Xử lý bằng cách trao đổi Bent-Na với NH4Ơ sau đó chuyển thành Bent-H dưới tác dụng của nhiệt độ.... Xác định độ axit của các mẫu xúc tá c ....[r]
(1)B Ộ G I Á O D Ụ C V À Đ À O T Ạ O Đ Ạ I H Ọ C Q U Ố C G I A H À N Ộ I
T R Ư Ờ N G Đ Ạ I H Ọ C K H O A H Ọ C T ự N H I Ê N
NGUYỄN VĂN BÌNH
HOẠT I IM I XĨIC TÀC CUA B E N T O lW r T H U M H Ả I ĐÃ BIÍỢC B IÊ N l í M I TRONG
PH Ả N ỦNG CHUYỂN HOÁ MỘT SỐ H Ọ P C H Ấ T l l f ' l CO
Q i u y è n n g n h : H o Hữu c Mã số : 01.04.02
LUẬN ÁN T IẾ N S ỉ H O HC ô ã
: ') C >jf \ r H À N Ọ I I
li:' Nr T'M/V-XN K V
-Người hướng dản khoa học :
GS.TS NGỎ THỊ THUẬN PGS.PTS HOA HỬU THU
(2)M Ụ C LỤ C■ ■
Trang
MỞ Đ Ầ U 1
CHƯ ƠNG 1, TỔ N G Q U A N 3
1.1 Thành phần cấu trúc khoáng sét tự n h ié n 3
1.1.1 Thành phần khoáng sét tự n h iê n
1.1.2 Cấu trúc khoáng s é t
1.2 Sự thay ion tích điện mạng lưới sét 7
1 S ự th a y t h ế i o n t r o n g tứ d i ệ n 7
1.2.2 Sự thay ion ưong bát d iệ n
1 S ự tíc h đ iệ n t r o n g c c l o i k h o n g s é t 8
1.3 Giới thiệu B en to n it 10
1.3.1 Thành phần hoá học B en t 10
1.3.2 Cấu trúc M ont 10
1.4 Các khả biến tính B e n to n it 13
1.4.1 Biến đnh giữ ngun cấu trúc lófp nhơm silicat 13
1.4.2 Chống lớp nhôm silicat polioxocation 16
1.4.3 Biến tính làm biến đổi cấu trúc lớp n h ô m silic at 24
1.5 Hoạt tính xúc tác B en ton ỉt 25
(3)CHƯƠNG ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN c ứ u 40
2.1 Nguyên liệu hoá ch ấ t 40
2.2 Phương pháp xử lý B entonit 40
2.2.1 Xử lý Bentonit axit vô HC1 40
2.2.2 Xử lý cách trao đổi Bent-Na với NH4Ơ sau chuyển thành Bent-H tác dụng nhiệt độ 41
2 B iế n tín h B e n t o n it b ằ n g c c c a ũ o n k i m lo i đ a h o t r ị 1 2 X l ý b ẳ n e p o l i o x o c a t i o n k i m l o i v p o l i o x o c a t i o n h ỗ n h ợ p kim loại kiểu ion K eg g in 42
2.3 Các phương pháp xác định tín h ch ất đặc trư n g m ẫu xúc tác thu 44
2 T h n h p h ầ n h o h ọ c 4 2.3.2 Xác định độ axit mẫu xúc tá c 44
2 C c p h n g p h p p h â n t íc h c ấ u tr ú c c c m ẫ u x ú c t c 6 2.4 Đ ánh giá hoạt tính xúc tác bent xử lí tro n g phản ứng etyl hoá tolu en 50
2 Đ n h g iá h o t tín h c ủ a c c x ú c t c B e n t - k im l o i o n g p h ả n ứng etyl hoá toluen pha lỏ n g 51
(4)CHƯƠNG 3. KỂT QUẢ VÀ TH ẢO L U Ậ N 57
3.1 Thành phần hoá h ọ c 57
3.2 Tính axit xúc tác rán 63
3.3 Các kết nghiên cứu cấu trúc xúc tác phương
pháp vật l í 66 3.3.1 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X -ray) 66 3.3.2 Các kết nghiên cứu phổ hồng ngoại (IR ) 71 3 C c k ế t q u ả n g h i ê n c ứ u b ằ n g p h n g p h p p h â n t íc h n h i ệ t v i
s a i 77 3 C c k ế t q u ả n g h i ê n c ứ u b ằ n g k ín h h i ể n v i đ i ệ n tử q u é t ( S E M ) 1 3.4 H oạt tính xúc tá c B en to n it kim loại tro n g p h ản ứng
etyl hoá toluen p h a lỏ n g 83 3.4.1 Ảnh hưởng nhiệt độ đến độ chuyển h o 83 3.4.2 Ảnh hưởng thời gian phản ứng lên độ chuyển h o 86 3.4.3 Ảnh hưởng lượng xúc tác đến độ chuyển hoá phản
ứng 88 3 V a i trò c ủ a c c c a t i o n k i m l o i v c c h x l í B e n t o n i t t r o n g
phản ứng etyl hoá to lu en 90 3.4.5 Sự phân bố sản phẩm etyl hoá toluen yếu tố ảnh
h n g đ ế n s ự p h â n b ố s ả n p h ẩ m 2 3.5 Hoạt tính xúc tác Bentonit chống phản ứng etyl
(5)