Xác định độ giàu của nhiên liệu uran nghèo và uran được làmgiàu thấp bằng phương pháp phổ gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội - 2015 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA Chuyên ngành: Vật lí hạt nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN : PGS.TS BÙI VĂN LOÁT Hà Nội - 2015 LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, thầy cô giáo Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội cán Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em q trình học tập, nghiên cứu hồn thành luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lịng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hồn thành luận văn Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014 Học viên Phạm Thị Nghĩa MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH .3 1.1 Một số đặc trƣng Urani Nhi n i u uran đƣ c gi u v uran ngh 10 1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 10 1.2.2.Urani nghèo 11 1.3 Các phƣơng pháp phân tích nhi n i u hạt nhân Urani 12 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 12 1.3.2 Phương pháp phân tích khơng phá hủy mẫu (NDA) 14 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn 15 CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 17 Xác định độ gi u nhi n i u hạt nhân th ng ua t số h ạt độ đ ng vị Uran 17 Xác định t số h ạt độ ph ng the phƣơng pháp ph ga a .18 2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 18 2.2.2 ẫu phân tích thiết ị đo phổ gamma nhi n li u h t nhân .19 Phƣơng pháp chu n nội ác định t số h ạt độ 21 2.3.1 Phương pháp chuẩn n i hi u su t ghi xác định t s ho t đ 21 2.3.2 ác định t s ho t đ d a vào đ c trưng hi u su t ghi Detector Planar 22 2.4 t s hi u ch nh nâng cao đ xác kết qu đo 24 Hi u ch nh chồng chập xung 24 CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ .25 3.1 Xác định độ gi u đ ng vị tr ng nhi n i u Urani tr ng d av u gi u ca tính ch t hi u su t ghi P anar 25 3.2 Đánh giá sai số kết th c nghi m 36 TÀI LIỆU THAM KHẢO 38 DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất phát xạ ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tương tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 206 Pb Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235 207 Pb Hình 2.1 Sơ đ hệ ph UU- ế gamma Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi detectorHPGep planar phụ thuộc vào lượng Hình 3.1: Đ ứng với đỉnh lượng 53,20 Hình 3.2: Đ ứng với đỉnh lượng 58,57 Hình 3.3: Đ ứng với đỉnh lượng 63,29 Hình 3.4: Ph Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp ph gamma mẫu U4.46 H nh Ph gamma gam mẫu nhi n liệu uran nghèo đo 79932 s Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo DANH MỤC BẢNG BIỂU B ng 1.1: Chuỗi phân rã B ng 1.2: Chuỗi phân rã 238 U- 235 U- 206 Pb 207 Pb B ng 2.1: Các vạch ph sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ B ng 3.1 ết xử lý ph U 36 với hối lượng mẫu hác B ng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác B ng 3.3 ết t nh toán hệ số vạch gamma B ng 3.4 Kết xác định hàm lượng urani mẫu U4.46 Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp ph gamma mẫu U4.46 H nh Ph gamma gam mẫu nhi n liệu uran nghèo đo 79932 s Nư c ta tiến hành chu n b s nhà m y n hạt nhân nhiên li u cho lị phản ứng hạt nhân tồn nhà m y n hạt nhân tất c c iến thức liên quan t i s hoạt động lò phản ứng cần phải chu n b , yếu tố người Một m c tiêu quan trọng vi c phát tri n lượng hạt nhân quốc gia vi c phát tri n công ngh nhân, t p trung vào vi c đ nh gi qu tr nh làm giàu nhiên li u Urani loại nhiên li u quan trọng lĩnh vực lượng hạt nhân C c thông tin đầy đủ loại v t li u thực cần thiết Các số li u thành phần, hàm lượng c c đồng v , tạp chất hóa học, tuổi nhiên li