Sử dụng kỹ thuật phổ kế gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi phân tích thành phần đồng vị uranium trong mẫu địa chất và mẫu môi trường

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Cao Đăng Lưu SỬ DỤNG KỸ THUẬT PHỔ KẾ GAMMA KẾT HỢP PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI PHÂN TÍCH THÀNH PHẦN ĐỒNG VỊ URANIUM TRONG MẪU ĐỊA CHẤT VÀ MẪU MÔI TRƯỜNG LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội - Năm 2017 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Cao Đăng Lưu SỬ DỤNG KỸ THUẬT PHỔ KẾ GAMMA KẾT HỢP PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI PHÂN TÍCH THÀNH PHẦN ĐỒNG VỊ URANIUM TRONG MẪU ĐỊA CHẤT VÀ MẪU MÔI TRƯỜNG Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS TS Bùi Văn Loát Hà Nội - Năm 2017 LỜI CẢM ƠN Luận văn hoàn thành hướng dẫn PGS TS Bùi Văn Loát, trước hết, em xin bày tỏ kính trọng lịng biết ơn sâu sắc tới thầy hướng dẫn, người định hướng nghiên cứu, xác định đề tài hướng dẫn em tận tình, chu đáo suốt trình học tập lẫn thực luận văn Em xin bày tỏ kính trọng lịng biết ơn sâu sắc tới thầy cô Bộ môn Vật lý hạt nhân - Khoa Vật lý dạy, giúp đỡ em trình học tập Những giảng tỉ mỉ lôi thầy giúp em nhiều chuyển sang học chuyên ngành Tác giả xin gửi lời cảm ơn tới: - Các thầy, cô giáo tham gia giảng dạy lớp Cao học Vật lý 2015-2017; - Trung tâm Công nghệ Xử lý Mơi trường thuộc Viện Hóa học - Mơi trường Quân sự/Binh chủng Hóa học với Viện Y học phóng xạ U bướu Quân đội/Cục Quân y tạo điều kiện sử dụng hệ đo phục vụ cho luận văn; - Các bạn học viên cao học khóa 2015-2017 ngành Vật lý nói chung chuyên ngành Vật lý ngun tử nói riêng, ln đồng hành học tập, nghiên cứu hoạt động khác Cuối cùng, xin bày tỏ lòng cảm ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích tạo điều kiện để tác giả hoàn thành luận văn Hà Nội, tháng 12 năm 2017 Học viên Cao Đăng Lưu Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu MỤC LỤC MỞ ĐẦU .1 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN .4 1.1 Hiện tượng phân rã phóng xạ 1.1.1 Khái niệm về hiện tượng phân rã phóng xạ 1.1.2 Hằng số phân rã  quy luật phân rã phóng xạ 1.1.3 Phân rã gamma 1.2 Tính chất phóng xạ đất đá chuỗi phóng xạ tự nhiên 10 1.2.1 Chuỗi phóng xạ liên tiếp 10 1.2.2 Tính chất phóng xạ đất đá 13 1.2.3 Chuỗi phóng xạ tự nhiên 16 1.2.4 Hiện tượng cân bằng cân bằng phóng xạ dãy 238U đất đá 19 CHƯƠNG 2: THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 22 2.1 Phương pháp phổ gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi 22 2.1.1 Phương pháp phổ gamma xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ 22 2.1.2 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi 24 2.2 Ứng dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi phân tích thành phần Uranium trạng thái cân bằng 26 2.2.1 Xác định tỷ số hoạt độ 238U 226Ra – đánh giá trạng thái cân bằng 26 2.2.2 Xác định tỷ số hoạt độ 235U 238U 27 2.3 Hệ phổ kế gamma 29 2.3.