Nghiên cứu sử dụng xỉ lò cao biến tính để xử lý amoni trong nước ngầm bằng phương pháp hấp phụ

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Phùng Linh Phương NGHIÊN CỨU SỬ DỤNG XỈ LỊ CAO BIẾN TÍNH ĐỂ XỬ LÝ AMONI TRONG NƯỚC NGẦM BẰNG PHƯƠNG PHÁP HẤP PHỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ: KỸ THUẬT MÔI TRƯỜNG Hà Nội- 2021 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - Phùng Linh Phương NGHIÊN CỨU SỬ DỤNG XỈ LÒ CAO BIẾN TÍNH ĐỂ XỬ LÝ AMONI TRONG NƯỚC NGẦM BẰNG PHƯƠNG PHÁP HẤP PHỤ Chuyên ngành: Kỹ thuật môi trường Mã số: 8520320 LUẬN VĂN THẠC SĨ: KỸ THUẬT MÔI TRƯỜNG NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS Nguyễn Tuấn Minh Hà Nội - 2021 i LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận văn “Nghiên cứu sử dụng xỉ lò cao biến tính để xử lý amoni nước ngầm phương pháp hấp phụ” thực khơng trùng lặp với cơng trình khoa học khác Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực chưa công bố cơng trình nghiên cứu Tơi hoàn toàn chịu trách nhiệm nội dung luận văn Hà Nội, tháng năm Học viên Phùng Linh Phương ii LỜI CẢM ƠN Lời với lịng kính trọng biết ơn sâu sắc nhất, xin gửi lời cảm ơn tới TS Nguyễn Tuấn Minh– người truyền cho tri thức tâm huyết nghiên cứu khoa học, người tận tình hướng dẫn, giúp đỡ tạo điều kiện tốt để tơi hồn thành luận văn Tôi xin chân thành cảm ơn anh chị em phịng Cơng nghệ xử lý chất thải rắn khí thải – Viện Cơng nghệ mơi trường tạo điều kiện thuận lợi giúp đỡ sở vật chất, kinh nghiệm trợ giúp nhiều thời gian thực luận văn Tôi xin chân thành cảm ơn ban lãnh đạo, thầy cô Học Viện Khoa học Công nghệ – Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam tạo điều kiện thuận lợi cho suốt thời gian học tập cao học Cuối xin bày tỏ lời cảm ơn sâu sắc tới gia đình, người thân, bạn bè ln tin tưởng động viên, chia sẻ tiếp sức cho tơi có thêm nghị lực để tơi vững bước vượt qua khó khăn sống, hồn thành luận văn Học viên Phùng Linh Phương iii MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN ii DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT vi DANH MỤC CÁC BẢNG vii DANH MỤC HÌNH VẼ viii MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 Ô NHIỄM AMONI TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC 1.1.1 Nguồn gốc, tính chất hố học vật lý amoni 1.1.2 Hiện trạng ô nhiễm amoni môi trường nước 1.1.3 Tác hại amoni môi trường nước 1.2 Các phương pháp xử lý nước nhiễm amoni 1.2.1 Xử lý sinh học 1.2.2 Keo tụ hoá học 12 1.2.3 Màng lọc 15 1.2.4 Phương pháp tách khí 17 1.3 TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP HẤP PHỤ 20 1.3.1 Tổng quan phương pháp hấp phụ 20 1.3.2 Xu hướng sử dụng vật liệu hấp phụ giá rẻ 22 1.4 TỔNG QUAN VỀ XỈ LÒ CAO 28 1.4.1 Sự hình thành đặc tính xỉ lò cao 28 1.4.2 Các ứng dụng xỉ lò cao 30 iv 1.4.3 Tiềm sử dụng xỉ lò cao làm vật liệu hấp phụ tái chế chi phí thấp 32 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU VÀ QUY HOẠCH THỰC NGHIỆM 34 2.1 ĐỐI TƯỢNG NGHIÊN CỨU 34 2.2 MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU 34 2.3 HOÁ CHẤT, VẬT LIỆU, DỤNG CỤ VÀ THIẾT BỊ SỬ DỤNG .34 2.3.1 Hóa chất, vật liệu 34 2.3.2 Thiết bị, dụng cụ 34 2.4 PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 35 2.5 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 37 2.5.1 Phương pháp biến tính vật liệu 37 2.5.2 Quá trình hấp phụ Amoni sử dụng xỉ lị cao biến tính 40 2.5.3 Phương pháp tính tốn 43 2.5.4 Phương pháp xác định tính chất vật lý vật liệu 46 2.5.5 Phương pháp xử lý số liệu 46 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 48 3.1 KHẢ NĂNG HẤP PHỤ AMONI CỦA CÁC VẬT LIỆU XỈ LÒ CAO 48 3.2 ẢNH HƯỞNG CỦA THỜI GIAN TIẾP XÚC TỚI HIỆU SUẤT HẤP PHỤ AMONI CỦA VẬT LIỆU XỈ LÒ CAO VL4 49 3.3 ẢNH HƯỞNG CỦA ĐIỀU KIỆN PH TỚI KHẢ NĂNG HẤP PHỤ CỦA AMONI TỚI VẬT LIỆU XỈ LÒ CAO VL4 50 3.4 ẢNH HƯỞNG CỦA KHỐI LƯỢNG VẬT LIỆU TỚI KHẢ NĂNG HẤP PHỤ AMONI CỦA VẬT LIỆU XỈ LÒ CAO VL4 51 3.5 ẢNH HƯỞNG CỦA NỒNG Đ Ộ BAN Đ ẦU Đ ẾN KHẢ NĂNG HẤP PHỤ AMONI CỦA VẬT LIỆU XỈ LÒ CAO VL4 52 v 3.6 KẾT QUẢ ĐÁNH GIÁ CẤU TRÚC BỀ MẶT CỦA VẬT LIỆU XỈ LÒ CAO 57 KẾT LUẬN 59 TÀI LIỆU THAM KHẢO 61 vi DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT BET: Brunaumer-Emmet-Teller surface area analysis CANON: Completely Autotrophic Nitrogen Removal Over Nitrite COD: Chemical oxygen demand MF: Microfiltration NF: Nanofiltration KL: Hằng số Langmuir KF: Hằng số Freundlich OLAND: Oxygen-limited autotrophic nitrification and denitrification PVDF: Polyvinylidene difluoride PP: Polypropylene SEM: Scanning electron microscope SHARON: Single reactor system for High activity Ammonium Removal Over Nitrite RO: Reverse osmosis UF: Ultrafiltration VL1-4: Vật liệu xỉ lò cao vật liệu xỉ lị cao biến tính (1-4) WHO: World Health Organization 57 3.6 KẾT QUẢ ĐÁNH GIÁ CẤU TRÚC BỀ MẶT CỦA VẬT LIỆU XỈ LÒ CAO Kết chụp SEM Hình 3.9 Ảnh SEM vật liệu VL -1 Hình 3.10 Ảnh SEM vật liệu VL - Nhận thấy, vật liệu sau biến tính có nhiều bề mặt lỗ xốp bề mặt vật liệu, bề mặt sần sùi Vật liệu chưa biến tính bề mặt nhẵn mịn Do đ ó, độ hấp phụ vật liệu biến tính cao so với vật liệu chưa biến tính Diện tích bề mặt riêng (SBET) đặc trưng lỗ xốp xác định trình bày bảng 58 Bảng 3.2 Diện tích bề mặt riêng đặc trưng lỗ xốp vật liệu trước sau biến tính Thơng số Diện tích bề mặt SBET (m2/g) Thể tích lỗ xốp nhỏ Vmi (cm3/g) Kết cho thấy sau biến tính axit bề mặt riêng vật liệu xỉ lò cao tăng từ 0,0895 m2/g lên 2,3057 m2/g (tăng 25,7 lần), thể tích lỗ xốp nhỏ tăng lên 10,3 lần Q trình hoạt hóa vật liệu HNO3 tạo nên lỗ nhỏ làm cho VLHP có khả hấp phụ giữ tạp chất tốt nhiều so với chưa hoạt hóa Tác dụng việc biến tính HNO xỉ lị cao có phần tương đồng với biến tính HNO3 lên than hoạt tính Trong nghiên cứu Vassileva cộng (2009), bề mặt than hoạt tính hoạt hố HNO3 tăng diện tích bề mặt lên 1.1 lần (271 lên 293 m 2/g) thể tích lỗ xốp tăng gần 10 lần (0.007 lên 0.060 cm3/g) [35] Do xỉ lò cao hoạt hóa HNO3 yếu tố then chốt giúp tang hiệu hấp phụ amoni thí nghiệm 59 KẾT LUẬN Trong phạm vi luận văn tập trung nghiên cứu nội dung khả hấp phụ ammoni vật liệu hấp phụ xỉ lò cao Trên sở kết thu rút số kết luận sau: (1) Các vật liệu hấp phụ từ xỉ lị cao xỉ lị cao biến tính tổng hợp so sánh hiệu hấp phụ amoni Khả hấp phụ amoni xỉ lị cao hầu hết phụ thuộc vào q trình biến tính phụ thuộc vào nồng độ axit HNO3 q trình biến tính Nồng độ axit biến tính cao hiệu suất hấp phụ amoni xỉ lị cao lớn với vật liệu hấp phụ tốt VL4 biến tính với HNO3 nồng độ 3M (2) Kết phân tích BET cho thấy xỉ lị cao biến tính axit HNO có khả tăng diện tích bề mặt từ 0,0895 m2/g lên 2,3057 m2/g (tăng 25,7 lần), thể tích lỗ xốp nhỏ tăng lên 10,3 lần, chứng tỏ q trình hoạt hóa vật liệu HNO3 tạo nên lỗ nhỏ làm cho VLHP có khả hấp phụ giữ tạp chất tốt nhiều so với chưa hoạt hóa Kết chụp SEM cho thấy vật liệu sau biến tính có nhiều bề mặt lỗ xốp bề mặt vật liệu, bề mặt sần sùi so với bề mặt nhẵn mịn vật liệu chưa biến tính (3) Các yếu tố thời gian tiếp xúc, điều kiện pH, khối lượng vật liệu nồng độ amoni ban đầu có ảnh hưởng khác đến hiệu suất hấp phụ amoni xỉ lò cao VL4 Các điều kiện thí nghiệm tối ưu 50 mL dung dịch 20 mg/L amoni xác định pH 6, thời gian 120 phút, 0.5g vật liệu Các mơ hình hấp phụ Langmuir Freundlich tính tốn để khảo sát phù hợp trình hấp phụ amoni VL4 tới mơ hình Kết cho thấy trình hấp phụ amoni VL tương thích với mơ (4) hình Langmuir với mơ hình tuyến tính có R 0.999 với qmax = 1.81 mg/g Mơ hình Freundlich tương thích với kết thu với mơ hình tuyến tính có R2 = 0.9625 Kiến nghị: Tiến hành thí nghiệm hấp phụ sử dụng xỉ lò cao chất ô nhiễm khác như: Asen, PO43-, SO43-, chất thải hữu khác Các khảo sát giải hấp, khả tái sử dụng hay hấp phụ động quy mô 60 pilot nên thực tương lai Đồng thời áp dụng vật liệu với việc xử lý amoni có nước thải ngồi thực tế với quy mô lớn 61 TÀI LIỆU THAM KHẢO Product A Ammonia MSDS 1003 1999:Pub 320-709 Bonmatıı́ A, Flotats X Air stripping of ammonia from pig slurry: characterisation and feasibility as a pre- or post-treatment to mesophilic anaerobic digestion Waste Management 2003;23(3):261-72 Xingjian J, Zihong C, Wei M, Zhanxian G, Xuehu M, Ren W, editors Removal of Ammonia from Wastewater by Natural Freezing Method International Conference on Chemical, Material and Food Engineering; 2015 2015/07: Atlantis Press Karri RR, Sahu JN, Chimmiri V Critical review of abatement of ammonia from wastewater Journal of Molecular Liquids 2018;261:21-31 Trần Tứ Hiếu NVN, Phạm Hùng Việt Hố học mơi trường: Nxb ĐHQG Hà Nội; 1999 Bonsen E-M, Schroeter S, Jacobs H, Broekaert JC Photocatalytic degradation of ammonia with t102 as photocatalyst in the laboratory and under the use of solar radiation Chemosphere 1997;35(7):1431-45 