Nghiên cứu điều kiện tách và thu hồi một số nguyên tố hiếm xạ từ nước thải của quá trình thủy luyện quặng đất hiếm việt nam

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HOC TỰ NHIÊN NGUYỄN VĂN PHÚ NGHIÊN CỨU ĐIỀU KIỆN TÁCH VÀ THU HỒI MỘT SỐ NGUYÊN TỐ HIẾM XẠ TỪ NƯỚC THẢI CỦA QUÁ TRÌNH THỦY LUYỆN ĐẤT HIẾM VIỆT NAM LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – 2015 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HOC TỰ NHIÊN NGUYỄN VĂN PHÚ NGHIÊN CỨU ĐIỀU KIỆN TÁCH VÀ THU HỒI MỘT SỐ NGUYÊN TỐ HIẾM XẠ TỪ NƯỚC THẢI CỦA QUÁ TRÌNH THỦY LUYỆN ĐẤT HIẾM VIỆT NAM LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Chun Ngành: Hóa Mơi trường Mã số: 60440120 Tập thể hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Thị Bích Hường PGS.TS Đỗ Quang Trung Hà Nội - 2015 LỜI CẢM ƠN Với lòng biết ơn sâu sắc em xin chân thành cảm ơn PGS.TS Đỗ Quang Trung TS Nguyễn Thị Bích Hường giao đề tài, tận tình hướng dẫn, động viên giúp đỡ em hoàn thành luận văn Tôi xin chân thành cảm ơn Ban lãnh đạo cán công tác Viện Công nghệ xạ đặc biệt cán Trung tâm Nghiên cứu chuyển giao công nghệ đất giúp đỡ nhiều q trình tiến hành thực nghiệm để hồn thành nghiên cứu luận văn Cuối cùng, xin cảm ơn gia đình, xin cảm ơn người tơi u thương động viên tơi q trình học tập, làm việc Hà Nội, ngày 14 tháng 12 năm 2015 Học viên Nguyễn Văn Phú MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƢƠNG 1.TỔNG QUAN 1.1 Đất phương pháp thuỷ luyện đất 1.1.1 Tính chất hóa học nguyên tố đất 1.1.2 Phân bố đất Việt Nam 1.1.3 Các phương pháp thủy luyện đất hiếm, trình phát sinh nước thải trình thủy luyện đất 1.2 Ô nhiễm urani phương pháp xử lý ô nhiễm urani nước 13 1.2.1 Tính chất hóa học urani 13 1.2.2 Urani tự nhiên 16 1.2.3 Các phương pháp tách thu hồi urani 17 CHƢƠNG THỰC NGHIỆM 23 2.1 Đối tượng nghiên cứu 23 2.1.1 Dung dịch mẫu tổng hợp 23 2.1.2 Mẫu thực 23 2.2 Hóa chất, thiết bị 25 2.2.1 Hóa chất 25 2.2.2 Thiết bị 28 2.3 Phương pháp nghiên cứu 29 2.3.1 Nghiên cứu ảnh hưởng pH, thời gian nồng độ đầu đến khả hấp phụ urani nhựa trao đổi ion 29 2.3.2 Nghiên cứu điều kiện rửa giải urani neodim sau hấp phụ nhựa trao đổi ion 30 2.3.3 Khảo sát điều kiện thu hồi nguyên tố đất kết tủa oxalat 30 2.3.4 Khảo sát khả hấp phụ chọn lọc urani, neodim cột trao đổi ion31 2.4 Phương pháp phân tích tính tốn 31 2.4.1 Phương pháp phân tích 31 2.4.2 Phương pháp tính tốn 32 CHƢƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 34 3.1 Kết nghiên cứu ảnh hưởng nồng độ pH đến trình hấp phụ urani neodim nhựa trao đổi ion 34 3.1.1 Kết nghiên cứu ảnh hưởng pH đến khả hấp phụ urani nhựa anion 34 3.1.2 Nghiên cứu ảnh hưởng nồng độ H+ đến khả hấp phụ urani nhựa cation 35 3.1.3 Nghiên cứu ảnh hưởng nồng độ H+ đến khả hấp phụ neodim nhựa cation 37 3.2 Nghiên cứu ảnh hưởng thời gian đến