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe, phông thấp 29 2.3.2 Phần mềm phân tích phổ 33 2.4 Xử lý mẫu đo mẫu .34 2.4.1 Lấy mẫu 34 2.4.2 Xử lý mẫu 35 2.4.3 Đo phổ gamma mẫu 36 i Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu 2.5 Sai số .37 2.5.1 Sai số thống kê 37 2.5.2 Sai số hệ thống 38 2.5.3 Công thức truyền sai số 38 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN .39 3.1 Xác định trạng thái cân bằng 238U 226Ra thành phần Uranium mẫu địa chất môi trường bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi 39 3.1.1 Kiểm nghiệm phương pháp với mẫu chuẩn RGU-1 IAEA .39 3.1.2 Xác định trạng thái cân bằng tỉ số hoạt độ đồng vị Uranium số mẫu địa chất mẫu đất .43 3.2 Đánh giá số liệu về hệ số phân nhánh các xạ gamma đồng vị 208Tl phát bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi .47 KẾT LUẬN .54 TÀI LIỆU THAM KHẢO 56 ii Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT α – xạ alpha β – xạ beta Δ – sai số E – lượng xạ gamma γ – xạ gamma HPGE - High Purity Germanium I – Intensity – cường độ gamma (hệ số phân nhánh) IAEA - International Atomic Energy Agency n – tốc độ đếm S – số đếm đỉnh gamma iii Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1 Quy luật suy giảm hạt nhân phóng xạ theo thời gian Hình 1.2 Các hạt nhân đồng khối A=90 phân rã β- (nhánh trái) β+ (nhánh phải) để trở về hạt nhân đồng khối bền 90Zr Hình 1.3 Chuỗi phân rã liên tiếp 90Sr →90Y →90Zr [20] 11 Hình 1.4 Cân bằng bền hạt nhân 222Rn có chu kỳ bán rã nhỏ (T1/2 = 3,824 ngày) hạt nhân mẹ 226Ra có chu kỳ bán rã lớn (T1/2 = 1600 năm) 12 Hình 1.5 Minh họa giãn nở vũ trụ, không gian được biểu diễn tại thời điểm bằng mặt cắt hình trịn [22] 14 Hình 1.6 Sơ đồ chuỗi phân rã 238U 16 Hình 1.7 Sơ đồ chuỗi phân rã 235U 17 Hình 1.8 Sơ đồ chuỗi phân rã 232Th 18 Hình 2.1 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi dựa các đỉnh gamma 214Bi với ba cấu hình khác [13] 25 Hình 2.2 Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma HPGe 30 Hình 2.3 Hệ phổ kế gamma HPGe tại Viện Hóa học - Mơi trường Quân 30 Hình 2.4 Sơ đồ cấu tạo làm lạnh 31 Hình 2.5 Phổ gamma mẫu RGU phần mềm GammaVision 5.10 .34 Hình 2.6 Mẫu sau đã nhớt vào hộp mẫu hình giếng (trái) hình trụ (phải).36 Hình 2.7 Nguồn chuẩn 226Ra dùng để chuẩn lượng 36 Hình 2.8 Đường chuẩn lượng 37 Hình 3.1 Phổ gamma mẫu chuẩn RGU-1, khối lượng 115 g được đo hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe Canberra tại Trung tâm Cơng nghệ xử lý Mơi trường/Viện Hóa học – Môi trường Quân thời gian 60 39 Hình 3.2 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi detector HPGe Trung tâm Cơng nghệ Xử lý Mơi trường/Viện Hóa học – Mơi trường Quân được xây dựng dựa vào vạch gamma 214Bi 214Pb .41 iv Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Hình 3.3 Phổ gamma mẫu CVN hộp hình giếng, khới lượng 652,05 gram được đo hệ phổ kế gamma HPGe Canberra thời gian 48 43 Hình 3.4 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi hệ detector bán dẫn HPGe Canberra được xây dựng dựa vào vạch gamma 214Bi 214Pb mẫu CVN 44 Hình 3.5 Phổ gamma mẫu RGTh-1 được đo hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe Canberra tại Viện Y học phóng xạ U bướu quân đội thời gian 12 49 Hình 3.6 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi hệ detector HPGe Canberra Viện Y học Phóng xạ U bướu Quân đội được xây dựng dựa vào vạch gamma 228Ac 50 Hình 3.7 Sơ đồ phân rã 212Bi [9,21,26] 52 v Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Các vạch gamma có cường độ mạnh lớn các đồng vị phóng xạ dãy phóng xạ tự nhiên phát [9,17] Bảng 1.2 Một số đặc trưng dãy phóng xạ tự nhiên [20] 14 Bảng 2.1 Các kết quả xác định tỉ só hoạt độ 214Pb/214Bi 238U/214Bi với ba cấu hình khác bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi [13] 25 Bảng 2.2 Các đỉnh gamma kênh tương ứng sử dụng để chuẩn lượng 36 Bảng 3.1 Hoạt độ riêng hàm lượng các đồng vị mẫu RGU-1 39 Bảng 3.2 Số liệu phân tích phổ gamma mẫu RGU-1 đã trừ phơng 40 Bảng 3.3 Kết quả kiểm nghiệm phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi mẫu chuẩn RGU-1 với mẫu hình trụ cấu hình đo khác 42 Bảng 3.4 Số liệu phân tích phổ gamma mẫu CVN đã trừ phơng 44 Bảng 3.5 Kết quả xác định tỉ số hoạt độ 235U/238U trạng thái cân bằng số mẫu địa chất đất 46 Bảng 3.6 Độ giàu các đồng vị Uranium tự nhiên 47 Bảng 3.7 Kết quả phân tích phổ mẫu chuẩn RGTh-1 49 Bảng 3.8 Kết quả xác định hệ số phân nhánh luận văn đối chiếu với giá trị khuyến cáo IAEA [17] NUDAT [21] 51 vi Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu MỞ ĐẦU Trái Đất các hành tinh khác hệ Mặt trời được hình thành cách khoảng 4,5 tỷ năm, chứa nhiều nguyên tố sắt, carbon, oxygen, silicon, nguyên tố trung bình ngun tớ nặng Các ngun tớ được hình thành từ hydrogen helium kết quả các vụ nổ Big Bang cách 13,77 tỷ năm [20] Trong khoảng 10 tỷ năm từ các vụ nổ Big Bang hình thành hệ Mặt trời, hydro heli được tổng hợp thành nguyên tớ nặng Các ngun tớ được hình thành quá trình phản ứng phân rã phóng xạ tạo thành hạt nhân bền Có đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã lớn đó 238U, 237Np, 235U 232Th Các hạt nhân trải qua chuỗi phân rã alpha beta liên tiếp để trở thành đồng vị chì bền 206Pb, 207Pb, 208 Pb, 209Bi Do chu kỳ bán rã 237Np nhỏ, nên dãy đã phân rã hết sau Trái đất hình thành Sự phân bớ các nguyên tố vỏ Trái đất không đồng đều, dẫn tới có nơi hàm lượng các nguyên tố khác Những nơi hàm lượng nguyên tố đất chẳng hạn lớn nhiều so với hàm lượng trung bình chúng vỏ Trái đất gọi mỏ đất Cũng vậy, tại nơi hàm lượng nguyên tố Kalium, Uranium, Thorium cao so với hàm lượng trung bình vỏ Trái đất nơi đó được gọi mỏ Kalium, Uranium Thorium tương ứng Nếu đất đá các mỏ phóng xạ, khơng chịu tác động mạnh từ bên ngồi, biến động địa chất các ngun tớ phóng xạ dãy phóng xạ 238U, 235U 232Th đã xác lập trạng thái cân bằng phóng xạ [8] Trong dãy phóng xạ 235U 238 U có dãy phóng xạ 238U có chứa 234U Như vậy, Uranium tự nhiên, tức Uranium chưa bị chiếu xạ neutron, chứa đồng vị phóng xạ 234U, 235U, 238U Do chu kỳ bán rã 234 U, 235 U 238 U xác định, nên độ giàu đồng vị Uranium tự nhiên có giá trị xác định Do bớn đồng vị phóng xạ đầu dãy 238U có tính chất hóa học giớng nên chúng ln cân bằng phóng xạ với Nhưng có q trình biến đổi địa chất xảy ra, phong hóa dẫn tới cân bằng phóng xạ 238U 226Ra, ngồi hiệu ứng fraction xảy [7], dẫn tới độ giàu đồng vị các đồng vị 234U, 235U, 238U Uranium tự nhiên bị thay đổi Gần Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Phân tích phổ gamma mẫu CVN, thu được bảng số liệu sau: Bảng 3.4 Số liệu phân tích phổ gamma của mẫu CVN đã trừ phông E (keV) Đồng vị 295,22 214 Pb 18,414 ± 0,036 0,0412 ± 0,0009 0,2238 ± 0,0050 351,93 214 Pb 35,6 ± 0,07 0,0670 ± 0,0009 0,1882 ± 0,0026 609,31 214 Bi 45,49 ± 0,019 0,0471 ± 0,0008 0,1036 ± 0,0018 768,356 214 Bi 4,892 ± 0,016 0,0043 ± 0,0005 0,0881 ± 0,0098 934,061 214 Bi 3,1 ± 0,01 0,0022 ± 0,0003 0,0704 ± 0,0110 1120,29 214 Bi 14,91 ± 0,03 0,0086 ± 0,0005 0,0579 ± 0,0030 1238,11 214 Bi 5,831 ± 0,014 0,0030 ± 0,0004 0,0514 ± 0,0063 1764,49 214 Bi 15,31 ± 0,05 0,0073 ± 0,0003 0,0477 ± 0,0018 1001,02 234m 0,847 0,0008 ± 0,0001 0,0888 ± 0,0137 - 0,0234 ± 0,0015 - 186 Pa 235 U 226 Ra I (%) n (cps) n/I Sử dụng vạch gamma 295,22 keV; 351,93 keV; 609,31 keV; 768,356 keV; 934,061 keV; 1120,29 keV; 1238,11 keV; 1764,49 keV đồng vị 214Pb 214Bi bảng số liệu để xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi mẫu CVN ta thu được đồ thị hàm chuẩn nội hiệu suất ghi với hệ số hình 3.4 Hình 3.4 Đường cong chuẩn nợi hiệu suất ghi của hệ detector bán dẫn HPGe Canberra xây dựng dựa vào vạch gamma của 214Bi 214Pb mẫu CVN 44 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Hàm khớp đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi đối với mẫu CVN là: f2 (E )  e 9,05394  3,44891*ln E   0,36507*ln E   0,03857*ln E   0,01356*ln E   0,00115*ln E  Hệ số khớp hàm R= 0,99464 Từ hàm chuẩn nội ta xác định được f(1001,02) = 0,06557 Gọi tỷ k1 số hoạt độ 238U 226Ra, từ công thức (2.9), thay giá trị vào, ta có: k1  n1001,02 H (238 U) H(234 m Pa) 0,0888     1,35 226 226 H ( Ra) H( Ra) I100,02 f(1001,02) 0, 0656 Sai số tỉ số hoạt độ Δk1: Δk1 =k1 ( Δf Δn/I ) +( )  0,21 f