Barber LB, Thurman EM, Schroeder MP, LeBlanc DR Long-term fate of organic micropollutants in sewage-contaminated groundwater Environmental Science & Technology 1988;22(2):205-11 Li D, Zhou Y, Long Q, Li R, Lu C Ammonia nitrogen adsorption by different aquifer media: An experimental trial for nitrogen removal from groundwater Human and Ecological Risk Assessment: An International Journal 2020;26(9):2434-46 Lingle D, Editor Origin of High Levels of Ammonium in Groundwater, Ottawa County, Michigan2013 Trẻ T Ô nhiễm amoni nước ngầm tỉnh Hà Nam 2014 [Available from: https://tuoitre.vn/o-nhiem-amoni-trong-nuoc-ngam-tai-tinh-ha-nam10 600177.htm 11 Vnexpress Báo động nhiễm amoni nước ngầm Bắc Bộ 2021 62 Brian Oram P Ammonia in Groundwater, Runoff, Surface Water, Lakes and Streams: Water Research Center; [Available from: https://water12 research.net/index.php/ammonia-in-groundwater-runoff-and-streams 13 Böhlke JK, Smith RL, Miller DN Ammonium transport and reaction in contaminated groundwater: Application of isotope tracers and isotope fractionation studies Water Resources Research 2006;42(5) 14 Chi ĐK Hóa học Mơi trường: Nxb Xây dựng; 2006 15 Trường BTNM QCVN 09-MT: 2015/btnmt QUY CHUẨN KỸ THUẬT QUỐC GIA VỀ CHẤT LƯỢNG NƯỚC DƯỚI ĐẤT 2015 16 WHO Guidelines for Drinking-water Quality: World Health Organization; 2017 17 Schmidt I, Sliekers O, Schmid M, Bock E, Fuerst J, Kuenen JG, et al New concepts of microbial treatment processes for the nitrogen removal in wastewater FEMS Microbiology Reviews 2003;27(4):481-92 18 Meena RAA, Yukesh Kannah R, Sindhu J, Ragavi J, Kumar G, Gunasekaran M, et al Trends and resource recovery in biological wastewater treatment system Bioresource Technology Reports 2019;7:100235 19 Fux C, Boehler M, Huber P, Brunner I, Siegrist H Biological treatment of ammonium-rich wastewater by partial nitritation and subsequent anaerobic ammonium oxidation (anammox) in a pilot plant Journal of Biotechnology 2002;99(3):295-306 20 Yamamoto T, Takaki K, Koyama T, Furukawa K Novel partial nitritation treatment for anaerobic digestion liquor of swine wastewater using swim-bed technology Journal of Bioscience and Bioengineering 2006;102(6):497-503 21 Wu Y, Wu Z, Chu H, Li J, Ngo HH, Guo W, et al Comparison study on the performance of two different gas-permeable membranes used in a membraneaerated biofilm reactor Science of The Total Environment 2019;658:1219-27 22 Borojovich EJC, Münster M, Rafailov G, Porat Ze Precipitation of Ammonium from Concentrated Industrial Wastes as Struvite: A Search for the Optimal Reagents Water Environment Research 2010;82(7):586-91 63 23 Ryu H-D, Kim D, Lee S-I Application of struvite precipitation in treating ammonium nitrogen from semiconductor wastewater Journal of Hazardous Materials 2008;156(1):163-9 24 Tünay O, KabdaŞLi I, editors Struvite precipitation from industrial and landfill