trình hấp phụ urani neodim nhựa trao đổi ion 38 3.2.1 Nghiên cứu ảnh hưởng thời gian đến trình hấp phụ urani nhựa anion 38 3.2.2 Nghiên cứu ảnh hưởng thời gian hấp phụ đến trình hấp phụ urani nhựa cation 40 3.2.3 Nghiên cứu ảnh hưởng thời gian đến hấp phụ neodim nhựa cation 41 3.3 Nghiên cứu ảnh hưởng Na2SO4 đến trình hấp phụ urani nhựa anion 43 3.4 Nghiên cứu ảnh hưởng nồng độ ban đầu đến khả hấp phụ urani, neodim nhựa trao đổi ion 44 3.4.1 Nghiên cứu ảnh hưởng nồng độ đầu đến khả hấp phụ urani trênnhựa anion 45 3.4.2 Khảo sát ảnh hưởng nồng độ đầu lên trình hấp phụ urani nhựa cation 47 3.4.3 Khảo sát ảnh hưởng nồng độ đầu đến trình hấp phụ neodim nhựa cation 50 3.5 Nghiên cứu điều kiện rửa giải để thu hồi nguyên tố xạ sau trình hấp phụ nhựa trao đổi ion 52 3.5.1 Nghiên cứu trình rửa giải urani nhựa anion 52 3.5.2 Nghiên cứu trình rửa giải urani neodim nhựa cation 57 3.6 Nghiên cứu trình tách thu hồi nguyên tố xạ sử dụng cột nhựa trao đổi ion 62 3.6.1 Nghiên cứu trình tách, thu hồi urani neodim cột nhựa anion 62 3.6.2 Nghiên cứu tách thu hồi urani, đất cột cation 67 3.7 Nghiên cứu thu hồi nguyên tố đất nước thải trình thủy luyện phương pháp kết tủa oxalat 70 KẾT LUẬN 73 TÀI LIỆU THAM KHẢO 74 DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1: Khả hấp phụ urani số loại nhựa 21 Bảng 2.2: Thành phần tác nhân nhiễm nước thải q trình thủy luyện đất 25 Bảng 2.3: Danh mục hóa chất sử dụng nghiên cứu 25 Bảng 2.4: Các thiết bị nghiên cứu sử dụng 28 Bảng 3.1: Ảnh hưởng nồng độ H+ đến khả hấp phụ urani nhựa anion35 Bảng 3.2 Ảnh hưởng nồng độ H+ đến hấp phụ urani nhựa cation 36 Bảng 3.3: Ảnh hưởng nồng độ H+ tới khả hấp phụ neodim nhựa cation 37 Bảng 3.4: Ảnh hưởng thời gian đến trình hấp phụ urani nhựa anion 39 Bảng 3.5: Ảnh hưởng thời gian đến trình hấp phụ urani nhựa cation 40 Bảng 3.6: Ảnh hưởng thời gian đến trình hấp phụ neodim nhựa cation42 Bảng 3.7 Kết thí nghiệm nghiên cứu ảnh hưởng Na2SO4 đến khả hấp phụ urani nhựa anion 43 Bảng 3.8: Số liệu khảo sát ảnh hưởng nồng độ đầu đến khả hấp phụ urani nhựa anion 45 Bảng 3.9: Số liệu nghiên cứu ảnh hưởng nồng độ đầu lên trình hấp phụ urani nhựa cation 48 Bảng 3.10: Số liệu khảo sát ảnh hưởng nồng độ đầu đến trình hấp phụ neodim nhựa cation 50 Bảng 3.11: Kết nghiên cứu hiệu suất rửa giải urani nhựa anion với dung dịch rửa giải 53 Bảng 3.12: Số liệu thí nghiệm rửa giải urani nhựa anion dung dịch NaCl 54 Bảng 3.13: Kết thí nghiệm rửa giải urani nhựa anion sử dụng H2SO4 55 Bảng3.18: Kết thí nghiệm rửa giải urani nhựa cation dung dịch H2SO457 Bảng 3.15: Kết thí nghiệm rửa giải urani nhựa cation dung dịch NaCl58 Bảng 3.16: Kết thí nghiệm rửa giải neodim nhựa cation dung dịch H2SO4 60 Bảng3.17: Kết thí nghiệm rửa giải neodim nhựa cation dung dịch H2SO4 61 Bảng 3.18: Kết thí nghiệm tách urani neodim