n/I Tỉ số hoạt độ H (238 U)  1,35  0, 21 H (226 Ra) Tỉ số hoạt độ 235U 238U được tính theo cơng thức (2.10) Với n185.712 được tính theo cơng thức (2.13): n185,712  n186  n186,21  n186  f (186, 21) I186,21  0, 0118 cps Gọi k2 tỉ số hoạt độ 235U 238U, ta có: 1 1 n185,712 / I185,712  n1001,02 / I1001,02  H (235U ) H (235U )  H (238 U)  k2  238  226  226     0,0471  H ( U) H ( Ra)  H ( Ra)  f (185,712)  f (1001,02  Sai số tỉ số hoạt độ Δk2: Δk =k ( Δf185,712 f185,712 ) +( Δn/I185,712 n/I185,712 )2  ( Δf1001,02 f1001,02 ) +( Δn/I1001,02 n/I1001,02 Vậy, tỉ số hoạt độ 235U 238U mẫu CVN là: H (235U )  0,0471  0,0079 H (238 U) Đới với mẫu CVN, có cân bằng 238U 226Ra 45 )  0,0079 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Luận văn đã tiến hành phân tích sớ mẫu đất mẫu địa chất theo bước đối với mẫu cát CVN Vị trí phân tích được bảng 3.5 Trong bảng 3.5 đưa kết quả thực nghiệm xác định tỷ số hoạt độ 235 238 U 226 Ra, tỷ số hoạt độ U/238U Bảng 3.5 Kết quả xác định tỉ số hoạt độ 235U/238U trạng thái cân của một số mẫu địa chất đất H(238U)/H(226Ra) H(235U)/H(238U) 1,35 ± 0,21 0,0471 ±0,0079 Nanhang, 1,02± 0,05 0,0474 ± 0,0030 Làng Nakham, Lào Mỏ Nông Sơn, 0,99 ± 0,04 0,0464 ± 0,0015 1,19 ± 0,05 0,0466 ± 0,0018 1,12 ± 0,03 0,0467 ± 0,0029 Mẫu Kí hiệu Vị trí lấy mẫu Cát CVN Sơng Hồng, cầu Vĩnh Tuy, Hà Nội Đất LD1 Làng Lào Đất LD2 Địa chất NS1 Quảng Nam Địa chất NS2 Mỏ Nông Sơn, Quảng Nam 3.1.2.2 Đánh giá kết quả thực nghiệm Từ bảng số liệu 3.5 nhận thấy mẫu phân tích có mẫu xảy hiện tượng cân bằng phóng xạ 238U 226Ra, nhiên, tỷ số hoạt độ 235U/238U cả mẫu bằng tỷ số hoạt độ 235U/238U Uranium tự nhiên Điều chứng tỏ khơng có hiệu ứng Fraction xảy đối với mẫu Mặt khác, ta dễ dàng thu được tỉ số hoạt độ 235U/238U Uranium tự nhiên biết được độ giàu chu kỳ bán rã chúng theo công thức: H ( 235 U)  235 N 235 ln / T1/2,235 m235 N A / 235    0,0466 H ( 238 U)  238 N 238 ln / T1/2,238 m238 N A / 238 Như vậy, thành phần Uranium mẫu khảo sát giống thành phần đồng vị Uranium tự nhiên, cụ thể bảng 3.6 46 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Bảng 3.6 Độ giàu các đồng vị Uranium tự nhiên Đồng vị Độ giàu đồng vị (%) 238 U 99,274 235 U 0,720 234 U 0,0055 Về trạng thái cân bằng chuỗi phóng xạ 238 U, ta thấy đới với mẫu đất xảy hiện tượng cân bằng 238U 226Ra Các mẫu địa chất cát xảy hiện tượng cân bằng phóng xạ 238U 226Ra Điều giải thích sau: - Hai mẫu đất xảy hiện tượng cân bằng phóng xạ dãy phóng xạ 238U, điều phù hợp với thực tế với điều kiện tự nhiên ổn định hai làng Lào cân bằng phóng xạ Radi Uranium xảy - Nhiều yếu tớ tác động đã làm cân bằng phóng xạ Radi Uranium hai mẫu địa chất lấy tại vùng mỏ Nông Sơn, tỉnh Quảng Nam Trong q trình tồn tại, đất đá chứa quặng ln chịu tác động nội sinh ngoại sinh khác Các tác động