Xác định độ giàu của nhiên liệu uran nghèo và uran được làmgiàu thấp bằng phương pháp phổ gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội - 2015 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA Chuyên ngành: Vật lí hạt nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN : PGS.TS BÙI VĂN LOÁT Hà Nội - 2015 LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, thầy cô giáo Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội cán Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em q trình học tập, nghiên cứu hồn thành luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lịng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hồn thành luận văn Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014 Học viên Phạm Thị Nghĩa MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trƣng Urani 1.2 Nhiên liêụ uran đƣơ ̣c làm giàu uran nghèo Error! Bookmark not defined 1.2.1 Quá trình làm giàu Urani Error! Bookmark not defined 1.2.2.Urani nghèo Error! Bookmark not defined 1.3 Các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân UraniError! Bookmark not defined 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu Error! Bookmark not defined 1.3.2 Phương pháp phân tích khơng phá hủy mẫu (NDA)Error! Bookmark not defined 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn trongError! Bookmark not defined CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM .Error! Bookmark not defined 2.1 Xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt đô ̣ các đồ ng vi Uran Error! Bookmark not defined ̣ 2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phƣơng pháp phổ gamma.Error! Bookmark not defi 2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma.Error! Bookmark not defi 2.2.2 Mẫu phân tích và thiế t bi ̣ đo phổ gamma của nhiên liê ̣u hạt nhân.Error! Bookmark not de 2.3 Phƣơng pháp chuẩ n nô ̣i xác đinh ̣ tỷ số hoa ̣t đô ̣.Error! Bookmark not defined 2.3.1 Phương pháp chuẩ n nội hiê ̣u suấ t ghi xác đinh ̣ tỷ số hoạt độ.Error! Bookmark not defined 2.3.2 Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiê ̣u suấ t ghi của Detector Planar Error! Bookmark not defined 2.4 Một số hiê ̣u chỉnh nâng cao độ chính xác kế t quả đo.Error! Bookmark not defined Hiệu chỉnh chồng chập xung Error! Bookmark not defined CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ Error! Bookmark not defined 3.1 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu Urani mẫu làm giàu cao dƣạ vào tính chấ t của hiêụ suấ t ghi Planar Error! Bookmark not defined 3.2 Đánh giá sai số kết thực nghiệm Error! Bookmark not defined TÀI LIỆU THAM KHẢO DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất phát xạ ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích khơng phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tương tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Chuỗi phân rã Hình 1.2: Chuỗi phân rã 238 235 U - 206Pb U - 207Pb Hình 2.1 Sơ đờ ̣ phở kế gamma Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi detectorHPGep planar phụ thuộc vào lượng Hình 3.1: Đồ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 53,20 keV; Hình 3.2: Đờ thị mơ tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khố i lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 58,57 keV Hình 3.3: Đờ thị mơ tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 63,29 keV Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo 106921 giây Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phở gamma của gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo 79932 s Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 206 Pb U - 207Pb Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ Bảng 3.1 Kế t quả xử lý phổ U 36 với khố i lượng mẫu khác Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác Bảng 3.3 Kế t quả tính toán ̣ số K0 vạch gamma Bảng 3.4 Kết xác định hàm lượng urani mẫu U4.46 Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phở gamma của gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo 79932 s MỞ ĐẦU Nước ta tiế n hành chuẩ n bi ̣cơ sở vâ ̣t chấ t và nhân lực để xây dựng nhà máy điện hạt nhân ở Ninh Thuận Nhiên liê ̣u uran đươ ̣c làm giàu nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân Để có thể sử du ̣ng có hiê ̣u quả , an toàn nhà máy điện hạt nhân tất kiến thức liên quan tới sở vật chất , cũng hoa ̣t đô ̣ng của lò phản ứng cầ n phải đươ ̣c chuẩ n bi ̣, kỹ lưỡng , nhấ t yế u tố người Một mục tiêu quan trọng việc phát triển lượng hạt nhân ở quốc gia việc phát triển cơng nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập trung vào việc đánh giá đặc trưng nhiên liệu hạt nhân , xa nữa là quá trình làm giàu nhiên liệu Urani loại nhiên liệu quan trọng lĩnh vực lượng hạt nhân Các thông tin đầy đủ loại vật liệu thực cần thiết Các số liệu thành phần, hàm lượng đồng vị, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có ý nghĩa quan trọng q trình sử dụng cũng cơng tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân Để xác định đặc trưng nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác sử dụng phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải lượng cao Mỗi phương pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại Phương pháp xác