượng 99mTc có trong mẫu đã rã
đi khá nhiều. Nếu tiếp tục sử dụng các mẫu này để chiết thì hoạt độ riêng của 99mTc sẽ rất bé và khó có thểđo được. Chính vì lí do đó, chúng tôi không tiếp tục sử dụng các mẫu này để chiết mà dùng nhóm thứ hai (nhóm 99mTc). Sau khi lấy các mẫu thuộc nhóm 99mTc ra khỏi nguồn neutron, các mẫu này sẽđược dùng để chiết 99mTc. Như đã trình bày ở mục 1.4, do hoạt độ riêng của 99Mo thấp nên chúng tôi chọn phương pháp chiết dung môi. Mẫu sau khi chiếu xạ được hòa tan với dung dịch NaOH 6M sau đó được cho vào MEK khuấy đảo mạnh trong khoảng thời gian 10-15 phút. Lớp MEK nằm phía trên chứa 99mTcO4-được tách ra nhờ phễu chiết như
48
hình 3.9 và được đem đo bởi hệ phổ kế gamma với detector HPGe trong khoảng thời gian 3 chu kỳ của 99mTc (18 giờ). Phần dung dịch kiềm có chứa 99Mo nằm phía dưới được giữ lại, để rã 24 giờ và tiếp tục dùng để chiết sau đó.
Hình 3.9 Phễu chiết tách 99mTc ra khỏi 99Mo.
Phổ thu nhận được của các mẫu thuộc nhóm 99mTc được trình bày như bảng 3.8. Trong bảng 3.8, chúng tôi chỉ trình bày một mẫu đại diện của mỗi nhóm.
Bảng 3.8 Diện tích đỉnh 140,5keV của nhóm 99mTc ở lần chiết thứ nhất Mẫu M4 (Nhóm mẫu 4) M5 (Nhóm mẫu 5) M6 (Nhóm mẫu 6) Diện tích đỉnh 140,5keV 122537 159061 330564
Dựa vào số liệu thu nhận được (diện tích đỉnh, thời gian đo) và sử dụng công thức (2.22) ta tính được hoạt độ riêng của 99mTc ngay sau khi chiết. Kết quả hoạt độ
riêng 99mTc cho ở bảng 3.9.
Bảng 3.9 Hoạt độ riêng của 99mTc ngay sau khi chiết lần 1
Mẫu Nhóm mẫu 4 Nhóm mẫu 5 Nhóm mẫu 6 Hoạt độ riêng (pCi/ml) 1,82 2,20 3,42
49
Từ kết quả hoạt độ riêng trình bày ở bảng 3.9, một đường tuyến tính hoạt độ riêng theo khối lượng được làm khớp với sai số mỗi điểm thực nghiệm là 5% như hình 3.10. y = 1,0095x - 0,508 R2 = 0,9853 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 2 2,2 2,4 2,6 2,8 3 3,2 3,4 3,6 3,8 4 Khối lượng (g) Ho ạ t độ ri ên g (pC i/ m l)
Hình 3.10 Đường hoạt độ riêng của 99mTc chiết lần 1 theo khối lượng MoO3. Như vậy từ hình 3.10 ta thấy đường hoạt độ riêng của 99mTc theo khối lượng MoO3
ở lần chiết thứ nhất có dạng:
508Asp 1,0095m0, (3.4)
Trong đó: Asp là hoạt độ riêng của 99mTc (pCi/ml), m là khối lượng mẫu chiếu (g). Phần dung dịch kiềm có chứa 99Mo để rã 24 giờ và tiếp tục được chiết lần 2. Dung dịch 99mTcO4- có được sau khi chiết sẽđặt ngay sát bề mặt detector đểđo hoạt
độ. Bảng 3.10 trình bày diện tích đỉnh thu được và thời gian đo của các mẫu đại diện trong các nhóm mẫu 4, 5 và 6 ở lần chiết thứ 2.