waste streams 2001 25 Kurama H, Poetzschke J, Haseneder R The application of membrane filtration for the removal of ammonium ions from potable water Water Research 2002;36(11):2905-9 26 Hasanoğlu A, Romero J, Pérez B, Plaza A Ammonia removal from wastewater streams through membrane contactors: Experimental and theoretical analysis of operation parameters and configuration Chemical Engineering Journal 2010;160(2):530-7 27 using Ashrafizadeh SN, Khorasani Z Ammonia removal from aqueous solutions hollow-fiber membrane contactors Chemical Engineering Journal 2010;162(1):242-9 28 Dos Santos HAP, de Castilhos Jỳnior AB, Nadaleti WC, Lourenỗo VA Ammonia recovery from air stripping process applied to landfill leachate treatment Environmental Science and Pollution Research 2020;27(36):45108-20 29 Yuan M-H, Chen Y-H, Tsai J-Y, Chang C-Y Ammonia removal from ammonia-rich wastewater by air stripping using a rotating packed bed Process Safety and Environmental Protection 2016;102:777-85 30 Yuan M-H, Chen Y-H, Tsai J-Y, Chang C-Y Removal of ammonia from wastewater by air stripping process in laboratory and pilot scales using a rotating packed bed at ambient temperature Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers 2016;60:488-95 31 De Gisi S, Lofrano G, Grassi M, Notarnicola M Characteristics and adsorption capacities of low-cost sorbents for wastewater treatment: A review Sustainable Materials and Technologies 2016;9:10-40 32 Halim AA, Aziz HA, Johari MAM, Ariffin KS Comparison study of ammonia and COD adsorption on zeolite, activated carbon and composite materials in landfill leachate treatment Desalination 2010;262(1):31-5 64 33 Liu H, Dong Y, Liu Y, Wang H Screening of novel low-cost adsorbents from agricultural residues to remove ammonia nitrogen from aqueous solution Journal of Hazardous Materials 2010;178(1):1132-6 34 Wong S, Ngadi N, Inuwa IM, Hassan O Recent advances in applications of activated carbon from biowaste for wastewater treatment: A short review Journal of Cleaner Production 2018;175:361-75 35 Vassileva P, Tzvetkova P, Nickolov R Removal of ammonium ions from aqueous solutions with coal-based activated carbons modified by oxidation Fuel 2009;88(2):387-90 36 Shang L, Xu H, Huang S, Zhang Y Adsorption of Ammonium in Aqueous Solutions by the Modified Biochar and its Application as an Effective N-Fertilizer Water, Air, & Soil Pollution 2018;229(10):320 37 Chen Y-L, Lin C-T Recycling of Basic Oxygen Furnace Slag as a Raw Material for Autoclaved Aerated Concrete Production Sustainability 2020;12(15) 38 Nguyen K-S TÁI CHẾ XỈ THÉP LÒ HỒ QUANG ĐI ỆN LÀM THÀNH PHẦN PHỤ GIA KHOÁNG XI-MĂNG 2014 39 Nguyễn Văn Chánh TVMN Nghiên cứu dùng xỉ công nghiệp sản xuất xi măng portland xỉ Khoa Kỹ thuật Xây Dựng, Đ ại học Bách Khoa, Tp Hồ Chí Minh 40 Jin Wei L, Chew LH, Choong T, Tezara C, Yazdi M Overview of Steel Slag