nhiệt dịch các dòng nước ngầm, cá hoạt động phong hóa biến đổi khí hậu đều nguyên nhân dẫn tới thay đổi cân bằng phóng xạ Radi Uranium hai mẫu Kết quả hoàn toàn phù hợp với đề tài khảo sát trạng thái cân bằng phóng xạ Radi Uranium tại vùng mỏ [1] - Đối với mẫu cát lấy sông Hồng, tỉ số hoạt độ phóng xạ 238U 226 Ra lớn nhất, tức cân bằng mẫu đã khảo sát Điều giải thích Radi có độ hòa tan nước lớn nhiều so với Uranium, điều kiện cát đáy sông ln chịu tác động dịng chảy ngầm nên việc Radium bị hịa tan ćn trơi nhiều so với Uranium Kết quả phù hợp với nghiên cứu xác định trạng thái cân bằng, hàm lượng phóng xạ mẫu nước, Radi ln nhiều Uranium 3.2 Đánh giá số liệu hệ số phân nhánh xạ gamma đồng vị 208Tl phát phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Cũng dãy 235U, đất đá mẫu địa chất, các đồng vị dãy 232Th đã xảy trạng thái cân bằng phóng xạ Các đồng vị cháu 232Th 228Ac, 212Pb 47 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu 208Tl phát số xạ gamma có lượng cao hệ sớ phân nhánh lớn Tuy nhiên, nhiều cơng trình sử dụng vạch gamma phát từ đồng vị 228 Ac 212Bi để xác định hoạt độ 232Th, đó là: 209,26 keV (3,88%); 270,24 keV (3,43%); 338,32 keV (11,3%); 727,33 keV (6,65%); 772,29 keV (1,5%); 785,37 keV (1,11%); 911,2 keV (26,6%); 964,77 keV (5,11%); 968,97 keV (16,2%) Trong đó, vạch gamma 583,19 keV 208Tl theo tài liệu khác đều lớn hệ số phân nhánh vạch gamma 911,2 keV 228Ac Ngồi ra, tại lượng 583,19 keV, detector có hiệu suất ghi cao Một nội dung Luận văn tìm hiểu lý Có lẽ, ngun nhân sớ liệu về hệ sớ phân nhánh vạch gamma 583,19 keV nói riêng vạch gamma đặc trưng 208Tl nói chung cịn có sai khác nhiều cơng trình [23] Trong các cơng trình khác đưa các giá trị hệ số phân nhánh đỉnh gamma 277,358 keV; 583,19 keV; 860,53 keV 2614,511 keV 208 Tl khác Cụ thể, giá trị hệ số phân nhánh các đỉnh khuyến nghị IAEA lần lượt 2,37%; 30,55%; 4,48%; 35,85%; khuyến nghị từ sở liệu hạt nhân Mỹ (NUDAT) 6,6%; 85%; 12,5%; 99,754% Như vậy, hệ số phân nhánh vạch gamma đồng vị 208 Tl các cơng trình khoảng 2,7 lần Để đánh giá hệ số phân nhánh 208Tl, Luận văn sử dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi, coi 208Tl cân bằng phóng xạ với các đồng vị dãy phóng xạ tự nhiên 232Th Thực nghiệm tiến hành đo phổ gamma mẫu chuẩn IAEA RGTh-1, đã biết trạng thái cân bằng, hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe Canberra tại Viện Y học phóng xạ U bướu Quân đội với thời gian đủ lớn (t=12 giờ) để sai số thống kê tại các đỉnh được chọn xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi nhỏ Phổ gamma mẫu chuẩn RGTh-1 được đưa Hình 3.5 48 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Hình 3.5 Phổ gamma của mẫu RGTh-1 đo hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe Canberra Viện Y học phóng xạ U