Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0 NAA cho một số hạt nhân có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt

Lý thuyết phương pháp phân tích kích hoạt neutron 1. Quá trình kích hoạt mẫu

Sau khi hạt nhân bắt một neutron thì sẽ trở thành hạt nhân phóng xạ và nó sẽ có xu hướng trở về trạng thái bền qua việc phát ra các bức xạ gamma đặc trưng. Các photon phát ra này luôn có năng lượng đặc trưng và có thể đi xuyên qua vật chất mà không bị suy giảm năng lượng, vì vậy phép đo phổ gamma giúp chúng ta nhận biết được hạt nhân đang trong quá trình phân rã.

Các phương pháp chuẩn hóa trong NAA

Vì mẫu phân tích và mẫu chuẩn cùng matrix nên chúng ta không cần hiệu chính các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt (Gth, Ge) và hiệu ứng tự hấp thụ gamma (fa). Phân tích kích hoạt neutron dựa trên phương pháp tương đối nguyên thủy cần phải chuẩn bị mẫu chuẩn (thường là dung dịch chuẩn của nguyên tố phân tích được nhỏ lên giấy lọc để tạo thành mẫu chuẩn), sau đó mẫu chuẩn và mẫu phân tích được chiếu cùng nhau (ở cùng vị trí chiếu, cùng thời gian), rồi được đo trong cùng điều kiện (vị trí đo, hệ đo). Như vậy, nếu cần phân tích bao nhiêu nguyên tố trong mẫu chưa biết ta phải chuẩn bị bấy nhiêu chất chuẩn để tạo thành mẫu chuẩn “đa nguyên tố” sử dụng trong phương pháp tương đối nguyên thủy.

Vì vậy, phương pháp tương đối nguyên thủy với việc tạo mẫu chuẩn như trình bày ở trên là rất tốn công sức, mất nhiều thời gian nhưng vẫn bị xem là phương pháp không có khả năng phân tích “đa nguyên tố” vì thực tế không phải lúc nào ta cũng có thể có điều kiện để tạo ra một mẫu chuẩn “đa nguyên tố” bao gồm tất cả các nguyên tố có khả năng kích hoạt trong mẫu cần phân tích. Để phương pháp chuẩn đơn có thể áp dụng một cách linh hoạt hơn khi thay đổi điều kiện chiếu và hệ đo và làm cho phương pháp tuyệt đối chính xác hơn, Simonits và các tác giả khác đã đề xuất sử dụng các hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm giống như hệ số k trong phương pháp chuẩn đơn, nhưng khác ở chỗ là các hệ số k0 chỉ bao gồm các thông số hạt nhân [7].

Giới hạn phát hiện

Với B là số đếm phông dưới đỉnh năng lượng quan tâm; Np là diện tích đỉnh năng lượng của đồng vị quan tâm; w là khối lượng nguyên tố quan tâm hiện diện trong mẫu.

Phổ neutron trong lò phản ứng hạt nhân 1. Thông lượng neutron

Như vậy, năng lượng của neutron sẽ phụ thuộc vào nhiệt độ môi trường và trong vùng năng lượng này tiết diện tương tác của neutron tuân theo luật 1/v [81]. Neutron trên nhiệt là vùng neutron đang trong quá trình chậm dần và có năng lượng trong khoảng 0,5 eV < En < 0,5 MeV. Do cấu trúc môi trường vật chất trong lò phản ứng, neutron sẽ bị hấp thụ làm cho phổ.

Neutron nhanh là vùng neutron sinh ra trong phân hạch và có năng lượng En.

Phản ứng hạt nhân với neutron trên nhiệt

th- thông lượng neutron nhiệt; f - thông lượng neutron nhanh, - hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E; f - tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên neutron trên nhiệt; và Tn- nhiệt độ neutron. Để hiệu chính hình học do mẫu đo không phải là mẫu dạng điểm giống như các nguồn chuẩn đã dùng để xây dựng các đường cong hiệu suất ghi, người ta giới thiệu geop , hiệu suất ghi có thể tính đến cấu hình hình học thực. Việc hiệu chính trùng phùng phải được xử lý bằng một chương trình máy tính chuyên dụng với những tính toán phức tạp, trong luận án sử dụng hệ “Loss- Free-Counting” để thực hiện việc này [15, 88].

Nếu chỉ có các hạt nhân sống dài được đo thì MCA hiệu chỉnh phép đo bằng cách kéo dài thời gian đếm bằng với khoảng thời gian mà thiết bị bận không ghi nhận được tín hiệu. Sự hiệu chính này không thể đúng cho các hạt nhân sống ngắn bởi vì số đếm được đo trong khoảng thời gian kéo dài thêm thì không đáng kể, vì thế số đếm bị mất sẽ không được bổ sung [10].

Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

Vì là kênh ướt nên mẫu được chiếu phải được đặt vào trong container chuyên dụng cho việc chiếu mẫu tại Mâm quay. - Kênh 7-1 và Kênh 13-2: Là hai kênh khô được kết nối với hệ chuyển mẫu tự động khí nén thích hợp cho việc chiếu mẫu trong thời gian từ vài giây đến vài chục phút.