u, có ý nghĩa quan trọng q trình sử d ng c ng cơng t c quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân Đ x c đ nh c c đ c trưng nhiên li u urani, có nhiều phương pháp khác sử d ng phân tích ph hủy mẫu, thường sử d ng khối phổ kế hấp th nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương ph p hông ph hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử d ng phổ kế gamma độ phân giải lượng cao Mỗi phương ph p có lợi m t hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào m c đích điều ki n nghiên cứu đ c m loại Phương ph p x c đ nh c c đ c trưng v t li u hạt nhân sử d ng phổ kế gamma bán dẫn ứng d ng phổ biến, v i ưu m không cần phá mẫu, quy trình thực nghi m khơng q phức tạp,, nhiên địi hỏi k phân tích xử lý số li u phức tạp tinh tế Lu n văn v i đề tài: “X c đ nh số đ c trưng nhiên li u hạt nhân theo phương ph p phổ kế gamma” M c tiêu lu n văn: Về m t lý thuyết t m hi u c c đ c trưng nhiên li u uran phương ph p x c đ nh độ giàu theo phương ph p phổ gamma suất ghi Về thực nghi m t m hi u ưu vi t phương ph p chu n nội hi u suất ghi, p d ng đ nh gi độ giàu nhiên li u uran c văn, phần m đầu, kết lu n, tài li u tham khảo ph l chia thành chương sau: Chương tr nh bày tổng quan c c đ c trưng nhiên li u hạt nhân c c phương ph p phân tích urani Chương tr nh bày phương ph p thực nghi m phân tích hàm lượng urani sử d ng phổ kế gamma kết hợp v i k thu t chu n sử d ng đường cong hi u suất ghi tương đối Chương tr nh bày ết x c đ nh độ giàu mẫu nhiên li u uran làm giàu cao dựa vào đ c trưng hi u suất ghi detector Planar v ng lượng từ eV đến suất ghi hông đổi eV phương ph p chu n nội hi u CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trƣng Urani Dựa s sử d ng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng v n ng, qua q trình chuy n hóa thu n ph c v cho nhu cầu người Trong ngun tố hóa học, khơng phải đồng v n ng c ng c th sử d ng đ làm nhiên li u hạt nhân Có ngun tố n ng lại hơng c chế phân hạch tự ph t ngược lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lượng lượng l n, hàm lượng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao địi hỏi cơng ngh phức tạp Urani Thori hai nguyên tố phóng xạ quan tâm cách đ c bi t Hai nguyên tố loại nhiên li u quan trọng ngành công nghi p lượng hạt nhân Tuy nhiên, hi n Urani lựa chọn nhiên li u hạt nhân lý tư ng đ ph c v người Vi c tìm hi u, nghiên cứu, phân tích nguyên tố urani điều cần thiết trình sử d Đ c m h a học, Urani ngun tố hơng hí tạo thành l 92 bảng tuần hoàn, í hi u U 23 đồng v Urani đồng v urani hông bền c là: đồng v tự nhiên v i nồng độ thấp 234 U (0.0055% ); 235 U (0.720% ) Về đ c m ph ng xạ, urani phân rã ch m ph t hạt anpha Chu 238 ỳ b n rã U sử d ng đ x c đ nh tuổi Tr i Đất Hi n tại, ứng d ng urani dựa tính chất hạt nhân 235 U đồng v nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238 U có th phân hạch nơtron nhanh, có th chuy n 238 29 Eᵧ (keV) Từ gi đồng v sau: Thay c c gi tr t thu sau: q = 235 Theo gi tr đ nh độ giàu theo phương ph p tr nh bày sai l ch so v i gi tr chu n 13% C sai h c l n gi đ nh h số K0 mắc phải sai số l n dựng đồ th mô tả suy giảm tốc độ đếm vào m thực nghi m Trên thực tế, yêu cầu hông th thực hi n V v y, thực nghi m độ giàu thường x c đ nh theo phương ph p chu n nội hi u suất ghi 3.2 Xác định độ gi u nhi n i u uran đƣ c gi u th p Mẫu U 4.46 dạng viên nhiên li u hạt nhân làm giàu, dạng hình tr , đường kính 8cm, cao 8cm, bọc b i b i l p hợp kim Mẫu U 4.4 đo phổ kế gamma tinh th mỏng HPGe planar, nguyên tố chọn làm chu n nội c ng 235 U, c c đỉnh chọn đ xây dựng đường cong 30 hi u suất ghi dựa phổ thu Hình 3.4 phổ gamma đ c trưng mẫu U 4 đo thời gian 106.921 giây Sử d ng phần mềm phân tích phổ Gamma Víion phân tích phổ U 4 C