Bảng 3.10 Diện tích đỉnh 140,5keV của nhóm 99mTc ở lần chiết thứ hai
Mẫu M4 (Nhóm mẫu 4) M5 (Nhóm mẫu 5) M6 (Nhóm mẫu 6) Thời gian đo (giờ) 18 18 18 Diện tích đỉnh 140,5keV 71714 137262 282361
50
Sau khi thu nhận và xử lí số liệu, hoạt độ riêng của 99mTc sau khi chiết lần thứ hai
được trình bày trong bảng 3.11.
Bảng 3.11 Hoạt độ riêng của 99mTc ngay sau khi chiết lần 2
Mẫu Nhóm mẫu 4 Nhóm mẫu 5 Nhóm mẫu 6 Hoạt độ riêng (pCi/ml) 1,56 1,70 3,60
Tương tự, từ kết quả hoạt độ riêng thu được ở bảng 3.11 chúng tôi cũng xây dựng
được đường hoạt độ riêng theo khối lượng được làm khớp theo hàm bậc một với sai số mỗi điểm thực nghiệm là 21% như hình 3.11. y = 1,2485x - 1,4418 R2 = 0,9154 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 4,5 2 2,5 3 3,5 4 Khối lượng (g) Ho ạ t độ riê ng ( pC i/m l)
Hình 3.11 Đường hoạt độ riêng của 99mTc chiết lần 2 theo khối lượng MoO3. Tương tự, ta cũng có đường hoạt độ riêng của 99mTc theo khối lượng MoO3ở lần chiết thứ hai có dạng: 4418 , 1 m 2485 , 1 Asp (3.5) Nhận xét kết quả:
Từ kết quả thực nghiệm ta thấy rằng hoạt độ riêng của 99Mo và 99mTc thu
được bằng cách chiếu xạ bia molyben tự nhiên bởi nguồn neutron đồng vị Am-Be tại bộ môn Vật Lý Hạt Nhân rất bé, sai số mỗi điểm thực nghiệm nhỏ. Sở dĩ 99Mo và dung dịch 99mTc thu được có hoạt độ riêng nhỏ như vậy là do thông lượng của nguồn neutron bé dẫn đến số tương tác giữa neutron với bia 98Mo không lớn. Một
51
nguyên nhân nữa có thể do việc thiết kế dạng hình học bia chưa tối ưu, điều này cũng ảnh hưởng tới khả năng tương tác giữa neutron với nhân bia.
Như vậy dựa vào đường hoạt độ riêng theo khối lượng mẫu chiếu đã xây dựng được chúng ta có thể ước lượng được khối lượng mẫu cần dùng để thu được hoạt độ riêng mong muốn.
Trong y tế, cho mỗi lần chụp chẩn đoán người ta thường sử dụng 20 mCi đến 40 mCi với thể tích dung dịch tiêm khoảng 5ml tương ứng với hoạt độ riêng từ 4-8 mCi/ml. Để thu được hoạt độ riêng như vậy thì cần phải chiếu một khối lượng MoO3 rất lớn.
52
KẾT LUẬN
Qua quá trình tìm hiểu và nghiên cứu về chế tạo đồng vị phóng xạ, luận văn
đã đạt được những kết quả sau:
Trình bày tổng quan về tình hình sản xuất và sử dụng đồng vị phóng xạ ứng dụng trong y học hạt nhân hiện nay.
Trình bày các phương pháp chế tạo đồng vị99Mo/99mTc được sử dụng rộng rãi trên thế giới.
Nghiên cứu được quy trình chế tạo đồng vị 99mTc từ bia molybden tự nhiên nhờ nguồn neutron đồng vị Am-Be.
Tách chiết được 99mTc ra khỏi hỗn hợp với hạt nhân mẹ của nó là 99Mo có trong bia sau khi chiếu xạ nhờ phương pháp chiết dung môi và bước đầu xây dựng được đường hoạt độ riêng của 99mTc theo khối lượng mẫu chiếu ở lần chiết thứ nhất và lần chiết thứ hai theo công thức (3.4) và (3.5). Nhờ vào đường thực nghiệm này, ta có thể ước lượng được khối lượng mẫu cần chiếu để đạt được hoạt độ riêng mong muốn.
