Các phổ gamma sau khi được ghi nhận với các phần mềm Genie 2000 hoặc GammaVision có thể chuyển đổi và được xử lý bởi một số phần mềm khác nhau. Trong luận văn này đã sử dụng một số phần mềm hỗ trợ cho quá trình phân tích, nhận diện đồng vị, khớp hàm và tách đỉnh phổ để có được các thông tin chính xác hơn. Điển hình như các phần mềm sau:
GammaVision 6.01, phần mềm phân tích biên độ nhiều kênh chuyên dụng cho phổ bức xạ gamma. Đây là phiên bản mới nhất, được cập nhật thư viện tổng hợp các đồng vị phát gamma có sẵn. Tuy nhiên hệ thống mở cho phép người dùng tự định nghĩa các thư viện khác áp dụng chuyên cho những mẫu đặc biệt, như mẫu nhiên liệu Uran chẳng hạn, số liệu đưa vào thư viện tự lập cần đảm bảo tính chính xác và càng chi tiết càng tốt. Hình 2.3 là giao diện và phổ gamma của mẫu urani trên phần phần mềm GammaVision.
Hình 2.3. Phân tích phổ gamma bằng GammaVision 6.03.
FitzPeaks Gamma Analysis, đây là phần mềm phân tích phổ gamma tự động, có độ tin cậy cao, tách được hầu hết các đỉnh chập, có thể phân tích được hầu hết các dạng phổ ghi nhận bởi các hệ phổ kế của các hãng khác nhau. Phần mềm này có thể sử dụng song song với GammaVision, tuy nhiên vì chỉ có 1 thư viện số liệu chung cho tất cả các đồng vị đã biết đến, vậy nên phần mềm này chỉ có thể dùng để xác định sơ bộ định tính cho các loại mẫu đo. Hình 2.4 là giao diện và phổ gamma của mẫu urani trên phần phần mềm FitzPeaks Gamma Analysis.
Hình 2.4. Nhận diện sơ bộ các đồng vị bằng công cụ FitzPeaks 3.66.
Phần mền ghi nhận và xử lý phổ MAESTRO 2.2
thể giao tiếp với bảng ma ̣ch MCA kể cả trong trường hợp bảng ma ̣ch này được đă ̣t ở máy tính khác khi phần mềm MC server được tải xuống và chạy . Sau khi phần mềm này được thiết lâ ̣p chính xác, trạng thái của bang mạch có thể được truy nhập thông qua các biểu tượng đă ̣t ngay trên desktop . MAESTRO là phần mềm có giao diê ̣n thân thiê ̣n với người sử du ̣ng . Màn hình của phần mềm MAESTRO giúp cho viê ̣c theo dõi thí nghi ệm một cách dễ dàng . Phổ gamma thu nhâ ̣n được từ phổ kế đươ ̣c quan sát on-line trong suốt quá trình làm thí nghiê ̣m.
Ngoài chức năng thu nhận phổ on -line, phần mềm MAESTRO còn có đầy đủ các chức năng khác của một phần mềm phân tích phổ gamma off-line, bao gồm: xây dựng các đường chuẩn cho hê ̣ phổ kế (năng lượng , phân giải , hiê ̣u suất ghi ), tìm đỉnh tự đô ̣ng và phân tích phổ gamma tự đô ̣ng , phân tích từng đỉnh cho người làm thí nghiệm tùy chọn.
Viê ̣c tính diê ̣n tích đỉnh trong phần mềm MAESTRO được thực hiê ̣n bằng phương pháp làm khớp phi tuyến với hàm hưởng ứng khác nhau . Hàm được lựa chọn thường có dạng Gauss . Phương pháp làm khớp phi tuyến dùng trong phần mềm MAESTRO cũng cho phép tách các đỉnh châ ̣p trong trường hợp cần thiết . Do vâ ̣y, có thể xem việc sử dụng phần mềm MAESTRO để phân tích phổ gamma thu đươ ̣c từ phản ứng ha ̣t nhân đang nghiên cứu cho kết quả khá tin câ ̣y.
2.3.3. Đường cong hiệu suất ghi của detecto
Thông thường để xác định hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ trong mẫu phân tích, theo phương pháp phổ gamma, cần biết hiệu suất ghi của đetectơ ứng với vạch hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng. Vì vậy, ngoài việc chuẩn năng lượng, trước khi đưa hệ phổ kế gamma vào hoạt động, cần phải xác định được hiệu suất ghi của đetectơ ứng với các năng lượng gamma trong dải năng lượng làm việc của đetectơ. Đường cong hiệu suất ghi là đường cong mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi vào năng lượng bức xạ gamma. Có thể xác định hiệu suất ghi của detectơ bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm. Việc tính toán hiệu suất ghi thường được sử dụng phương pháp Monte - Carlo dựa trên việc mô hình hóa lịch sử của các photon. Tuy nhiên phương pháp này đòi hỏi những thông tin chính xác về kích thước vùng nhạy, vùng chết của tinh thể, hình học nguồn – đêtectơ, thành
phần, mật độ của vật chất đetectơ, hệ số tắt dần của photon, tiết diện tương tác của photon với vật chất,…vì thế dễ mắc phải sai số trong tính toán.