c đỉnh gamma lựa chọn đ tính hàm lượng 234 U 238 U 120,9 keV 258,23 keV c sai số thống ê l n nhỏ 1% Các kết xử lý phổ đưa bảng 3.4 Trong bảng c ng đưa ết xử lý x c đ nh tốc độ đếm t số tốc độ đếm h số phân nh nh c c đỉnh tương ứng Từ c c số li u bảng sử d ng phần mềm Origin vẽ đường cong chu n nội hi u suất ghi c c đỉnh gamma 235 U Các số li u kh p hàm đa thức b c v i phần mềm phân tích số li u Origin , kết ta c đường cong hi u suất ghi tương đối ứng v i thí nghi m đo mẫu U4.46 bi u diễn hình 3.4 Hình 3.4 Ph gamma mẫu chu n nhi n liệu U4.46 với thời gian đo 106.921 giây 31 B ng 3.4 Bảng số liệu kết xử lý mẫu U4.46 E(keV) Số đếm,N 120.9 143,76 163,33 185,71 205,31 258,227 n/Br C Polynomial Fit of Sheet1 C Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp ph gamma mẫu U4.46 Hàm kh p hi u suất ghi: f(E) =-52,5237+0,96752 E-0,00203 E 32 V i tiêu chu n kh p : R-Square = 0,9982 đ E lượng xạ gamma Nội suy giá tr : f(120,9)=34,775 f(258,227)=61,943 Áp d ng bi u thức: Hàm lượng 235 U mẫu : q = 235 + 0,0003479 Độ giàu mẫu U4 46 lu n văn gi tr chu n c tỏ, x c đ nh độ giàu theo phương ph p chu n nội hi u suất ghi cho ết x c X c đ nh độ giàu Uran nghèo Lu n văn tiến hành x c d nh độ giàu nhiên li u uran nghèo Trên H nh dạng phổ gamma gam nhiêu li u uran nghèo, đo thời gian 73932s 33 H nh Ph gamma gam mẫu nhi n liệu uran nghèo đo 79932 s Sử d ng phần mềm Gammavision x c đ nh di n tích đỉnh từ đố x c đ nh tốc độ đếm c c đỉnh quan tâm Kết đưa bảng số 3 B ng 3.3 Các đỉnh gamma sử dụng ph mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV Sử d ng c c đỉnh 143,76 keV, 163,33 keV, 185,715 keV, 205,311 keV 275,129 keV 235 U ch u ph t đ xây dựng đường cong hi u suất ghi 34 Sử d ng Origin 8.5 kh p đường cong hi u suất ghi, kết bi u diễn hình 3.7 So dem (/s/I γ ) 100 Nang luong tia gamma, E(keV) Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo Đ thị c dạng f(E) = -0,0001308×E + 0,08204×E – 7,1417 V i h số h p R = 0,997 Gi tr hàm số lượng 12 ,9 eV tr : f(12 ,9) = ,865 đỉnh 258,227 eV d ng đ tính hoạt độ 238 234 U c gi U f(258,227) = 5,3213 Từ c c số li u bảng x c đ nh t số hoạt độ 234 U/ 235 U= ,82 238 U/ 235 U = 42,29 Thay c c t số vào công thứ (2 4) thu độ giàu mẫu nhiên li u (0,36 ± 0,022)% Theo gi tr huyến c o độ giàu nhiên li u nghiên cứu lu n n thu sai h c v i gi tr ,37% Kết huyến c o 2,7% Đã tiến hành x c đ nh độ giàu nhiên li u uran làm giàu thấp mẫu nhiên li u uran nghèo, theo phương ph p chu n nội hi u suất 35 ghi Trong phạm vi sai số nhỏ 3%, hợp v i số li u ết thu lu n văn ph huy n c o V i vi c d ng lượng từ eV đến eV đ phân tích, đ chọn vạch gamma 258,84 eV 238U đ x c đ nh hoạt độ 238 U c c vạch chọn nằm xa x c đỉnh h c, hông c chồng ch p hông cần t ch đỉnh công tr nh 3.3 Đánh giá sai số kết th c nghi m Sai số kết thực nghi m bao gồm sai số ngẫu nhiên sai số h thống Vi c giảm thi u sai số thường cách tiến hành phép đo nhiều lần theo c c điều ki n thời gian h c nhau, tăng thời gian đo, tăng hối lượng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chu n hi u suất ghi xác cho h đo,… Trong qu tr nh xử lý số li u, c c đỉnh gamma lựa chọn đỉnh có số li u thống kê tốt, không b can nhiễu b i c c đỉnh gamma khác, hi u chỉnh hi u ứng cộng đỉnh, sử d ng cơng c tốn học bổ trợ vi c kh p đỉnh t ch đỉnh ch p giúp giảm phần đ ng sai số số đếm di n tích đỉnh Vi c x c đ nh sai số kết thực nghi m sử d ng hàm truyền sai số: ∆F = Các sai số đ nh gi bao gồm: Thống kê số đếm c c đỉnh gamma, sai số trình nội suy ngoại suy qua hàm hi u suất ghi f(E), sai số số li u hạt nhân chu ỳ bán rã, h ứng cộng đỉnh, sai số h c,… Tuy nhiên v i vi c d ng lượng từ tích, đ 238 U c c vạch chọn nằm xa x c đỉnh cần t ch đỉnh 36 KẾT LUẬN  Về m t lý thuyết đề tài tiến