Hệ chiếu mẫu nhanh Kênh 13-2 và Cột nhiệt

Phần thứ hai là một hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe siêu tinh khiết có hiệu suất 40% với bộ tiền khuếch đại xóa bằng transistor phù hợp cho việc đo ở tốc độ đếm cao và biến đổi nhanh. Phần thứ 3 bao gồm các khối chuyển mẫu và các buồng lưu mẫu giúp chúng ta có thể dễ dàng cài đặt quy trình chiếu và đo một cách hoàn toàn tự động. Các bộ phận này dùng để xác định chính xác thời gian chuyển mẫu trong hệ thống, đặc biệt là khoảng thời gian từ lúc kết thúc chiếu đến lúc bắt đầu đo mẫu (thời gian rã).

Xác định các thông số phổ neutron tại Kênh 13-2 và Cột nhiệt Các thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu bao gồm: th- thông lượng neutron nhiệt; f - thông lượng neutron nhanh, - hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E; f - tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên neutron trên nhiệt; và Tn- nhiệt độ neutron, là các thông tin đặc trưng tại vị trí kích hoạt mẫu. Để áp dụng các phương pháp tính toán hàm lượng trong NAA, đặc biệt là phương pháp k0-NAA sử dụng hệ chuyển mẫu khí nén Kênh 13-2 và Cột nhiệt thì việc xác định các thông số phổ neutron tại hai vị trí kích hoạt mẫu này là rất cần thiết, đặc biệt là lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt đã chuyển đổi nhiên liệu từ độ giàu cao sang độ giàu thấp.

Hiệu chuẩn hiệu suất hệ phổ kế gamma

Ngoài ra bộ nguồn được sử dụng có năng lượng cao nhất là đỉnh 1408 keV của 152Eu và bị nhiễu bởi tia gamma từ môi trường dẫn đến việc ngoại suy hiệu suất cho vùng năng lượng cao sẽ có sai số lớn. Các nguồn phóng xạ được dùng để chuẩn hiệu suất Nguồn Hoạt độ ban đầu (Bq) Ngày chứng nhận.

Thực nghiệm đo mẫu tại Kênh 13-2 và Cột nhiệt 1. Chuẩn bị mẫu chuẩn

Thông số của mẫu chuẩn NIST-2711A (chiếu xạ tại Cột nhiệt) STT Mẫu/Lá dò Kí hiệu. “Tỉ số Cd” nên các lá dò cần đưa vào hộp Cd theo tiêu chuẩn. Sau khi hoàn thành việc chuẩn bị mẫu với hộp Cd, hộp Cd được đưa vào lọ mang mẫu chiếu và sử dụng cho quá trình chiếu xạ.

Các lá dò sau khi chiếu được để rã trong khoảng một ngày trước khi đo. Phổ tia gamma được xử lý bằng phần mềm "k0-DALAT" để hiệu chuẩn hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần cho hệ phổ kế gamma, xác định các thông số phổ neutron của lò phản ứng, hiệu chỉnh các phản ứng hạt nhân nhiễu và tính toán kết quả (hàm lượng của các nguyên tố, độ không đảm bảo đo và giới hạn phát hiện), v.v.

Thực nghiệm sử dụng chương trình k 0 -IAEA

Để tính toán các kết quả sử dụng chương trình k0-IAEA [84], cần khai báo các thông số đầu vào của thiết bị chiếu và hệ đo. + Asp,a là hoạt độ phóng xạ riêng của hạt nhân quan tâm, tức là hoạt tính phóng xạ trên một gam nguyên tố quan tâm;. + Gth,Au và Ge,Au lần lượt là các hệ số hiệu chính tự che chắn neutron cho neutron nhiệt và neutron trên nhiệt đối với lá dò Au;.

+ Gth,a và Ge,a lần lượt là các hệ số hiệu chính tự che chắn neutron cho neutron nhiệt và neutron trên nhiệt đối với lá dò cần xác định hệ số k0,Au;. FCd,a là hệ số truyền qua cadmium đối với lá dò của hạt nhân cần xác định hệ số Q0;.

Kết quả thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 và Cột nhiệt

Thiết bị cho quy trình thực nghiệm đã được chuẩn hóa một cách cẩn thận trước khi áp dụng để xác định hệ số k0,Au và Q0 trong luận án này. Đồng thời, kết quả xác định các thông số phổ neutron tại hai vị trí.

Kết quả hiệu chuẩn hiệu suất ghi của đầu dò GMX-4076

Giá trị hiệu suất được tính toán từ phương trình đa thức bậc 4 theo thang logp với trục tung và logE với trục hoành có các tham số được trình bày trong Bảng 4.3. Đối với các hạt nhân phóng xạ khác, chúng có chu kỳ bán rã tương đối lớn và thời gian đếm dài, vì vậy thời gian sai số có hệ thống ảnh hưởng đến kết quả thí nghiệm không có ý nghĩa đáng kể. Để khẳng định tính tin cậy của phương pháp, ngoài 3 hạt nhân đã lựa chọn, trong luận án đã phân tích thêm hạt nhân 46mSc cũng có trong thành phần mẫu chuẩn NIST.

Các thành phần chủ yếu là sai số của hoạt độ riêng, sai số của các thông số phổ neutron (α, f), sai số hiệu suất của đầu dò. Kết quả đo của 116m2In đã bị ảnh hưởng bởi hộp Cd do 116m2In cũng có thể được tạo ra trong phản ứng giữa neutron và cadmium trong hộp Cd.

KIẾN NGHỊ VỀ NHỮNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO

Trương Trường Sơn, Phương pháp K-zero trong phân tích kích hoạt neutron (k0-NAA), Tạp chí khoa học Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh, tập 18 số 12 năm 2021.