Nghiên cứu một số hệ từ tính có kích thước nano

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - PHẠM HƯƠNG THẢO NGHIÊN CỨU MỘT SỐ HỆ TỪ TÍNH CĨ KÍCH THƯỚC NANƠ LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ HÀ NỘI - 2014 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - PHẠM HƯƠNG THẢO NGHIÊN CỨU MỘT SỐ HỆ TỪ TÍNH CĨ KÍCH THƯỚC NANƠ Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết Vật lý toán Mã số: 62 44 01 01 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: GS.TS Bạch Thành Công GS.TS Trần Công Phong HÀ NỘI - 2014 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi hướng dẫn GS TS Bạch Thành Công GS TS Trần Công Phong Các kết số liệu luận án hoàn toàn trung thực chưa cơng bố cơng trình khác Hà Nội, ngày tháng Tác giả luận án Phạm Hương Thảo năm LỜI CẢM ƠN Trước hết, xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến người thầy – GS.TS Bạch Thành Công, thầy tận tụy hướng dẫn vạch định hướng nghiên cứu khoa học hiệu quả, giúp cho trưởng thành nhiều đường Tơi xin chân thành cảm ơn GS.TS Trần Công Phong, người thầy đặt móng cho tơi đường nghiên cứu khoa học Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến BGH trường ĐHSP Huế BGĐ Đại học Huế, tạo điều kiện thuận lợi có hỗ trợ kịp thời tinh thần lẫn vật chất cho suốt năm qua Cảm ơn BGH trường ĐHKHTN, ĐHQG Hà Nội thầy cô khoa Vật lý, trường ĐHKHTN Hà Nội tận tình giảng dạy giúp đỡ tơi trình học tập nghiên cứu Xin gửi lời cảm ơn tới đề tài NAFOSTED 103.02.2012.37, hỗ trợ kinh phí cho tơi suốt q trình thực đề tài Xin chân thành cảm ơn BCN đồng nghiệp khoa Vật lý, trường ĐHSP Huế - tạo điều kiện, quan tâm, giúp đỡ để tơi thường xun Hà Nội thực luận án tiến sĩ Cảm ơn gia đình tơi, bố mẹ, anh chị, em người chồng thân yêu Tình yêu thương, lời động viên, tin tưởng giúp đỡ kịp thời gia đình giúp tơi vượt qua khó khăn thử thách đường đầy gian nan Hà Nội, ngày tháng năm Phạm Hương Thảo MỤC LỤC DANH SÁCH CÁC HÌNH VẼ DANH SÁCH CÁC BẢNG CÁC KÝ HIỆU TRONG LUẬN ÁN CÁC TỪ VIẾT TẮT TRONG LUẬN ÁN MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ CÁC HỆ TỪ TÍNH CĨ KÍCH THƢỚC NANƠ 1.1.Một số vấn đề vật lý hệ từ tính có kích thƣớc nanơ 1.1.1 Hiệu ứng phụ thuộc kích thƣớc hệ từ tính có kích thƣớc nanơ ………………………………………………………… …………… 21 1.1.2 Mơ hình Heisenberg cho hệ spin định xứ lý thuyết trƣờng trung bình ……… 1.1.3 Ảnh hƣởng giảm số chiều lên chuyển pha từ 1.1.4 Sự phụ thuộc nhiệt độ độ từ hóa màng mỏng 1.2 Tình hình nghiên cứu lý thuyết số vấn đề l tính có kích thƣớc nanơ CHƢƠNG NGHIÊN CỨU MỘT SỐ TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ CỦA HỆ PEROVSKITE PHA TẠP ĐẤT HIẾM R0,25CA0,75MNO3 VÀ HIỆU ỨNG TỪ TRỞ XUYÊN HẦM TRONG VẬT LIỆU NANÔ PEROVSKITE 2.1 Cấu trúc tinh thể số tính chất perovskite 2.2 Lý thuyết phiếm hàm mật độ - DFT 2.2.1 Cơ sở học lƣợng tử cho hệ điện tử chất rắn 2.2.1.1 2.2.1.2 2.2.1.3 Lý thuyết Hatree – Fock 2.2.2 Lý thuyết phiếm hàm mật độ 2.2.2.1 Các định lý Hohenberg-Kohn 2.2.2.2 Các phương trình Kohn-Sham 2.2.3 Các phiếm hàm tƣơng quan-trao đổi 2.2.3.1 Gần mật độ địa phương (LDA – local density approximation) 2.2.3.2 Gần građien suy rộng (GGA – general gradien approximation) 2.3 Ảnh hƣởng pha tạp nguyên tố đất lên tính tử hệ R0,25Ca0,75MnO3[99] 2.3.1 Chi tiết tính toán 2.3.2 Kết thảo luận 2.4 2.3.2.1 Cấu trúc khối CaMnO3 56 2.3.2.2 Các hợp chất perovskite canxi