cột anion 62 Bảng 3.19: Kết thí nghiệm tách urani nước thải trình thủy luyện cột anion 64 Bảng 3.20: Kết thí nghiệm rửa cột anion sau hấp phụ urani 66 Bảng 3.21: Kết thí nghiệm hấp phụ urani, neodim cột cation 68 Bảng 3.22: Số liệu kết tủa oxalat để tận thu đất 70 DANH MỤC HÌNH Hình 1.1: Bản đồ phân bố mỏ đất Việt Nam Hình 1.2: Sơ đồ quy trình thủy luyện tinh quặng đất axit H2SO4 Hình 1.3: Sơ đồ quy trình thủy luyện quặng xenotim monazit phương pháp kiềm 10 Hình 1.4: Sự thay đổi oxi hóa – khử urani 14 Hình 1.5: Đồ thị phân bố dạng tồn U(VI) dung dịch theo pH 15 Hình 2.1: Sơ đồ quy trình thủy luyện quặng đất bastneazite RTTC 24 Hình 3.1: Đồ thị ảnh hưởng nồng độ H+ đến khả hấp phụ urani nhựa anion 35 Hình 3.2: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc Q vào nồng độ H+ 36 Hình 3.3 Đồ thị biểu diễn ảnh hưởng nồng độ H+ tới tải trọng hấp phụ neodim nhựa cation 38 Hình 3.4: Đồ thị ảnh hưởng thời gian đến trình hấp phụ urani nhựa anion 39 Hình 3.5: Đồ thị ảnh hưởng thời gian đến trình hấp phụ urani nhựa cation 41 Hình 3.6: Đồ thị ảnh hưởng thời gian đến trình hấp phụ neodim nhựa cation 42 Hình 3.7: Đồ thị biểu diễn ảnh hưởng nồng độ Na2SO4 đến tải trọng hấp phụ urani nhựa anion 44 Hình 3.8: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc Q vào Ce urani nhựa anion 45 Hình 3.9 Đồ thị biểu diễn phụ thuộc 1/Q vào 1/Ce hấp phụ urani nhựa anion 46 Hình 3.10: Đồ thị phụ thuộc Ln Q vào Ln Ce hấp phụ urani nhựa anion 47 Hình 3.11:Đồ thị biểu diễn phụ thuộc Q vào Ce urani nhựa cation 48 Hình 3.12: Đồ thị phụ thuộc 1/Q vào 1/Ce hấp phụ urani nhựa cation 49 Hình 3.13: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc LnQ vào LnCe hấp phụ urani nhựa cation 49 Hình 3.14: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc Q vào Ce hấp phụ neodim nhựa cation 50 Hình 3.15: Đồ thị phụ thuộc 1/Q vào 1/Ce hấp phụ neodim nhựa cation51 Hình 3.16: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc LnQ vào LnCe hấp phụ neodim nhựa cation 52 Hình 3.17: Đồ thị so sánh khả rửa giải urani dung dịch muối với nước cất 54 Hình 3.18: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc hiệu suất rửa giải urani vào nồng độ NaCl 55 Hình 3.19: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc hiệu suất rửa giải urani vào nồng độ H2SO4 56 Hình 3.20: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc hiệu suất rửa giải urani vào nồng độ H2SO4 58 Hình 3.21: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc hiệu suất rửa giải urani vào nồng độ NaCl 59 Hình 3.22: Đồ thị biểu diễn phụ thuộc hiệu suất rửa giải neodim vào nồng độ H2SO4 60 Hình 3.23: Đồ thị liên hệ hiệu suất rửa giải neodim nồng độ NaCl 61 Hình 3.24: Đồ thị đường cong ló urani cột anion 63 Hình 3.25: Đồ thị nồng độ Nd thời điểm lấy mẫu sau hấp phụ khác 64 Hình 3.27: Đồi thị đường cong ló urani cột anion 65 Hình.28: Đồ thị thay đổi nồng độ Nd, Ca, Mn nước thải sau hấp phụ cột theo thời gian 66 Hình 3.28: Đồ thị nồng độ urani 30ml thể tích dung dịch rửa giải 67 Hình 3.28: Đồ thị thay đổi nồng độ urani dung dịch sau hấp phụ 69 Hình 3.29: Đồ thị thay đổi nồng độ neodim dung dịch sau hấp phụ 69 STT Mẫu thể tích số 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 24,5 25,5 27,5 29,5 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 Thể tích dung dịch chạy qua cột (l) 2,45 2,55 2,75 2,95 3,1 3,2 3,3 3,4 3,5 3,6 3,7 3,8 3,9 4,1 4,2 4,3 4,4 CNd (mg/l) CU (mg/l) 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 1432 0,5 0,6 1,5 1,5 0,9 1,5 1,6 1,7 20 30 39 40 45,1 45,1 Hình 3.24: Đồ thị đường cong ló urani cột anion 63 Hình 3.25: Đồ thị biểu diễn nồng độ Nd thời điểm lấy mẫu sau hấp phụ khác Như vậy, cột anion tách hoàn toàn urani khỏi dung dịch hỗn hợp, từ thu neodim Với thời gian lưu 3,7 phút, nồng độ urani neodim ban đầu tương ứng 45,1mg/l 1432g/l, 5g nhựa tách loại hồn tồn urani 1,7l dung dịch Áp dụng với điều kiện mẫu thật ta có kết thí nghiệm sau: Bảng 3.19: Kết thí nghiệm tách urani nước thải trình thủy luyện cột anion STT 10 Mẫu thể tích số 13 25 29 30 34 Thể tích dung dịch chạy qua cột (l) Nd (mg/l) 80 68 80,1 81,1 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 0,1 0,2 0,3 0,8 0,9 1,3 2,5 2,9 3,4 64 U (mg/l) 22,4 0 0 0 0 0,1 0,1 Ca (mg/l) 297,9 286,5 303,1 312,5 296,9 300 300 300 300 300 300 Mn (mg/l) 1831,8 1753,8 1909,9 1886,3 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 STT 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 Mẫu thể tích số 35 40 41,3 42,3 43,3 44,3 48,3 49,3 50,3 51,3 52,3 53,3 54,3 55,3 56,3 57,3 Thể tích dung dịch chạy qua cột (l) 3,5 4,13 4,23 4,33 4,43 4,83 4,93 5,03 5,13 5,23 5,33 5,43 5,53 5,63 5,73 Nd (mg/l) 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 80,3 U (mg/l) 0,2 0,9 1,1 1,1 1,1 1,2 1,9 2,4 10 15 19 20 22 22,4 Hình 3.27: Đồi thị đường cong ló urani cột anion 65 Ca (mg/l) 300 300 300 300 300 300 300 300 300 300 300 300 300 300 300 300 Mn (mg/l) 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 1858,6 Hình 3.28: Đồ thị thay đổi nồng độ Nd, Ca, Mn nước thải sau hấp phụ cột theo thời gian Như vậy, giống với trường hợp chạy thử dung dịch hỗn hợp urani neodim, cột anion hấp phụ chọn lọc urani nước thải.Với điều kiện thực tế trên, cột 5g nhựa hấp phụ tới 117mg urani.Tuy nhiên, thể tích dung dịch nước thải xử lý đạt khoảng 2,9l Các nguyên tố đất Ca, Mn không bị hấp phụ cột Và trở thành dịng thải khơng chứa tác nhân phóng xạ thơng thường.Việc loại bỏ urani giảm tải cho trình xử lý bùn thải sau xử lý nước thải trình thủy luyện Urani thu từ trình rửa giải có độ cao, hồn tồn làm ngun liệu để sản xuất nhiên liệu hạt nhân Với kết thí