Application and Utilization MATEC Web of Conferences 2016;74:00026 41 Xue Y, Wu S, Zhou M Adsorption characterization of Cu(II) from aqueous solution onto basic oxygen furnace slag Chemical Engineering Journal 2013;231:355-64 42 Kanel SR, Choi H, Kim J-Y, Vigneswaran S, Shim WG Removal of Arsenic(III) from Groundwater using Low-Cost Industrial By-products-Blast Furnace Slag Water Quality Research Journal 2006;41(2):130-9 Trần Thị Thu Trang YC, Shen Shuo, Lê Minh Hiệp Nghiên cứu khảo sát đánh giá điều kiện ảnh hưởng xỉ thép hấp phụ loại bỏ arsen nước Tạp 43 chí Khoa học Công nghệ Biển 2015;32(12):280-7 65 PHỤ LỤC Bảng PL.1 Kết thí nghiệm so sánh hiệu suất hấp phụ vật liệu xỉ lị cao biến tính Thời gian tiếp Vật liệu xúc (phút) VL1 240 VL2 240 VL3 240 VL4 240 Bảng PL.2 Kết thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng thời gian tiếp xúc đến hiệu hấp phụ amoni vật liệu VL4 Thời gian tiếp Vật liệu xúc (phút) VL4 15 VL4 30 VL4 60 VL4 90 VL4 120 VL4 180 VL4 240 66 VL4 360 VL4 480 VL4 960 VL4 1440 Bảng PL.3 Kết thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng điều kiện pH đến hiệu hấp phụ amoni vật liệu VL4 Vật liệu VL4 VL4 VL4 VL4 VL4 VL4 VL4 Amoni Amoni Co C (mg/L) (mg/L) 20 18.61 20 16.15 20 14.85 20 ( Dung lượng q (mg/g) 7.0 0.14 19.2 0.38 25.8 0.52 35.5 0.71 70.7 1.41 65.3 1.31 51.7 1.03 54.6 1.09 34.1 0.68 34.1 0.68 12.89 20 5.86 20 6.95 20 Hiệu suất 9.66 VL4 20 9.09 20 13.18 20 13.18 VL4 VL4 67 Bảng PL.4 Kết thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng khối lượng vật liệu đến hiệu hấp phụ amoni vật liệu VL4 Thời gian tiếp Vật liệu xúc (phút) VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 68 Bảng PL.5 Kết thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng nồng độ amoni ban đầu đến hiệu hấp phụ amoni vật liệu VL4 Thời gian Vật liệu tiếp xúc (phút) VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 VL4 120 69 Bảng PL.6 Các số liệu thực nghiệm tính tốn cho mơ hình Langmuir Khối lượng Thể tích vật dung liệu (g) dịch (ml) 0.5 50 0.5 50 0.5 50 0.5 50 0.5 50 0.5 50 0.5 50 0.5 50 70 Bảng PL.7 Các số liệu thực nghiệm tính tốn cho mơ hình Freundlich Thời gian Khối lượng tiếp vật xúc (phút) liệu (g) 120 0.5 120 0.5 120 0.5 120 0.5 120 0.5 120 0.5 120 0.5 120 0.5 ... liệu hấp phụ Trên sở phân tích trên, đề tài lựa chọn có tên: ? ?Nghiên cứu sử dụng xỉ lị cao biến tính để xử lý amoni nước ngầm phương pháp hấp phụ? ?? nhằm mục đích đánh giá khả tái sử dụng xỉ lò cao, ... KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - Phùng Linh Phương NGHIÊN CỨU SỬ DỤNG XỈ LÒ CAO BIẾN TÍNH ĐỂ XỬ LÝ AMONI TRONG NƯỚC NGẦM BẰNG PHƯƠNG PHÁP HẤP PHỤ Chuyên ngành: Kỹ thuật môi trường Mã số: 8520320... khả hấp phụ amoni vật liệu xỉ lị cao biến tính kỹ thuật hấp phụ tĩnh Nội dung nghiên cứu: - Tổng quan tình hình nhiễm amoni cấc phương pháp xử lý amoni môi trường nước - Thực nghiệm biến tính xỉ