Trong thực tế, người ta thường sử dụng phương pháp thực nghiệm để xác định hiệu suất ghi là thiết lập một công thức bán thực nghiệm mô tả đường cong hiệu suất ghi trên toàn bộ vùng năng lượng cần quan tâm. Vấn đề này được giải quyết bằng cách làm khớp các kết quả đo thực nghiệm với các hàm giải tích thích hợp. Hiệu suất ghi ở từng năng lượng cụ thể được xác định bằng phương pháp nội suy. Trong thực tế khó có một hàm khớp thỏa mãn cho nhiều loại đetectơ, nhiều hình học đo đạc khác nhau trong dải năng lượng rộng. Đối với các đetector HPGe thông dụng có thể sử dụng hàm khớp sau [11]: 5 0 0 ln ln / i i i a E E (2.8)
trong đó: ε: là hiệu suất ghi của đetectơ ; E: là năng lượng tia gamma ; E0 = 1 keV;
i
a là các hệ số làm khớp.
Thông thường, để xây dựng đường cong hiệu suất ghi, người ta dùng nguồn chuẩn gamma đã biết trước hoạt độ phóng xạ. Thông qua việc đo phổ của các nguồn chuẩn, ta xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma ứng với năng lượng xác định. Biết cường độ của vạch bức xạ gamma, hoạt độ phóng xạ của nguồn chuẩn tính được thông lượng của bức xạ gamma quan tâm bay vào đetectơ. Từ đó xác định được hiệu suất ghi của đetectơ tại năng lượng tương ứng với năng lượng của bức xạ gamma được chọn làm chuẩn. Để xác định chính xác diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi phải có cường độ lớn và ở xa các vạch khác. Vì vậy, các nguồn được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi là nguồn gamma đơn năng trong trường hợp không đủ nguồn chuẩn đơn năng có thể dùng nguồn gamma phức tạp nhiều thành phần. Trong phổ gamma của nguồn phức tạp mà thiết bị ghi nhận được, chọn vạch phổ có năng lượng lớn nhất hoặc những vạch có cường độ lớn cách xa các vạch khác. Ngoài ra, đường cong hiệu suất ghi còn được xác định
theo phương pháp mô phỏng sau đó làm khớp với số liệu hiệu suất ghi của đetectơ được xác định từ thực nghiệm khi sử dụng nguồn gamma đơn năng.
2.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo
2.4.1. Hiệu ứng thời gian chết
Loại hiệu ứng này gây nên sự mất số đếm trong ghi nhận phổ gamma. Các hiệu ứng này đặc biệt quan trọng trong trường hợp tốc độ đếm lớn.
Thời gian chết là thời gian ADC bận xử lí xung, không thể tiếp nhận thêm một xung khác. Hầu hết các máy phân tích biên độ đa kênh hiện nay đều có đồng hồ đo thời gian thực Tc và thời gian làm việc Tl:
Tc = Tl + τi (τi là thời gian chết của từng xung được ghi nhận)
Bằng việc sử dụng thời gian làm việc (live time) trong đo phổ gamma sẽ loại bỏ được hiệu ứng thời gian chết. Tuy nhiên nếu tốc độ đếm thay đổi nhiều trong khoảng thời gian đo thì phương pháp này chưa đủ độ chính xác.
2.4.2. Hiệu chỉnh chồng chập xung
Xét bài toán tổng quát nếu có n vạch bức xạ gamma đóng góp vào đỉnh hấp thụ toàn phần.
Gọi số đếm tại đỉnh tổng là Nt. Số đếm do vạch bức xạ gamma nănglượng E1
do đồng vị 1 đóng góp vào đỉnh tổng là N1, số đếm do vạch bức xạ gamma có năng lượng E2 ( E2 ≈ E1 ) do đồng vị 2 đóng góp vào đỉnh tổng là N2, số đếm do vạch bức xạ gamma có năng lượng E3 do đồng vị 3 đóng góp vào đỉnh tổng là N3,..., số đếm do vạch bức xạ gamma có năng lượng En do đồng vị n đóng góp vào đỉnh tổng là Nn .
Ta có :
Nt = N1 + N2+N3...+Nn (2.9)
Gọi A1,Br là hoạt độ và hệ số phân nhánh của đồng vị 1, A2, I2là hoạt độ và hệ số phân nhánh của đồng vị 2,…An,Br là hoạt độ và hệ số phân nhánh của đồng vị n. Do tm và abslà như nhau đối với hai bức xạ nên : (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
n n n Br A N Br A N Br A N ... . 2 2 2 1 1 1 (2.10) 1 1 1 2 2 2 N Br A Br A N ;....; 1 1 1 2 N Br A Br A N n n
Thay vào công thức (2.10) ta có
1 2 1 1 1 . t n n n i N N I A A I (2.11)
Từ thực nghiệm xác định Nt đối với vạch năng lượng, số liệu về hệ số phân nhánh và hoạt độ xác định được từ đó ta tính được N1, N2,…,Nn.
2.4.3. Hiệu ứng cộng đỉnh
Hiệu ứng xuất hiện khi đetectơ không phân biệt được ( về thời gian ) hai tia gamma độc lập hoặc hai tia nối tầng. Đỉnh tổng có năng lượng bằng tổng năng lượng của hai tia gamma thành phần. Hiệu ứng cộng đỉnh làm giảm số xung ở các đỉnh thành phần và phụ thuộc vào cường độ các bức xạ và góc khối tạo bởi mẫu và detector. Việc hiệu chỉnh này tương đối khó khăn, phụ thuộc vào từng nguồn gamma cụ thể, vào hình học đo, vào sơ đồ phân rã ,vv……
Giả sử với một sơ đồ phân rã đơn giản chỉ có hai vạch phổ gamma nối tầng
1, 2
, với năng lượng E1 và E2 phát ra trong thời gian phân giải của phổ [18]. Hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh được tính như sau:
Đối với vạch 1 : 1 2 1 1 t C (2.24) Đối với vạch 2: 2 1 2 1 1 1 ( / ) t C p p (2.25)
trong đó : p1, p2 là xác suất phát xạ của tia γ1 và γ2; εt1, εt2 là hiệu suất ghi toàn phần của tia γ1 và γ2.
Hiệu ứng cộng đỉnh còn có thể được hiệu chỉnh bằng cách so sánh đường cong hiệu suất ghi khi sử dụng các nguồn đơn năng. Trong trường hợp đối với các nguồn đa năng sẽ có một số điểm lệch khỏi đường cong hiệu suất ghi được xây
dựng từ các nguồn đơn năng, từ độ lệch này ta có thể đánh giá được hệ số hiệu chỉnh trung bình của hiệu ứng cộng đỉnh.
Phương pháp đơn giản có thể giảm bớt hiệu ứng này là đo các mẫu ở khoảng cách xa đetectơ.
CHƢƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ
Bản luận văn tiến hành đánh giá bằng thực nghiệm tính ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi thông qua việc xác định tỉ số hoạt độ của các đồng vị
238Th và con cháu của nó trong nguồn TS5. Và tiến hành xác định tỉ số hoạt độ của một số đồng vị trong dãy 238U, xác định tỉ số hoạt độ của 235U và 238U bằng thực nghiệm và lý thuyết
3.1. Xác định tỉ số hoạt độ của 208Tl / 228Ac trong nguồn TS5
Luận văn đã tiến hành xác định tỉ số hoạt độ của 208Tl và 228Ac trong mẫu TS5 (Hình 3.1; 3.2) với hai cấu hình đo khác nhau
+) Cấu hình 1. Nguồn không bọc chì đặt song song với mặt đềtéctơ +) Cấu hình 2. Nguồn bọc chì 1,5mm
Hình 3.1: Mặt trước mẫu TS5
Hình 3.2: Mặt sau mẫu TS5
Trong dãy 232Th do các đồng vị tiếp theo của 232Th có chu kỳ bán rã nhỏ nên dãy 232Th được coi là cân bằng phóng xạ với nhau. Trong chuỗi phân rã của 232Th đồng vị 228Ac phát ra nhiều vạch gamma có năng lượng lớn và dải rộng. Vì vậy luận văn đã chọn các vạch gamma 338,3 keV; 409,5keV; 463keV; 794,9keV; 911,2keV; 969keV của 228Ac để xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi.
Trong dải năng lượng trên đồng vị 208Tl có các vạch 583,2keV, 763,1keV, 860,6keV phát ra với hệ số phân nhánh cao. Hoạt độ của 208
Tl dựa vào vạch 583,2keV do chính nó phát ra với hệ số phân nhánh cao nhất.
Luận văn đã sử dụng phần mềm Gamma Vision, Origin8.0, Microsoft Excel 2010 để xử lý phổ gamma của TS với 2 cấu hình khác nhau. Diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của các đỉnh trên đã được xác định trong Bảng 3.1; 3.2
3.1.1. Nguồn không bọc chì đặt song song với bề mặt detecto
Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo song song trên hình 3.3
Hình 3.3: Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo nguồn không bọc chì đặt song song với mặt đềtéctơ thời gian đo 69270s
Với thời gian đo 69270 giây, các thông số đặc trưng cơ bản được trình bày trong bảng 3.1. (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
Bảng 3.1. Kết quả thực nghiệm với cấu hình son song, thời gian đo 69270 giây
E (keV) N ΔN t (s) N Δn Br (%) ΔBr (%) n/Br Δ (n/Br) 338,3 1464970 4168 69270 21,148 0,060 11,3 0,019 187,16 0,533 409,5 213355 1075 69270 3,080 0,0155 1,94 0,004 158,76 0,864 463 442823 1751 69270 6,393 0,0252 4,44 0,007 143,98 0,612
794,9 256485 888 69270 3,703 0,0128 4,36 0,007 84,92 0,342 969 264542 1212 69270 3,819 0,0195 16,2 0,03 23,57 0,126 583,2 2443198 2192 69270 35,271 0,0316 84,5 0,007 166,14 0,141
Từ số liệu thu được xây dựng được đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi tương ứng dựa trên các đỉnh năng lượng 338,3keV, 409,3keV, 463keV, 794,9keV, 969keV của 228Ac được biểu diễn trên hình 3.4
Hình 3.4. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của phổ gamma mẫu TS5 cấu hình đo không bọc chì song song
Hàm khớp hiệu suất ghi dựa trên các đỉnh năng lượng trên các đỉnh năng lượng 409,3keV, 463keV, 794,9keV, 969keV của 228
Ac
Với tiêu chuẩn khớp 0,9999
Trong đó E là năng lượng bức xạ gamma tính ra keV Nội suy giá trị 583,2 của hàm theo keV ta có:
Áp dụng biểu thức
Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo bọc chì được biểu diễn trên hình 3.5
Hình 3.5. Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo bọc chì thời gian đo 83181
Các kết quả thực nghiệm với cấu hình đo bọc chì được trình bày trong Bảng 3.2
Bảng 3.2. Cấu hình bọc chì thời gian đo 83181s
E (keV) N ΔN t (s) n Δn Br (%) ΔBr (%) n/Br Δ (n/Br 338,3 865244 1855 83181 10,4019 0,022 11,3 0,0019 92,053 0,1978 409,5 157194 1324 83181 1,8898 0,016 1,94 0,004 97,412 0,8447 463 353832 1217 83181 4,2538 0,015 4,44 0,007 95,805 0,3625 794,9 265465 1004 83181 3,1914 0,012 4,36 0,007 73,198 0,3007 911,2 1472600 2358 83181 17,7036 0,028 26,6 0,04 66,555 0,1461 969 864930 6225 83181 10,3982 0,075 16,2 0,03 64,186 0,4770 583,2 2226330 2886 83181 26,7649 0,035 84,5 0,007 88,131 0,1356
Từ số liệu thu được xây dựng được đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi tương ứng dựa trên các đỉnh năng lượng 338,3keV, 409,3keV, 463keV, 794,9keV, 911,2keV, 969keV của 228Ac được thể hiện trên hình 3.6
Hình 3.6. Đường cong chuẩnnội hiệu suất ghi của phổ gamma mẫu TS5 cấu hình đo bọc chì
Hàm khớp hiệu suất ghi tương ứng dựa trên các đỉnh năng lượng 338,3keV, 409,3keV, 463keV, 794,9keV, 911,2keV, 969keV của 228Ac
Với tiêu chuẩn khớp 0,99838
Trong đó E là năng lượng bức xạ gamma tính ra keV Nội suy giá trị 583,2 của hàm theo keV ta có:
Áp dụng biểu thức
Bảng 3.3: Bảng so sánh kết quả thực nghiệm với hai cấu hình đo bọc chì và không bọc chì
E Cấu hình đo nguồn không bọc chì đặt song song với mặt đềtéctơ
Cấu hình đo nguồn được bọc chì dày 1,5mm 338,3 21,148 0,060 187,2 0,5 10,4019 0,022 92,1 0,2 409,5 3,080 0,0155 158,8 0,9 1,8898 0,016 97,4 0,8 463 6,393 0,0252 143,9 0,6 4,2583 0,015 95,8 0,4 794,9 3,703 0,0128 84,9 0,3 3,1914 0,012 73,2 0,3 911,2 20,768 0,0196 78,1 0,2 17,7036 0,028 66,6 0,1 969 3,819 0,0195 24,2 0,1 10,3982 0,075 65,8 0,5 583,2 35,271 0,0361 116,1 0,1 26,7649 0,035 88,1 0,1
Từ bảng 3.3 ta có thể thấy tốc độ đếm và nhất là tỷ số hoạt độ tại mỗi đỉnh