hành nghiên cứu tổng quan c c đ c trưng nhiên li u Urani phương ph p x c đ nh ch ng: - Nghiên cứu h i qu t nhiên li u hạt nhân v t li u Urani h c thành phần đồng v đ c c nhiên li u Urani tự nhiên, Urani chưa sử d - Cơ s vi c nh n di n x c đ nh hoạt độ c c đồng v nhiên li u dựa vào phổ gamma c c nhiên li u ph t • Về m t thực nghi m đề tài tr nh bày c c ết nghiên cứu thực nghi m x c đ nh độ giàu nhiên li u uran theo phương ph p: Phương ph p sử d ng đ c trưng hi u suất ghi detector Planar hông thay đổi hoảng lượng từ eV đến eV phương ph p chu n nội hi u suất ghi Đã tiến hành x c đ nh độ giàu nhiên li u uran làm giàu thấp mẫu nhiên li u uran nghèo, theo phương ph p chu n nội hi u suất ghi Trong phạm vi sai số nhỏ 3%, huy n c o V i vi c d ng lượng từ đ chọn vạch gamma 258,84 c c vạch chọn nằm xa x c đỉnh t ch đỉnh công tr nh Phương ph p sử d ng đ c trưng hi u suất ghi detector Planar hoảng lượng từ suất ghi Phương ph p sử d nhiều phổ gammar c ng mẫu v i chỉnh hấp th c c tia mẫu sai h c v i số li u chu n 13% d ng 37 Tài li u tiếng Vi t [1] Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân t ch hạt nhân”, NX Đại họ Quốc Gia Hà Nội - 2005 [2] PGS TS Ngô Quang Huy, Cơ s v t lý hạt nhân – NXB Khoa học thu t Hà Nội (2006) [3] i Văn Lo t, “Địa vật lý hạt nhân”, NX Khoa học K thu t, Hà 2009 TS Cao Đ nh Thanh, Nhiên li u hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự [4] nhiên, ĐHQGHN T p giảng nhiên li u hạt nhân- Lưu hành nội Tài li u tiếng Anh A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, [5] Rom Journ Phys, Vol 53, No 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008 [6] B.V.Loat, L.T.Anh, Ng.V.Quan, Ng.C.Tam,“The measurement of uranium enrichment by using X - rays and gamma rays below 100keV”, VNU Journal of Science, Mathematics- Physics,Vol 28, No (2012) 77-8 [7] Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan An, Nguyen Van Bay, Nguyen Cong Tam, “Enrichment determination of low – enriched uranium material by gamma spectroscopic method ”, to be published [8] C.T Nguyen, J Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration”, Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187 [9] Delynn Clark, “U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, 1996 [10] Haluk YÜcel, “The applicability of MGA method for depleted and natural uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation and Isotopies 65 (2007) 1269-1280 [11] H Yucel, H.Dikmen, “Uranium enrichment measurements using the * intensity ratios of self- fluresence X-ray-92 keV gamma ray in UXKα spectral region”, Talanta 78 (2009) pp 410-417 38 [12] Kwang – June park, Junee- Sik Ju, “Determination of burn up and Pu U ratio of P Spent fuel by gamma –Ray Spectrometry” Nuclear Engineering and Technology, Vol 41 No 10, December 2009, T 1307-1314 [13] M.H Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy, “Non destructive assay for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of Nuclear and Radiation Physics, Vol.4 No.2, 2009, pp 65-73 [14] Thomas E Sampson, Thomas A Kelley,Duc T Vo “Application Guide to gamma Ray isotopic analysis using the FRAM sofltware” Los Alamos National Laboratory, Repeort LA-14018 (September 2003) 39 ... HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA Chuyên ngành: Vật lí hạt nguyên... hoạt độ x c đ nh từ đ ta tính N1, N2,…,Nn 24 CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ Lu n văn tiến hành x c đ nh độ giàu mẫu nhiên li u uran c độ giàu thấp độ giàu cao, ý hi u U 4.46 U 36 3.1 Xác định độ. .. trưng nhiên li u uran phương ph p x c đ nh độ giàu theo phương ph p phổ gamma suất ghi Về thực nghi m t m hi u ưu vi t phương ph p chu n nội hi u suất ghi, p d ng đ nh gi độ giàu nhiên li u uran