nghiệm nghiên cứu rửa giải, NaCl 0,3M sử dụng để rửa giải cột anion sau hấp phụ urani nước thải Các kết đưa bảng 3.20 Bảng 3.20: Kết thí nghiệm rửa cột anion sau hấp phụ urani Thể tích dung dịch rửa giải Nồng độ urani 30ml dung STT (ml) dịch rửa giải (mg/l) 30 26.8 60 662 90 1017 66 Thể tích dung dịch rửa giải Nồng độ urani 30ml dung (ml) dịch rửa giải (mg/l) 120 762 150 477 180 319 210 206 240 194 270 84 10 300 50 11 330 20 12 360 10 13 390 STT Tổng lượng urani rửa giải (mg) 114 Hình 3.28: Đồ thị nồng độ urani 30ml thể tích dung dịch rửa giải Như vậy, với 390ml NaCl 0,3M ta rửa giải gần hoàn toàn urani hấp phụ cột 3.6.2 Nghiên cứu tách thu hồi urani, đất cột cation Vì nồng độ tác nhân cation mẫu dung dịch hấp phụ cao nên mẫu thể tích dung dịch sau hấp phụ 30ml lấy Sự thay đổi nồng độ đất 67 hiếm, urani nguyên tố tạp dung dịch sau hấp phụ cột cho ta thấy khả tách thu hồi nguyên tố xạ sử dụng cột nhựa cation Các kết thu cho thấy: dù có tải trọng hấp phụ cao cột cation khó sử dụng để tách thu hồi urani, đất nước thải trình thủy luyện Các kết nghiên cứu urani bị hấp phụ cạnh tranh nguyên tố đất hiếm, đồng thời lượng Mn cao nước thải làm cho sản dung dịch nước thải sau hấp phụ có thành phần phức tạp bao gồm Mn, Ca, U, đất Có thể sử dụng biện pháp sắc kí để thu hồi phần kim loại nặng, urani đất riêng rẽ không phù hợp với điều kiện vận hành thực tế xử lý nước thải: sản phẩm thu có giá thành rẻ mà điều kiện vận hành phức tạp, đắt đỏ Kết thí nghiệm trình bày bảng 3.21 mang ý nghĩa tham khảo cho nghiên cứu sau này: Bảng 3.21: Kết thí nghiệm hấp phụ urani, neodim cột cation Nồng độ urani Nồng độ sau hấp neodim sau phụ(mg/l) hấp phụ (mg/l) 54,2 1639,1 30 0,2 60 0,2 150 0,5 4,1 240 2,5 96,4 12 360 4,4 127,6 14 420 17 160 16 480 38 247,4 18 540 54 900 10 20 600 75,4 1363 11 22 660 71,4 1507,3 12 25 750 62,8 1443,2 Mẫu thể tích Thể tích dung dịch số chạy qua cột (ml) Stt 68 Nồng độ urani Nồng độ sau hấp neodim sau phụ(mg/l) hấp phụ (mg/l) 870 59,2 1525,5 960 54,2 1512,5 Mẫu thể tích Thể tích dung dịch số chạy qua cột (ml) 13 29 14 32 Stt Hình 3.28: Đồ thị thay đổi nồng độ urani dung dịch sau hấp phụ Hình 3.29: Đồ thị thay đổi nồng độ neodim dung dịch sau hấp phụ 69 3.7 Nghiên cứu thu hồi nguyên tố đất nƣớc thải trình thủy luyện phƣơng pháp kết tủa oxalat Phương pháp kết tủa oxalat phương pháp tối ưu để thu hồi đất trình thủy luyện Phương pháp kết tủa oxalat dễ tiến hành, độ sản phẩm oxalat đất thu cao ô nhiễm thứ cấp axit oxalic dư trình kết tủa dễ dàng xử lý phương pháp oxi hóa thơng thường Thí nghiệm nghiên cứu thu hồi nguyên tố đất sử dụng dung dịch axit oxalic 1M (tương đương 90g/l) điều kiện nhiệt độ phịng Kết thí nghiệm cho ta thấy ảnh hưởng thể tích axit oxalic 1M thêm vào tới hiệu suất kết tủa thu hồi đất Với mẻ thí nghiệm 800ml nước thải, kết