Do hoạt độ riêng của 99Mo/99mTc thu được thấp nên ta thấy rằng khả năng ứng dụng nguồn neutron đồng vị Am-Be trong thực nghiệm này vào y tế là không khả thi.
Tuy nhiên, nghiên cứu này có thể được sử dụng là một bài thực tập đào tạo cho sinh viên trong việc chế tạo đồng vị 99mTc. Vì kết quả hoạt độ riêng thấp, ít
ảnh hưởng tới sức khỏe do đó trong quá trình tiến hành thực nghiệm thì không cần phải che chắn gì thêm.
53
DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH
1. Huỳnh Trúc Phương, Châu Văn Tạo, Trương Thị Hồng Loan, Nguyễn Thị
Minh Châu, Nguyễn Văn Thành, Lê Thị Viễn (2010), “Kiểm tra khả năng tạo
đồng vị 99mTc bằng nguồn neutron đồng vị Am-Be”, Hội nghị khoa học lần 7, 23/11/2011, trường ĐH Khoa Học Tự Nhiên TP Hồ Chí Minh.
2. Châu Văn Tạo, Huỳnh Trúc Phương, Trương Thị Hồng Loan, Nguyễn Thị
Minh Châu, Nguyễn Văn Thành, Lê Thị Viễn (2010), “Thực nghiệm xác
đinh các thông số đặc trưng phổ neutron nhiệt của nguồn neutron Am-Be”, Hội nghị khoa học lần 7, 23/11/2011, trường ĐH Khoa Học Tự Nhiên TP Hồ Chí Minh.
54
TÀI LIỆU THAM KHẢO
Tiếng Việt
[1]Huỳnh Trúc Phương (2009), Phương pháp phân tích kích hoạt neutron, trường
Đại học Khoa Học Tự Nhiên – TP. Hồ Chí Minh (lưu hành nội bộ).
[2]Huỳnh Trúc Phương và Mai Văn Nhơn (2007), “Tuyển tập báo cáo Hội nghị KH & CN Hạt nhân toàn quốc lần VII – Đà Nẵng”, tr. 51 – 54.
Tiếng Anh
[3]Byung Jin JUN, Masataka Tanimoto, Akihiro Kimura, Naohiko Hori, Hironobu Izumo and Kunihiko Tsuchiya (2011), Feasibility Study on Mass Production of (n,γ)99Mo, Japan Atomic.
[4]Haluk Yücel and Mustafa Karadag (2003), Experimental determination of the α- shape factor in the 1/E1+α epithermal-isotopic neutron source-spectrum by dual monitor method, Turkey.
[5]International Atomic Energy Agency (2003), Manual for reactor produced radioisotopes, The IAEA in Austria.
[6]International Atomic Energy Agency (1999), Production technologies for
molybdenum-99 and technetium-99m, The IAEA in Austria.
[7]K.Ahmad (1996), “Estimating the activity of radioisotopes produced in intermittent irradiation of targets in nuclear reactors”, Radioanalytical Chemistry, Vol. 218, No 1, pp.71 – 75.
[8]Nuclear Energy Agency (2010), The supply of medical radioisotopes: Review of
Potential Molybdenum-99/Technetium-99m production Technologies, Nuclear
energy agency organization for economic co-operation and development.
[9]A. Simonits, L. Moens, F. De Corte, A. De Wispelaere (1981), J. Hoste, “Absolute intensity of the 140,5 keV gamma-ray of 99Mo”, Journal of Radioanalytical Chemistry, Vol. 67, No 1, pp.61 – 74.
Các website
[10] http://world-nuclear.org/info/inf55.html. [11] http://vi.wikipedia.org/wiki/Tecneti.