bướu quân đội thời gian 12 Tiến hành phân tích phổ gamma thu được tương tự Kết quả phân tích phổ xác định tỷ sớ n/I vạch gamma 228Ac tốc độ đếm tại các đỉnh gamma 208Tl được đưa bảng 3.7 Bảng 3.7 Kết quả phân tích phổ mẫu chuẩn RGTh-1 E (keV) Đồng vị I (%) n (cps) 209,26 228 Ac 3,880 0,490 ± 0,015 12,640 ± 0,379 270,24 228 Ac 3,43 0,355 ± 0,010 10,363 ± 0,290 338,32 228 Ac 11,3 1,016 ± 0,012 8,989 ± 0,108 772,29 228 Ac 1,500 0,058 ± 0,004 3,898 ± 0,242 911,2 228 Ac 26,6 0,931 ± 0,008 3,499 ± 0,031 964,77 228 Ac 5,11 0,167 ± 0,005 3,261 ± 0,091 968,97 228 Ac 16,2 0,539 ± 0,008 3,327 ± 0,047 860,56 208 Tl 0,159 ± 0,005 583,19 208 Tl 1,540 ± 0,012 277,37 208 Tl 0,230 ± 0,010 49 n/I Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi hệ detector bán dẫn HPGe tại Viện Y học phóng xạ U bướu Quân đội được xây dựng dựa vào vạch gamma 209,26 keV (3,33%); 270,24 (3,43%); 338,32 keV (11,3%); 772,29 keV (1,5%); 911,2 keV (26,6%); 964,77 keV (16,2%); 968,97 (16,2%) đồng vị 228Ac phát được đưa Hình 3.6 Hàm khớp đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi có dạng:  2,0651 1,65718*ln E  –0,06326*ln E  0,02157*ln E  –0,01262*ln E  0,00104*ln E   f3 ( E )  e Hình 3.6 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của hệ detector HPGe Canberra Viện Y học Phóng xạ U bướu Quân đội xây dựng dựa vào vạch gamma của 228Ac Vì 228Ac cân bằng với 208 Tl nên tỉ số hoạt độ 208Tl 228Ac bằng 1, hay H(208Tl)/H(228Ac) = Vì xạ gamma 277,37 keV; 860,56 keV 583,19 keV 208Tl nằm vùng nội suy hàm chuẩn nội hiệu suất ghi nên để đánh giá hệ số phân nhánh xạ gamma này, luận văn dựa vào tỷ số hoạt độ: H ( 208 Tl) n277,37 / I 277,37 n583,19 / I 583,19 n860,56 / I 860,56    1 H ( 228 Ac) f3 (277,37) f3 (583,19) f (860,56) 50 (3.1) Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu đó f3 (277,37); f3 (583,19); f3 (860, 56) lần lượt giá trị hàm chuẩn nội hiệu suất ghi tại lượng 277,37 keV; 583,19 keV 860,56 keV Biến đổi phương trình (3.1) ta thu được cơng thức tính hệ sớ phân nhánh: I 277,37  f (277,37) n277,37 I 583,19  f (583,19) n583,19 I 860,56  f (860,56) n860,56 Thay giá trị tốc độ đếm bảng 3.7 giá trị lượng vào hàm chuẩn nội hiệu suất ghi với hệ số đã xác định trên, luận văn thu được hệ số phân nhánh vạch gamma đồng vị 208Tl là: I277,37 = 2,27 ± 0,12 % I583,19 = 30,16 ± 0,94 % I860,56 = 4,59 ± 0,19 % Các kết quả về hệ số phân nhánh số đỉnh gamma đồng vị 208Tl phát mà Luận văn xác định được so sánh với số liệu công bố Cơ quan lượng nguyên tử quốc tế IAEA Trung tâm liệu hạt nhân quốc gia thuộc Phịng thí nghiệm q́c gia Brookhaven Mỹ bảng 3.8 Bảng 3.8 Kết quả xác định hệ số phân nhánh của luận văn đối chiếu với giá trị khuyến cáo của IAEA [17] NUDAT [21] Eγ (keV) Hệ số phân nhánh (%) Luận văn IAEA NUDAT 277,37 2,27 ± 0,12 2,37 ± 0,11 