Luận văn thạc sĩ nghiên cứu thế tương tác nguyên tử các tham số nhiệt động các cumulant và phổ XAFS theo mô hình debye tương quan phi điều hòa

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Trịnh Thị Huế NGHIÊN CỨU THẾ TƯƠNG TÁC NGUYÊN TỬ, CÁC THAM SỐ NHIỆT ĐỘNG, CÁC CUMULANT VÀ PHỔ XAFS THEO MƠ HÌNH DEBYE TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HỊA LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Hà Nội - 2018 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Trịnh Thị Huế NGHIÊN CỨU THẾ TƯƠNG TÁC NGUYÊN TỬ, CÁC THAM SỐ NHIỆT ĐỘNG, CÁC CUMULANT VÀ PHỔ XAFS THEO MƠ HÌNH DEBYE TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HÒA Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết vật lý toán Mã số: 62440103 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC GS.TSKH Nguyễn Văn Hùng TS Hà Đăng Khoa LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan: Luận án “NGHIÊN CỨU THẾ TƯƠNG TÁC NGUYÊN TỬ, CÁC THAM SỐ NHIỆT ĐỘNG, CÁC CUMULANT VÀ PHỔ XAFS THEO MƠ HÌNH DEBYE TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HỊA” cơng trình nghiên cứu tơi Các kết số liệu trình bày luận án trung thực, đồng tác giả cho phép sử dụng chưa cơng bố cơng trình khác Hà Nội, ngày tháng năm 2018 Tác giả luận án Trịnh Thị Huế i LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, xin gửi lời cảm ơn chân thành tới NGƯT.GS.TSKH Nguyễn Văn Hùng TS Hà Đăng Khoa người thầy hướng dẫn thực luận án Các Thầy ln bảo tận tình; truyền đạt kiến thức, kinh nghiệm, nghiêm túc, tính sáng tạo lịng đam mê nghiên cứu khoa học cho Tôi xin chân thành cảm ơn Thầy Cô Khoa Vật lý, đặc biệt Thầy Bộ môn Vật lý lý thuyết, truyền đạt cho nhiều kiến thức quý báu trang bị cho phương pháp nghiên cứu khoa học giá trị Tôi xin chân thành cảm ơn Ban chủ nhiệm Khoa Vật lý Phòng Sau Đại học Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội tạo điều kiện, giúp đỡ tơi q trình học tập thực luận án Cuối cùng, xin gửi lời cảm ơn sâu sắc tới Gia đình, Bạn bè Đồng nghiệp bên cạnh, động viên giúp đỡ suốt thời gian qua Hà Nội, ngày tháng năm 2018 Tác giả Luận án Trịnh Thị Huế MỤC LỤC Lời cam đoan i Lời cảm ơn ii Mục lục… iii Danh mục từ viết tắt… vi Danh mục ký hiệu đại lượng vật lý… viii Bảng thông số vật lý ix Danh mục bảng biểu… x Danh mục hình vẽ - đồ thị xi MỞ ĐẦU CHƯƠNG CƠ SỞ LÝ THUYẾT CỦA PHỔ XAFS .9 1.1 Tia X hấp thụ tia X 1.2 Cấu trúc tinh tế phổ hấp thụ tia X – XANES EXAFS .10 1.3 Biểu thức giải tích hàm XAFS 13 1.4 Hệ số Debye –Waller hàm tương quan dịch chuyển 18 1.5 Thế tương tác nguyên tử biểu thức tán sắc hệ chiều 21 1.6 Lượng tử hóa dao động mạng phonon .24 1.7 Thế tương tác nguyên tử phi điều hòa tương tác phonon – phonon… .27 1.8 Ứng dụng phương pháp phân tích XAFS… .30 1.9 Kết luận 31 CHƯƠNG XAFS PHI ĐIỀU HÒA VỚI KHAI TRIỂN CUMULANT VÀ MỘT SỐ MƠ HÌNH TÍNH TỐN CUMULANT .33 2.1 Khái niệm cumulant phép khai triển cumulant 33 2.2 Phép khai triển cumulant lý thuyết XAFS phi điều hòa 34 2.3 Mơ hình Einstein tương quan phi điều hòa cổ điển 38 2.4 Mơ hình Einstein tương quan phi điều hịa lượng tử 42 2.5 Phương pháp tích phân phiếm hàm 47 2.6 Phương pháp thống kê moment… 50 2.7 Kết luận… 53 CHƯƠNG XÂY DỰNG MƠ HÌNH DEBYE TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HÒA ĐỐI VỚI TINH THỂ CẤU TRÚC BCC VÀ ÁP DỤNG TÍNH SỐ .55 3.1 Các tham số tương tác cặp Morse .55 3.1.1 Phương pháp tính tương tác cặp Morse… 55 3.1.2 Các kết tính số tương tác cặp Morse .58 3.2 Thế tương tác nguyên tử hiệu dụng phi điều hòa… 60 3.2.1 Biểu thức tương tác nguyên tử hiệu dụng phi điều hòa 60 3.2.2 Các kết tính số tương tác nguyên tử hiệu dụng phi điều hòa… 63 3 Khai triển cumulant đến bậc bốn phép gần nhiễu loạn hệ nhiều hạt66 3.3.1 Hệ thức tán sắc cumulant khai triển đến bậc bốn 66 3.3.1.1 Hệ thức tán sắc 66 3.3.1.2 Các cumulant khai triển đến bậc bốn 67 a) Cumulant bậc 67 b) Cumulant bậc hai 69 c) Cumulant bậc ba 70 d) Cumulant bậc bốn 71 3.3.2 Các kết tính số hệ thức tán sắc… 74 3.3.3 Các kết tính số cumulant khai triển đến bậc bốn .76 3.4 Kết luận… 81 CHƯƠNG HÀM XAFS PHI ĐIỀU HÒA VỚI BIẾN ĐỔI FOURIER CỦA NĨ VÀ KẾT QUẢ TÍNH SỐ CHO TINH THỂ CẤU TRÚC BCC 83 4.1 Quy trình xử lý số liệu XAFS thực nghiệm 83 4.2 Chương trình FEFF - Khởi tạo phân tích số liệu XAFS lý thuyết .89 4.3 Các kết phổ XAFS thực nghiệm công bố [77] 93 4.4 Biểu thức giải tích hàm XAFS phi điều hịa dựa cumulant khai triển đến bậc bốn tinh thể cấu trúc bcc 95 4.5 Kết tính số hàm XAFS phi điều hòa ảnh Fourier chúng 96 4.6 Kết luận… 102 KẾT LUẬN CHUNG 104 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ 106 TÀI LIỆU THAM KHẢO 107 DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT Từ viết Nghĩa tiếng Anh Nghĩa tiếng Việt Anharmonic correlated Mơ hình Debye Debye model tương quan phi điều hịa Anharmonic correlated Mơ hình Einstein Einstein model tương quan phi điều hòa Anisotropic displacement Tham số dịch chuyển dị hướng tắt ACDM ACEM ADP parameter BZ Brillouin zone Vùng Brillouin BCC Body centered cubic Lập phương tâm khối CACEM Classical anharmonic correlated Mơ hình Einstein tương quan Einstein model phi điều hòa cổ điển DCF Displacement correlation function Hàm tương quan dịch chuyển DWF Debye-Waller factor Hệ số Debye-Waller EXAFS Extended X-ray absorption Cấu trúc tinh tế fine structure phổ hấp thụ tia X mở rộng First shell near neighbor Phép gần đóng góp contribution approach nguyên tử lân cận lớp thứ feff : the effective scattering Biên độ tán xạ hiệu dụng FSNNCA FEFF amplitude MSD Mean square displacement Độ dịch chuyển tồn phương trung bình MSRD Mean square related displacement Độ dịch chuyển tương đối tồn phương trung bình MBPA Many-body perturbation approach Phép gần nhiễu loạn hệ nhiều hạt PIEP Path-integral effective potential Phương pháp tích phân phiếm hàm SMM Statistical moment method Phương pháp thống kê moment SPP Single pair potential Thế tương tác đơn cặp XAFS X-ray absorption fine structure Cấu trúc tinh tế phổ hấp thụ tia X XANES X-ray absorption near Cấu trúc hấp thụ tia X edge structure gần mép hấp thụ DANH MỤC KÝ HIỆU CÁC ĐẠI LƯỢNG VẬT LÝ Ký hiệu Nghĩa Tiếng Anh Nghĩa Tiếng Việt a Lattice constant Hằng số mạng  Effective mass Khối lượng hiệu dụng E Einstein frequency Tần số Einstein E Einstein temperature Nhiệt độ Einstein D Debye frequency Tần số Debye D Debye temperature Nhiệt độ Debye r Interatomic distance Khoảng cách nguyên tử keff Effective elastic coefficients Hệ số đàn hồi hiệu dụng V(x) Single- pair interactions Thế tương tác đơn cặp Veff (x) Effective potential Thế tương tác hiệu dụng 