thí nghiệm thu hồi đất mô tả bảng 3.22: Bảng 3.22: Số liệu kết tủa oxalat để tận thu đất V Oxalic 90g/l Tỷ lệ đương lượng C LN Hiệu suất C Mn C Ca (ml) Oxalic/Ln (%) (mg/l) thu hồi (%) (mg/l) (mg/l) 0 1722,5 393,09 101,4 10 66,67 1053,2 38,86 388,50 100,5 12 80 846 50,89 388,25 100,1 14 93,33 697 59,54 387,10 99,6 15 100 593,5 65,54 384,30 99,7 16 106,67 575,2 66,61 385,20 99,4 23 153,33 177,5 89,7 383,60 98,5 30 200 39,2 97,72 377,90 97,9 Giá trị tỷ lệ đương lượng axit oxalic/ đất tính theo phản ứng: Ln2(SO4)3 + 3H2C2O4 ⇌ Ln2(C2O4)3↓ + H2SO4 70 Như vậy, với tỷ lệ mol H2C2O4/ Ln3+ = 3/2 tỷ lệ đương lượng mol axit oxalic đất 1:1 hay 100% Hình 3.30: Đồ thị liên hệ hiệu suất thu hồi đất lượng axit oxalic sử dụng Hình 3.31: Đồ thị liên hệ nồng độ Mn Ca dung dịch thể tích axit oxalic thêm vào Đồ thị hình 3.30 cho thấy: sử dụng axit oxalic tỷ lệ đương lượng 1:1 so với đất hiếm, hiệu suất thu hồi đất đạt 65%, tạp chất gồm Mn Ca không bị kết tủa Ln2(C2O4)3 mà giảm nồng độ pha loãng Khi lượng axit oxalic sử dụng gấp lần tính theo tỷ lệ đương lượng, đất dung dịch kết tủa 97% So với phương pháp hấp phụ trao đổi ion, phương pháp kết tủa oxalat đơn giản tiết kiệm chi phí đồng thời đất tận 71 thu dạng Ln2(C2O4)3 có tạp chất Điều kiện kết tủa oxalat tối ưu sử dụng lượng axit oxalic thêm vào chiếm 200% đương lượng so với đất 72 KẾT LUẬN Nhựa anion DOWEX A550 có khả hấp phụ mạnh urani nước thải trình thủy luyện đất Ở điều kiện hấp phụ tối ưu: pH = 2, thời gian đạt cân hấp phụ giờ, nhựa DOWEX A550 có tải trọng hấp phụ urani cực đại lên tới 65,5mg/g Quá trình rửa giải dung dịch NaCl 0,3M cho hiệu suất rửa giải urani nhựa lên tới 90% Nhựa DOWEX A550 không hấp phụ cation kim loại nặng đất nên có khả tách thu hồi urani từ dung dịch nước thải trình thủy luyện, từ xử lý triệt để vấn đề nhiễm urani từ q trình thủy luyện quặng đất góp phần cung cấp urani nguyên liệu cho dự án điện hạt nhân sau Nhựa cation DOWEX C650 có khả hấp phụ mạnh urani đất hiếm, vùng pH = - 4, nhựa DOWEX C650 có khả hấp phụ urani đất tốt với tải trọng hấp phụ urani đất 66,7mg/g 200mg/g Tuy nhiên DOWEX C650 không khả dụng với việc tách thu hồi urani đất từ nước thải trình thủy luyện quặng đất Việt Nam độ chọn lọc hấp phụ không cao thành phần dung dịch nước thải trình thủy luyện đất phức tạp Ta sử dụng DOWEX C650 để xử lý urani dạng vết nước sinh hoạt nước rỉ từ bể chứa bã quặng Khi sử dụng biện pháp kết tủa oxalat để tận thu đất hiếm, đất nước thải q trình thủy luyện thu hồi triệt để với độ cao Đây phương pháp kinh tế khả thi với đối tượng nước thải trình thủy luyện đất Với tỷ lệ axit oxalic/Ln = 3/1, tức axit oxalic dùng gấp đôi theo phản ứng : với đất hiếm, hiệu suất thu hồi đất đạt 97,7% với hàm lượng tạp chất thấp 73 TÀI LIỆU THAM KHẢO TIẾNG VIỆT Nguyễn Thành Anh (2014), Thu hồi