manganat pha tạp đất 58 Hiệu ứng từ trở xuyên hầm hệ perovskite dạng hạt kích thƣớc nanô [11] 62 2.4.1 Lý thuyết truyền đạn đạo – Công thức Landauer [23] 62 2.4.2 Hiệu ứng từ trở xuyên hầm hệ perovskite dạng hạt kích thƣớc nanơ …………………………………………………………………… … 64 2.4.3 Sự phân cực điện tử 68 2.4.4 Từ trở xuyên hầm 69 2.5 Kết luận chƣơng 74 CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP TÍCH PHÂN PHIẾM HÀM CHO HỆ SPIN GIẢ HAI CHIỀU .75 3.1 Một số nghiên cứu lý thuyết màng mỏng từ 75 3.2 Phƣơng pháp tích phân phiếm hàm cho màng mỏng từ [10, 12] ……………………………………………………………………… 76 3.3 Các tính tốn số thảo luận 90 3.3.1 Gần trƣờng trung bình cho trƣờng hợp tích phân trao đổi khác ……………………………………………………………………… 93 3.3.1.1 Trường hợp tích phân trao đổi bề mặt lớn tích phân trao đổi bên màng, ξ 3.3.1.2 Trường hợp tích phân trao đổi bề mặt bên màng trái Js dấu, J 3.3.2 Các thăng giáng spin gần phiếm hàm Gaussian 3.3.3 So sánh với thực nghiệm - Màng mỏng Niken 3.4 Ảnh hƣởng thăng giáng spin lên số màng mỏng EuO [107] 3.5 Kết luận chƣơng KẾT LUẬN CHUNG CỦA LUẬN ÁN DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ ĐÃ CƠNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN TÀI LIỆU THAM KHẢO PHỤ LỤC DANH SÁCH CÁC HÌNH VẼ Hình 0.1 Sự phụ thuộc bề dày màng mỏng số mạng nhiệt độ Curie màng mỏng perovskite sắt từ La0,7Sr0,3MnO3 [81] …….……….……….16 Hình 1.1 Độ từ hóa nhƣ hàm nhiệt độ rút gọn cho giá trị khác spin S [88].…………………………….….…………………….………….27 Hình 1.2 Sự biến đổi nhiệt độ trật tự từ nhƣ hàm bề dày cho màng mỏng kim loại chuyển tiếp khác [64] (Các màng mỏng nuôi chất kim loại: chất phía bên phải, vật liệu màng mỏng bên trái.) …………………………………………………………28 Hình 1.3 Sự phụ thuộc nhiệt độ Curie rút gọn vào bề dày màng mỏng d với tăng cƣờng tƣơng tác trao đổi bề mặt màng thông qua hệ số bề mặt s [113] …… ……………………………………………… ………………… 30 Hình 2.1 Cấu trúc tinh thể perovskite ABO3………….………………… 36 Hình 2.2 Hiệu ứng méo mạng Jahn-Teller Mn 3+ …….………………… 37 Hình 2.3 Mơ hình supercell hợp chất perovskite R 0,25Ca0,75MnO3 pha tạp (R = La, Nd, Eu, Tb, Ho, Y)…………………………………….…………………55 Hình 2.4 Sự phụ thuộc lƣợng tổng cộng vào tham số mạng CaMnO lập phƣơng………………………………………………………………………56 4+ Hình 2.5 Mật độ trạng thái điện tử phụ thuộc spin ion Mn CaMnO3 lập phƣơng với mức Fermi đƣợc dịch chuyển tới (đƣờng nét đứt) Ở đây, đƣờng màu xanh màu đỏ thay cho trạng thái spin 1/2 (spin up) spin A(t),B(t  ) η Từ (A.23) đến (A.26b) biểu thức xác biểu diễn phổ cho hàm tƣơng quan cho trung bình giao hốn tử 3.2 Biểu diễn phổ cho hàm Green Hàm Green chậm biểu diễn lƣợng theo (A.17), (A.7a): G AB Bây ta sử dụng biểu diễn tích phân sau cho hàm gián đoạn θ ( t) theo (A.10): θ(t)=∫ θ ( t) = Trong (A.28) γ số dƣơng bé tiến tới khơng kết cuối (ngƣợc lại ta chứng minh theo biểu diễn tích phân (A.28) cho ta (A.10) sử dụng định lý thặng dƣ lấy tích phân hàm biến phức) Ảnh Fourier cho hàm Green chậm (A.27) đƣợc biểu diễn qua hàm cƣờng độ phổ nhƣ sau: (r) 139 G AB (r) (E ) = Bằng cách hoàn toàn tƣơng tự ta có biểu diễn cho hàm Green nhanh: (a) G AB ( E ) = (A.30) khác (A.29) thay + iγ - iγ Trong (A.29) - (A.30) E đƣợc coi thực Bây ta coi E đại lƣợng phức chúng viết chung làm công thức: G AB (A.29) - (A.31) đƣợc gọi biểu diễn phổ cho hàm Green Hàm Green chậm GAB(r)(E) nhanh GAB(a)( E) hàm giải tích nửa mặt phẳng (Im E> ) dƣới ( Im E < ) tƣơng ứng Cả hai hàm xem nhƣ hàm giải tích GAB(E) có cực trục thật (cho nên tính tốn nhiều ta khơng viết ký hiệu hàm Green chậm, nhanh - r a) Cũng tƣơng tự ta thiết lập biểu diễn phổ cho hàm Green nguyên nhân: (c) G AB ( E ) = Sử dụng biểu diễn sau: x±iγ = P - ký hiệu giá trị Ta viết (A.32) dạng khác ý tới (A.33):    )   dω  G AB(c) (A.34) Hàm Green nguyên nhân (A.34) xác định trục thật (E thực) nhiệt độ hữu hạn β ≠ phác triển vào mặt phẳng phức đƣợc ngƣời ta sử dụng Ngƣời ta thƣờng sử dụng hàm Green nhanh chậm mà Một ứng dụng quan trọng biểu diễn phổ (A.29) ta xác định cƣờng độ phổ IAB (ω) biết ảnh Fourier GAB(E) Thật theo (A.29): I AB (ω ) G AB (ω + i γ ) − G AB (ω − i γ ) = Áp dụng (A.33) cho biểu thức ngoặc móc, ta đƣợc: = {G AB (ω + i γ )  − G AB (ω − i γ )}eβω −η1 dω − ω' −i γ   (A 35 ) Đó điều phải chứng minh Biết IAB (ω) theo (A.35) ta dễ dàng tính đƣợc trung bình thống kê tích tốn tử theo (A.25a, b) Thí dụ (A.25a) đƣợc viết là: B (0) A( 0) = lim 141 + Nếu B toán tử sinh hạt fermion B = ak λ , A toán tử huỷ hạt A = ak λ , nˆk  = −1 (A.36) cho ta cách tính giá trị trung bình số hạt + λ =ak λ ak λ nhiệt độ xác định: n = a + a = lim kλ k λ kλ γ →0 ( E − iγ ) }dE (A.37) Ở đâG(E) = y:a k λ lƣ a ợn g k + ( eβ E λ f ( E ) = tính từ mức hóa thế) (A.37) cơng thức (2.4.14) luận án Trong trƣờng hợp tƣơng tác điện tử linh động spin định xứ mạnh (đó tƣơng tác trao đổi Hund lớn nhiều so với tích phân nhảy điện tử J H >> t ) Phổ lƣợng điện tử tƣơng tự trƣờng hợp spin polaron (xem [8]): E kλ Số hạng thứ hai nhỏ J H >> t Spin đinh xứ điện tử coi có spin tổng cộng S+1/2 Hàm Green điện tử coi gần có cực Ek λ hay: Ga a + kλ Sử dụng (A.37) ta có biểu thức gần cho nk λ : 142 nk λ = ak λ ak λ = f (Ek λ ).s + λ ∑kλ = n n k Trong gần thô, bỏ qua tán sắc điện tử phân cực tƣơng tác Hund nguyên tử (hay nút mạng lớn): n −n P= Đó cơng thức (2.4.15) luận án B Độ dẫn xuyên hầm Từ công thức độ dẫn trung bình hệ hạt trƣờng ngồi, cơng thức (2.4.21) luận án đƣợc tính nhƣ sau: Xuất phát từ cơng thức (2.4.19) tính độ dẫn xun hầm, ta tính trung bình theo hàm phân bố khoảng cách f(s) (2.4.17) hàm phân bố định hƣớng mômen từ hai hạt g (θ, hext ) (2.4.18): Gav (hext ) = M exp   G0 độ dẫn lƣợng tử Tích phân theo s tách riêng: ( ext 143 ∞ G= f ( s) ∫ s ∞ s = ∫s 0 Theo công thức Gradstein –Ryzhik (công thức 3.471.9 [47] ): K v ( z ) = v = 2, β = c kT B Lúc (B1) trở thành: Gav (hext ) Với: Đặt x = cosθ1 cosχ =sinθ1 sinθ G Gav (hext ) = {1+ P Ak   xy + Tích phân theo ϕ1 , ϕ2 (B.4) lấy dễ dàng, ta đƣợc: c (2 ks +1) Gav (hext ) = k T s B  −1 Lấy tích phân theo x, y cuối ta đƣợc: G Gav (hext ) = với giá trị số chuẩn hóa A: A=4π 1 Gav (hext ) =     (B.5) cơng thức (2.4.21) luận án   (B.5)  − 145 ... tài nghiên cứu ? ?Nghiên cứu số hệ từ tính có kích thước nanô” Từ lĩnh vực rộng từ học kích thƣớc nanơ, chúng tơi tập trung nghiên cứu lý thuyết perovskite từ dạng khối, perovskite từ dạng hạt kích. .. quan trao đổi từ 1.1.1 Hiệu ứng phụ thuộc kích thƣớc hệ từ tính có kích thƣớc nanơ 21 Một số nguyên nhân quan trọng gây nên tính chất vật lý hệ từ tính có kích thƣớc nanơ (NMS – nanosized magnetic... pha từ 1.1.4 Sự phụ thuộc nhiệt độ độ từ hóa màng mỏng 1.2 Tình hình nghiên cứu lý thuyết số vấn đề l tính có kích thƣớc nanơ CHƢƠNG NGHIÊN CỨU MỘT SỐ TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ CỦA HỆ