định đặc trưng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm khơng q phức tạp,, nhiên địi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu phức tạp tinh tế Luận văn với đề tài: “Xác định số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma” Mục tiêu luận văn: Về mă ̣t lý thuyế t tim ̀ hiể u các đă ̣c trưng của nhiên liê ̣u uran và phương pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suấ t ghi Về thực nghiê ̣m tim ̀ hiể u ưu viê ̣t của phươn g pháp chuẩ n n ội hiệu suất ghi, áp dụng đánh giá đô ̣ giàu của nhiên liê ̣u uran có đô ̣ giàu thấ p Bố cục luâ ̣n văn, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau: Chương trình bày tổng quan đặc trưng nhiên liệu hạt nhân phương pháp phân tích urani Chương trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma kết hợp với kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối Chương trình bày kết xác định độ giàu mẫu nhiên liệu uran đươ ̣c làm giàu cao dựa vào đă ̣c trưng hiê ̣u suấ t ghi của detector Planar không đổ i vùng lươ ̣ng từ 20 keV đế n 100 keV và phương pháp chuẩ n nô ̣i hiê ̣u suất ghi CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trƣng Urani Dựa sở sử dụng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua q trình chuyển hóa thu điện phục vụ cho nhu cầu người Trong nguyên tố hóa học, khơng phải đồng vị nặng cũng sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có ngun tố nặng lại khơng có chế phân hạch tự phát ngược lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lượng lượng lớn, hàm lượng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao địi hỏi công nghệ phức tạp Urani Thori hai nguyên tố phóng xạ quan tâm cách đặc biệt Hai nguyên tố loại nhiên liệu quan trọng ngành công nghiệp lượng hạt nhân Tuy nhiên, hiện Urani lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ người Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích ngun tố urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác nhiên liệu hạt nhân Đặc điểm hóa học, Urani nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa khơng khí tạo thành lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số ngun tử 92 bảng tuần hồn, kí hiệu U Hiện người ta phát hiện 23 đồng vị Urani khác, phổ biến đồng vị 238U 235U Tất đồng vị urani khơng bền có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có đồng vị là: 234 U (0.0055% ); 235 U (0.720% ) 238 U ( 99.2745%) Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % đất, đá nước Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238 U khoảng 4.47 tỉ năm 235 U 704 triệu năm, sử dụng để xác định tuổi Trái Đất Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân 235 U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238U phân hạch nơtron nhanh, chuyển TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học [1] Quốc Gia Hà Nội - 2005 PGS.TS Ngô Quang Huy, Cơ sở vật lý hạt nhân – NXB Khoa học Kỹ [2] thuật Hà Nội (2006) Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội - [3] 2009 TS Cao Đình Thanh, Nhiên liệu hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự [4] nhiên, ĐHQGHN Tập giảng nhiên liệu hạt nhân- Lưu hành nội Tài liệu tiếng Anh A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, [5] Rom Journ Phys, Vol 53, No 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008 [6] B.V.Loat, L.T.Anh, Ng.V.Quan, Ng.C.Tam,“The measurement of uranium enrichment by using X - rays and gamma rays below 100keV”, VNU Journal of Science, Mathematics- Physics,Vol 28, No (2012) 77-8 [7] Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan An, Nguyen Van Bay, Nguyen Cong Tam, “Enrichment determination of low – enriched uranium material by gamma spectroscopic method ”, to be published [8] C.T Nguyen, J Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration”, Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187 [9] Delynn Clark, “U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, 1996 [10] Haluk YÜcel, “The applicability of MGA method for depleted and natural uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation and Isotopies 65 (2007) 1269-1280 [11] H Yucel, H.Dikmen, “Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluresence X-ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region”, Talanta 78 (2009) pp 410-417 [12] Kwang – June park, Junee- Sik Ju, “Determination of burn up and Pu /U ratio of PỬ Spent fuel by gamma –Ray Spectrometry” Nuclear Engineering and Technology, Vol 41 No 10, December 2009, T 1307-1314 [13] M.H Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy, “Non destructive assay for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of Nuclear and Radiation Physics, Vol.4 No.2, 2009, pp 65-73 [14] Thomas E Sampson, Thomas A Kelley,Duc T Vo “Application Guide to gamma Ray isotopic analysis using the FRAM sofltware” Los Alamos National Laboratory, Repeort LA-14018 (September 2003) ... HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA Chuyên ngành: Vật lí hạt nguyên... 2.1 Xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt đô ̣ các đồ ng vi Uran Error! Bookmark not defined ̣ 2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phƣơng pháp phổ gamma. Error!... Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất