Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang Ag-TiAl MCM-41 từ bentonite để ứng dụng xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu

Các qui trình tổng hợp vật liệu 1. Quy trình tinh chế bentonite

Để thu được nguồn tiền chất silicate, mẫu bentonite sau nung được khuấy trộn với nước cất theo tỷ lệ khối lượng 1: 4 và khuấy liên tục trong 24 giờ ở nhiệt độ phòng. Để tách huyền phù và chất rắn sử dụng thiết bị ly tâm, lọc rồi tách được dung dịch sử dụng làm nguồn tiền chất silicate cho quá trình tổng hợp vật liệu Al-MCM-41 và quy trình được thực hiện theo Hình 2.2. Quy trình tổng hợp vật liệu Al-MCM-41 đi từ huyền phù bentonite theo tài liệu tham khảo [111,135,153] được tiến hành như sau: Hòa tan 1,2 gam CTABr vào 25 mL nước, đưa huyền phù bentonite vào cốc thủy tinh theo tỉ lệ tương ứng, khuấy hỗn hợp trên trong thời gian 4 giờ ở nhiệt độ phòng, điều chỉnh pH bằng acetic acid.

Trong quá trình tổng hợp vật liệu Al-MCM-41 đã khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến vật liệu như: tỷ lệ mol CTABr/(Si+Al), môi trường pH, thời gian già hóa mẫu, nhiệt độ già hóa và nhiệt độ nung. - Khảo sát ảnh hưởng của pH đến sự hình thành cấu trúc vật liệu Al-MCM-41 được thực hiện ở cả 3 môi trường acid, trung tính và kiềm: Dùng acetic acid (CH3OOH) điều chỉnh pH của dung dịch mẫu bằng 5, 7 và 10. Để phân tích nguyên tố trong mẫu rắn dùng phương pháp tán sắc năng lượng tia X gọi là EDX, XEDS hay EDS (trong đề tài thống nhất gọi là phổ EDX).

Nguyên tắc của phương pháp EDX là khi chiếu chùm tia điện tử vào bề mặt mẫu sẽ xuất hiện hiện tượng phản xạ tia X và thông qua detector giải mã dạng phổ tia X mà máy ghi đã nhận đường tín hiệu để phân tích được nguyên tố có trong mẫu rắn (%. trọng lượng và% nguyên tử) trong một vùng phổ phân tích. Thực nghiệm: Trong luận án này, các mẫu đo EDX được đo trên JED-2300 với lớp phủ vàng - Viện Vật liệu–Viện Hàn Lâm Khoa học và Công Nghệ Việt Nam. Thực nghiệm: Trong luận án này, ảnh hiển vi điện tử SEM được ghi trên máy SEM S-4800 (Hitachi, Nhật Bản), hoạt động ở điện áp gia tốc 200 kV đặt tại Viện Khoa học Vật liệu, kích thước có thể quan sát được có độ phân giải là 2 nm.

Thực nghiệm: Trong luận án này, ảnh TEM được thực hiện trên kính hiển vi Leica IEO 906E hoạt động ở 120 kV đo tại Viện Vệ sinh Dịch tễ Trung ương. Thực nghiệm: Trong luận án này, phương pháp đẳng nhiệt hấp thụ - loại hấp thụ N2 được thực hiện trên máy TriStar 3000 của Mỹ tại Viện Hóa học ở nhiệt độ 77K. Phương pháp phổ điện tử quang tia X (XPS-X–ray Photoelectron Spectroscopy) được sử dụng để phân tích thành phần hóa học bề mặt và trạng thái hóa học của vật liệu.

Thực nghiệm: Trong luận án này, máy quang phổ AXISULTRA DLD Shimadzu Kratos (Nhật Bản) sử dụng bức xạ Al Kα đơn sắc (1486,6 eV) được sử dụng để đo phổ XPS các mẫu. AAS có thể phân tích các chỉ tiêu trong mẫu (mẫu này phải được vô cơ hóa trong dung dịch) có nồng độ từ ppb - ppm. Để tính ra được nồng độ nguyên tố có trong mẫu đem phân tích, sử dụng một năng lượng bức xạ có đặc trưng riêng của mỗi nguyên tử để chiếu vào đám hơi nguyên tử. Sau khi đã bị đám hơi nguyên tử hấp thụ, đo cường độ còn lại của bức xạ đặc trưng này. Mối quan hệ giữa cường độ vạch phổ Aλ và nồng độ chất Cx Hình 2.12 thể hiển mối quan hệ giữa cường độ vạch phổ Aλ-nồng độ chất Cx và theo phương trình sau: Aλ = a. Cx : nồng độ chất phân tích. Thực nghiệm: Trong luận án, sử dụng thiết bị đo quang phổ AAS 630 Shimadzu - Nhật Bản, Viện Hóa học - Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam được dùng để đo các mẫu. Phổ hồng ngoại FT- IR. FT-IR) được thực hiện ở vùng ánh sáng hồng ngoại, ánh sáng sử dụng có tần số thấp hơn và bước sóng dài hơn so với vùng ánh sáng Vis. Thực nghiệm: Trong luận án này Sắc kí lỏng hiệu năng cao (HPLC) được thực hiện tại trường Đại học Sư phạm Hà Nội, Shimadzu HPLC Series 20A với các thông số như sau: tỷ lệ acetonitril/H2O là 70/30 (v/v), bước sóng của detector UV đặt ở bước sóng 315 nm, tốc độ dòng chảy tối thiểu 1,3 mL và thể tích tiêm 10 mL.

Phương pháp đánh giá hoạt tính PTC Chuẩn bị mẫu nhiên liệu mô hình

Ct: nồng độ DBT trong dung dịch phản ứng tại thời điểm phản ứng t (phút), mg.L−1. Phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC) được sử dụng để do các mẫu dung dịch sau phản ứng]. Nồng độ DBT được xác định bằng phương pháp phổ hấp thụ tử ngoại khả kiến (UV-Vis) tại λmax = 325 nm.

Dựa vào cường độ hấp thụ và nồng độ dibenzothiophene đường chuẩn được thiết lập để xác định nồng độ dibenzothiophene. Trước khi chiếu sáng, hệ phản ứng trên được đặt trong bóng tối 45 phút để đạt được trạng thái cân bằng hấp phụ. Sau đó, một lượng H2O2 thích hợp đã được thêm vào hệ thống phản ứng và nó được chiếu sáng bằng đèn Hg áp suất cao 125 W, khoảng cách từ đèn chiếu sáng đến bề mặt hệ phản ứng là 15 cm.

Ct: nồng độ DBT trong dung dịch phản ứng tại thời điểm phản ứng t (phút), mg.L−1.