đất từ bã thải tuyển quặng đồng Sin Quyền ứng dụng làm phân bón cho chè số loại rau Đà Lạt, Lâm Đồng, Luận án Tiến sĩ Hóa học, Viện Hóa học, Viện Hàn lâm khoa học công nghệ Việt Nam, Hà Nội Đỗ Kim Chung, Phạm Thu Nga, Lưu Minh Đại (1981), “Làm giàu phân tích nguyên tố Uran, Thori, đất hiếm”, Tạp chí Hóa học, 19 (4), tr 30 – 33 Đỗ Kim Chung(1994),Chế tạo oxit Neodym oxit Prazeodym độ cao phương pháp sắc kí, Báo cáo tổng kết đề tài Chương trình KC05, Hà Nội Lưu Minh Đại (1993), “Tách Y khỏi Tb Er phương pháp trao đổi ion nhựa Wolfatit KPS - 200 với chất tạo phức NTA”, Tạp chí Hóa học, 31 (3), tr.29 - 33 Nguyễn Văn Hạnh (1991), Tuyển quặng đất Đông Pao qui mô bán công nghiệp, Báo cáo tổng kết đề tài Chương trình 24C, Hà Nội Bùi Tất Hợp, Trịnh Đình Huấn, Tổng quan đất Việt Nam, Liên đoàn địa chất xạ hiếm, Hà Nội Thân Văn Liên (2004), Thủy luyện urani, NXB ĐHQGHN, Hà Nội Hồng Nhâm (2005), Hóa học vơ tập 3, NXB Giáo dục, Hà Nội Phạm Minh Sơn, Đặng Vũ Minh, Lưu Minh Đại (1991), Nghiên cứu thành phần vật chất, qui trình tuyển thủy luyện quặng đất Yên Phú, Báo cáo tổng kết đề tài Chương trình 24C, Hà Nội 10 Lê Bá Thuận (2003), Nghiên cứu công nghệ xử lý tinh quặng đất Yên Phú phương pháp kiềm phân chia số nguyên tố đất nặng chủ yếu từ tổng đất Yên Phú phương pháp chiết, Viện Công nghệ xạ hiếm, Hà Nội 74 11 Lê Bá Thuận (2007), Xử lý chế biến quặng đất Việt Nam, Báo cáo tổng kết kết thực đề tài hợp tác KHCN theo nghị định thư Việt Nam Hàn Quốc, Viện công nghệ xạ hiếm, Hà Nội 12 Lê Bá Thuận (2009), Điều chế ứng dụng hợp chất xeri từ basneszit Đông Pao Việt Nam, Viện Công nghệ xạ hiếm, Hà nội 13 Nguyễn Trọng Uyển (1990), “Nghiên cứu thu hồi tổng oxit đất từ quặng monazit Việt Nam phương pháp kiềm”, Tạp chí Hóa học, 28(3), tr.21 - 23 TIẾNG ANH 14 Amaral J C B S, Morais C A (2010), “Thorium and uranium extraction from rare earth elements in monazite sulfuric acid liquor through solvent extraction”, Minerals Engineering, 23, pp 498 - 503 15 Barakat M A (2011), "New trends in removing heavy metals from industrial wastewater", Arabian Journal of Chemistry, 4(4), pp.361 - 377 16 Černá M (1995), "Use of solvent extraction for the removal of heavy metals from liquid wastes", Environmental Monitoring and Assessment, 34(2), pp.151 - 162 17 Chi Ru’an, Xu Jingming, He Peijiong, Zhu Yongjun (1995), Recovering RE from leaching liquor rare earth ore by extraction, Transactions of NFsoc, 5, No4 Institute of Nuclear Energy Technology, Tsinghua University, Beijing 18 Chu Xuan Anh, Tran Hong Con, Pham Kha Hien (1984), Quick separation and analysis of small amount of REE in Vietnamese REore, The Proceedings of Scientific Workshop on Analysis, Hanoi 19 Hennig.C, Schmeide.K, Brendler.V, Moll.H, Tsushima.S, Scheinost.C.A, (2007), The Structure of Uranyl Sulfate in