55
PHỤ LỤC
Phu lục 1
KIỂM TRA KHẢ NĂNG TẠO ĐỒNG VỊ99mTc BẰNG NGUỒN NEUTRON ĐỒNG VỊ Am-Be
Huỳnh Trúc Phương1, Châu Văn Tạo1, Trương Thị Hồng Loan1, Nguyễn Thị Minh Châu1, Lê Thị Viễn2, Nguyễn Văn Thành2
1Khoa Vật lý, Đại học Khoa Học Tự nhiên, Đại học Quốc gia- TP.HCM 2Đại học Cần Thơ
Tóm tắt:
Mục đích của thí nghiệm này là kiểm tra khả năng tạo đồng vị 99mTc bằng nguồn neutron đồng vị Am-Be. Chúng tôi sử dụng nguồn neutron đồng vị Am-Be với thông lượng neutron nhiệt 0,65.103 n.cm-2.s-1 chiếu xạ vào bia MoO3 theo phản
ứng 98Mo(n,)99Mo99mTc. Đánh giá khả năng tạo đồng vị 99mTc dựa vào hoạt độ
99Mo, 99mTc theo tính toán lý thuyết và kết quả thực nghiệm.
Từ khóa: Sản xuất đồng vị99mTc, chiếu xạ bia MoO3.
POSSIBILITY OF 99mTc PRODUCTION AT Am-Be NEUTRON SOURCE Huynh Truc Phuong1, Chau Van Tao1, Truong Thi Hong Loan1,
Nguyen Thi Minh Chau1, Nguyen Van Thanh2, Le Thi Vien2
1Faculty of Physics- University of Science, National University - HCMC 2Can Tho University
Abstract:
The purpose of this experiment is to consider the possibility of 99mTc production by Am-Be neutron source. In this experiment, we have used the target MoO3 which is irradiated by Am-Be neutron source with intensity of the thermal neutron flux 0,65.103 n.cm-2.s-1. 99mTc are created by 98Mo(n,)99Mo99mTc nuclear reaction. The evaluation is based on the activity of 99Mo and 99mTc that are calculated by the theory and experiment results.
56
Phụ lục 2:
THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐĐẶC TRƯNG PHỔ
NEUTRON NHIỆT CỦA NGUỒN NEUTRON Am-Be Châu Văn Tạo1, Huỳnh Trúc Phương1, Trương Thị Hồng Loan1,
Nguyễn Thị Minh Châu1, Nguyễn Văn Thành2, Lê Thị Viễn2
1Khoa Vật lý - Vật lý kỹ thuật, Trường ĐH Khoa học Tự nhiên – ĐHQG Tp.HCM, 2Trường ĐH Cần Thơ
Tóm tắt:
Mục đích của thí nghiệm này là xác định các thông số đặc trưng của phổ
neutron nhiệt như thông lượng neutron nhiệt th, nhiệt độ neutron Tn và độ lệch phổ neutron trên nhiệt của nguồn neutron đồng vị Am-Be. Các phép đo được thực hiện dựa trên việc chiếu xạ các bia Au, In và Mn với nguồn neutron Am-Be. Kết quả thu được cũng được so sánh với một số tác giả khác.
Từ khóa: thông lượng neutron, nguồn Am-Be.
EXPERIMENTAL DETERMINATION OF THE CHARACTERISTICS OF THERMAL NEUTRON SPECTRAL OF NEUTRON SOURCE Am-Be
Châu Văn Tạo1, Huỳnh Trúc Phương1, Trương Thị Hồng Loan1, Nguyễn Thị Minh Châu1, Nguyễn Văn Thành2, Lê Thị Viễn2
1Faculty of Physics-Engineering Physics, University of Science-VNU HCMC, 2Can Tho University
Abstract:
The purpose of this experiment was to determine the characteristics of thermal neutron spectral such as thermal neutron flux th, temperature neutron Tn and epithermal neutron spectrum deviation of neutron source Am-Be. Measurements have been done base-on irradiation of targets as Au, In and Mn by neutron source Am-Be. The obtained results are also compared with some other authors.
57
Phụ lục 3: Dạng phổ thu được sau khi đo mẫu
Phổ mẫu M3
Đỉnh năng lượng 140,5 keV
Phổ mẫu M3 sau khi trừ phông
58
Phổ mẫu M6 chiết lần 1
Phổ mẫu M6 chiết lần 1 sau khi trừ phông
Đỉnh năng lượng 140,5keV
59
Phổ mẫu M6 chiết lần 2
Phổ mẫu M6 chiết lần 2 sau khi trừ phông