Tính hệ số tăng cường và tốc độ hủy positron trong Titan dioxit (TiO2) bằng phương pháp Monte Carlo lượng tử

Hàm sóng của hệ

Gần đúng các orbital nguyên tử

Vì các electron hóa trị đóng góp phần căn bản vào sự hình thành liên kết nên trong trường hợp chung người ta chỉ xét các electron hóa trị của các nguyên tử.

Phương trình Schrodinger

Bởi vì khối lượng của hạt nhân rất lớn so với khối lượng electron nên có thể xem hạt nhân đứng yên và electron di chuyển trong trường hạt nhân cố định, điều này dẫn tới động năng của hạt nhân bằng không và thế năng giữa chúng được xem như là một hằng số. Gần đúng Hartree-Fock cũng là một phương pháp giải gần đúng phương trình Schrodinger đối với các nguyên tử có nhiều electron mà Hartree (1928) và Fock (1930) đã đưa ra để có thể giải thích được các số liệu thực nghiệm của quang phổ nguyên tử. (1.32) Các phương trình phải được giải trong “trường tự hợp có nghĩa là trường mà mỗi electron trong hệ chuyển động do hạt nhân cùng với tất cả các electron còn lại trong hệ gây ra.

Nội năng của một hệ có thể được xác định hoàn toàn bởi mật độ electron với một hằng số sai số nào đó, có nghĩa rằng có sự tương ứng một-một giữa mật độ electron và năng lượng của hệ, vì thế năng lượng electron ở trạng thái cơ bản có thể được xác định hoàn toàn bởi mật độ electron ở trạng thái cơ bản. Tuy nhiên hàm sóng trạng thái của hệ electron-positron không thể xác định một cách trực tiếp mà ta chỉ có thể xác định một cách gần đúng thông qua các mô hình xấp xỉ chẳng hạn như hàm sóng dạng hidro, dạng Slater, dạng Gauss…Các hàm sóng này đều chứa các tham số nào đó.

Phương pháp Monte Carlo lượng tử

Tiếp theo chúng ta định nghĩa một toán tử mới và toán tử này được gọi là toán tử năng lượng cục bộ. Chúng ta tính tích phân này đối với một bộ giá trị α với các hàm sóng thử tương ứng, từ bộ α này chọn ra giá trị nhỏ nhất của năng lượng cục bộ và hàm sóng ứng với giá trị nhỏ nhất này chính là hàm gần đúng nhất với hàm chính xác ở trạng thái cơ bản. Việc nghiên cứu sự hủy positron trong vật liệu sẽ cho ta thu được một số thông tin về những sai hỏng trong vật liệu.

Chẳng hạn như một positron khi rơi vào chỗ khuyết trong vật liệu, nơi mà mật độ electron thấp hơn so với các vùng khác trong vật liệu, điều này làm giảm sự hủy của electron-positron, vì vậy thời gian sống của positron tăng lên…. : hệ số tăng cường mật độ electron quanh vị trí positron và electron trùng nhau. + Tuy nhiên trong mô hình gần đúng mật độ cục bộ (LDA) thì hệ số tăng cường là một hàm theo mật độ electron, hệ số này được dẫn ra từ việc tính toán với chỉ một.

Để tìm hệ số tăng cường tại vị trí positron và electron trùng nhau, điều cần thiết ta phải tích lũy hàm tương quan cặp trong suốt quá trình mô phỏng Monte-Carlo. Chúng ta hình dung rằng khi positron vào trong vật liệu thì mật độ electron xung quanh tăng lên tạo nhiều lớp hình cầu có tâm đặt tại vị trí positron và mỗi lớp cầu cách nhau một khoảng dr như nhau [5], [11]. (2.10) Để tìm giá trị trung bình của mật độ electron, thì số electron trong mỗi lớp phải được chia cho thể tích của lớp đó.

Một khi phân bố mật độ electron trung bình xung quanh positron được tìm thấy, nó phải được chuẩn hóa bằng cách chia cho số bước dịch chuyển trong quá trình chạy. Monte Carlo và đó cũng chính là giá trị của hàm tương quan cặp electron-positron theo khoảng cách r giữa electron và positron. Để tìm giá trị r từ positron tới mỗi lớp, ta có thể giả sử rằng khoảng cách từ positron đến mỗi lớp là hàm gần đúng theo một đường thẳng cắt ngang lớp.

Làm khớp để tìm hàm số tăng cường

Bởi vì thể tích khác nhau của mỗi lớp nên ta sử dụng phương pháp bình phương tối thiểu có trọng số để làm khớp sẽ tốt hơn là không có trọng số.

Hàm sóng cho hệ electron-positron trong phân tử TiO 2

Năng lượng của hệ electron và positron [11]

Biến phân Monte Carlo để tìm bộ tham số tối ưu trong hàm sóng

Các giá trị hàm tương quan g(r)

Tuy nhiên, ta cần tính toán hàm tương quan cặp tại vị trí rep = 0, tức là tại vị trí electron và positron trùng nhau. Để làm được điều này, chúng ta cần phải làm khớp hàm tương quan từ dữ liệu được lựa chọn từ vị trí electron-positron ở xa nhau đến vị trí cực đại ở trên (rep = 2,821ao). Trong đề tài đã giới thiệu lý thuyết tổng quan về positron, sự hủy positron, các mô hình gần đúng trong việc xây dựng hàm sóng và hàm Hamilton cho hệ electron- positron.

Ngoài ra, phương pháp biến phân Monte Carlo lượng tử và lý thuyết hàm mật độ được nêu ra để áp dụng trong việc viết chương trình tìm các tham số biến phân trong hàm sóng. Sau khi có được bộ tham số tối ưu trong hàm sóng tiếp tục chạy chương trình để tìm hệ số tăng cường hủy từ đó tốc độ hủy positron trong phân tử TiO2 được tính toán. Chương trình tính toán được viết bằng ngôn ngữ lập trình C++, số cấu hình không gian là 300, số bước Monte Carlo là 3000 cho mỗi electron và mỗi positron.

Với bộ tối ưu này ta có thể xây dựng hàm sóng trạng thái cơ bản cho hệ positron-TiO2, từ đó có thể tính hệ số tăng. Thời gian sống của positron được tính toán trong luận văn này là τ 289 ( )= ps , kết quả này phù hợp với kết quả thực nghiệm của H. Nó có thể đóng góp tích cực trong việc xây dựng một mô hình tính để nghiên cứu các vật liệu khác nhau với phân tử có ba nguyên tử.

• Xây dựng hàm sóng một cách chính xác hơn trong đó có xét đến yếu tố spin của electron và positron trong hệ. • Trong đề tài này, sự tương quan electron-positron được biểu diễn theo xấp xỉ Pade, trong thời gian tới sẽ tiến hành sử dụng các xấp xỉ khác như: xấp xỉ Williamson, xấp xỉ Mit để đối chiếu các kết quả với nhau. Châu Văn Tạo, Trịnh Hoa Lăng, Nguyễn Anh Tuấn, Lê Hoàng Chiến , Nguyễn Hữu Lộc (2010), “ Khảo sát năng lượng tương quan electron-.