Aqueous Solution Monodentate Versus Bidentate Coordination, Institute of Radiochemistry, Germany 75 20 Khalili F., G Al-Banna (2015), "Adsorption of uranium(VI) and thorium(IV) by insolubilized humic acid from Ajloun soil – Jordan", Journal of Environmental Radioactivity, 146, pp.16 - 26 21 Noubactep C., G Meinrath, P Dietrich and B Merkel (2003), "Mitigating Uranium in Groundwater: Prospects and Limitations", Environmental Science & Technology, 37(18), pp.4304 - 4308 22 Noubactep C., A Schöner and G Meinrath (2006), "Mechanism of uranium removal from the aqueous solution by elemental iron", Journal of Hazardous Materials, 132(2–3), pp.202 - 212 23 Renata D Abreu, Calos A Morais (2010), “ Purification of rare earth from monazite sulphuric acid leach liquor and the production of high-purity ceric oxide” Minerals Engineering, 23, pp 536 - 540 24 Saini A S., J S Melo (2015), "Biosorption of uranium by human black hair", Journal of Environmental Radioactivity, 142, pp.29 - 35 25 Sani R K., B M Peyton, J E Amonette and G G Geesey (2004), "Reduction of uranium(VI) under sulfate-reducing conditions in the presence of Fe(III)-(hydr)oxides1", Geochimica et Cosmochimica Acta, 68(12), pp.2639 - 2648 26 Sharrad C A., D M Whittaker (2015), "The use of organic extractants in solvent extraction processes in the partitioning of spent nuclear fuels", in Reprocessing and Recycling of Spent Nuclear Fuel(Issue) 153 - 189 27 Tran Hong Con (1984), Pure lanthanium separation by extraction – chromatography using DEHP acid as a extragent, 1th National Conference on REE, HaNoi 28 Wang F., L Tan, Q Liu, R Li, Z Li, H Zhang, S Hu, L Liu and J Wang (2015), "Biosorption characteristics of Uranium (VI) from aqueous solution by pollen pini", Journal of Environmental Radioactivity, 150, pp.93 - 98 76 29 Hou X, Jones B T (2000), Inductively Coupled Plasma/Optical Emission Spectrometry, Encycopedia of Analytical Chemistry, Wake Forest University, America 30 Santos F N, Silva I.S, Gomide R.G, Oliveira L.C (2013), Evaluation of the rare earth impurities determinnation in Gd2O3 matrix by ICP - OES, International Nuclear Atlantic Conference, Brazil 77 ... văn ? ?Nghiên cứu điều kiện tách thu hồi số nguyên tố xạ từ nƣớc thải trình thủy luyện quặng đất Việt Nam? ?? Với Mẫu nước thải trình thủy luyện nghiên cứu lấy từ trình kết tủa sunfat kép đất từ quặng. .. VĂN PHÚ NGHIÊN CỨU ĐIỀU KIỆN TÁCH VÀ THU HỒI MỘT SỐ NGUYÊN TỐ HIẾM XẠ TỪ NƯỚC THẢI CỦA QUÁ TRÌNH THỦY LUYỆN ĐẤT HIẾM VIỆT NAM LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Chuyên Ngành: Hóa Mơi trường Mã số: 60440120... trình thủy luyện quặng đất Việt Nam. Đối tượng nghiên cứu sử dụng cho nghiên cứu mẫu nước thải trình thủy luyện quặng đất bastneazite Đông Pao trung tâm Nghiên cứu chuyển giao công nghệ đất – Viện