1 First cumulant Cummulant bậc Second cumulant Cummulant bậc 3 Third cumulant Cummulant bậc 4 Fourth cumulant Cummulant bậc Dissociation energy Năng lượng phân ly     D 91 Stern E A (1988), X-ray Absorption, edited by D C Koningsberger and R Prins, Wiley, New York, Chapter 92 Stern E A., Livins P., and Zhang Z (1991), “Thermal vibration and melting from a local perspective”, Phys Rev B 43, 8850 93 Stern E A., Brewe D (2009), “Delay of laser excited electron/hole interaction with germanium lattice”, The 14th International Conference on Xray Absorption Fine Structure (XAFS14), Journal of Physics: Conference Series 190, 012053 94 Toukian Y S., Kirby R K., Taylor R E., Sesai P D (1975), Thermophysical Properties of Matter, IFI/Plenum, New York 95 Tranquada J M., Ingalls R (1983), “Extended X-ray absorption fine structure study of anharmonicity in CuBr”, Phys Rev B 28, 3520 96 Vaz C., Bland J., Lauhoff G (2008), “Magnetism in ultrathin film structures”, Rep Prog Phys 71, 056501 97 Vila F D., Rehr J J., Rossner H H., Krappe H J (2008), “Theoretical XAFS Debye-Waller factors”, Phys Rev B 76, 014301 98 Vila F D., Lindahl V E., Rehr J J (2012), “X-ray absorption Debye-Waller factors from ab initio molecular dynamics”, Phys Rev B 85, 024303 99 Vu Van Hung, Ho Khac Hieu, Masuda-Jindo K (2010), “Study of EXAFS cumulants of crystals by the statistical moment method and anharmonic correlated Einstein model”, Computational Materials Science 49 S214–S217 100 Wenzel L., Arvanitis D., Rabus H., Lederer T., Baberschke K (1900), “Enhanced anharmonicity in the interaction of low-Z adsorbates with metal surfaces”, Phys Rev Lett 64, pp.1765-1768 101 Willis B T M and Pryor A W (1975), Thermal Vibrations in Crystallography, Cambrige University Press, London 102 Yokoyama T., Kobayashi K., Ohta T (1996), “Anharmonic interatomic potentials of diatomic and linear triatomic molecules studied by EXAFS”, Phys Rev B 53, pp 6111-6122 103 Yokoyama T., Sasukawa T., and Ohta T (1996), “Anharmonic interatomic potentials of metals and metal bromides determined by EXAFS”, Jpn J Appl Phys 28, 1905 104 Yokoyama T (1998), “Path-integral effective-potential method applied to EXAFS cumulants”, Phys Rev B 57, pp 3423-3422 105 Yokoyama T (1999), Path-integral effective-potential theory for EXAFS cumulants compared with the second-order perturbation”, Journal of Synchrotron Radiation 6, pp.323-325 106 Yoshiasa A., Nagai T., Ohtaka O., Kamishima O., Shimomur O (1999), “Pressure and temperature dependence of EXAFS Debye-Waller Factor in diamond-type and white-tin-type Radiation 6, pp 43-49 germanium”, Journal Synchrotron ... Huế NGHIÊN CỨU THẾ TƯƠNG TÁC NGUYÊN TỬ, CÁC THAM SỐ NHIỆT ĐỘNG, CÁC CUMULANT VÀ PHỔ XAFS THEO MƠ HÌNH DEBYE TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HỊA Chun ngành: Vật lý lý thuyết vật lý toán Mã số: 62440103 LUẬN... thể là: Nghiên cứu tương tác nguyên tử, tham số nhiệt động, cumulant phổ XAFS theo mô hình Debye tương quan phi điều hịa Phạm vi sử dụng ACDM nghiên cứu XAFS rộng, nên Luận án tập trung vào đối... vi nghiên cứu Luận án 2.1 Mục đích Luận án: Nghiên cứu tương tác nguyên tử hiệu dụng, hệ số Debye- Waller theo khai triển cumulant đến gần bậc cao phổ XAFS theo mơ hình Debye tương quan phi điều