6,6 ± 0,3 583,19 30,16 ± 0,94 30,55 ± 0,17 85,0 ± 0,3 860,56 4,59 ± 0,19 4,48 ± 0,04 12,5 ± 1,0 2614,511 Không xác định 35,85 ± 0,07 99,754 ± 0,004 Bảng 3.8 cho thấy kết quả Luận văn phù hợp với số liệu công bố IAEA [17] khác biệt với số liệu NUDAT [21] Điều được báo 51 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu cáo khảo sát mở về khả phân tích 300 phịng thí nghiệm giới IAEA đối với mẫu chuẩn, đó, kết quả tổng hợp xác định hoạt độ 208Tl 300 kết quả gửi từ phịng thí nghiệm về, có 51% kết quả chấp nhận được, 4% kết quả tạm chấp nhận 45% kết quả không được chấp nhận [18] Có sai khác lớn phân tích, phịng thí nghiệm sử dụng song song hai số hệ số phân nhánh đồng vị 208Tl đưa bảng 3.8 Theo kết quả nghiên cứu, Luận văn nghiêng về số liệu công bố IAEA với hai lý do: Một là, theo [9,21,26], dãy phóng xạ 232Th, 212Bi có hai nhánh phân rã: Nhánh phân rã β- về 212Po với hệ số phân nhánh 64% nhánh phân rã α về 208Tl với hệ sớ phân nhánh 36% Hình 3.7 Hình 3.7 Sơ đồ phân rã của 212Bi [9,21,26] Như vậy, phân tích đồng vị 208Tl độc lập, khơng có mới liên hệ với đồng vị khác, sử dụng sớ liệu NUDAT với hệ sớ phân nhánh lên đến 99,75% đỉnh 2614,511 keV Cịn phân tích cả dãy 232 Th, xạ gamma 208Tl phát có hệ số phân nhánh nhỏ 36% Hai là, khóa luận tớt nghiệp luận văn cao học được tiến hành tại Bộ môn Vật lý hạt nhân phân tích hoạt độ 232 Th mẫu dựa vạch gamm 238,63 keV; 583,19 keV; 911,2 keV; kết quả thu được hoạt độ phóng xạ các đồng vị dãy 232Th có giá trị xấp xỉ sử dụng số liệu IAEA 52 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Đây bằng chứng khẳng định hệ số phân nhánh vạch gamma 277,37 keV; 583,19 keV 860,56 keV đồng vị 208Tl lần lượt 2,27±0,12%; 30,16±0,94% 4,59±0,19% phù hợp với khuyến cáo sử dụng để phân tích mẫu địa chất mơi trường 53 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu KẾT LUẬN Luận văn trình bày kết quả nghiên cứu phân tích thành phần đồng vị Uranium mẫu địa chất mẫu môi trường sử dụng phương pháp phổ gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi hàm số mô tả phụ thuộc tỉ số tốc độ đếm (n) hệ số phân nhánh (I) vào lượng xạ gamma đặc trưng, được xây dựng dựa vào vạch gamma phát từ đồng vị phóng xạ có mẫu Ưu điểm phương pháp không cần biết hoạt độ mẫu, không cần sử dụng mẫu chuẩn áp dụng cho hình học đo với độ xác cao Các kết quả luận văn bao gồm: - Tìm hiểu tổng quan về phân rã phóng xạ, hiện tượng cân bằng phóng xạ, đặc điểm bản dãy phóng xạ tự nhiên - Tìm hiểu các phương pháp kỹ thuật thực nghiệm đánh giá tính cân bằng phóng xạ dãy phóng xạ tự nhiên Tập trung vào phương pháp đo phổ gamma sử dụng phổ kế gamma bán dẫn siêu tinh khiết Germani kết hợp với phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi - Xây dựng cơng thức tính tốn hệ sớ cân bằng hoạt độ phóng xạ dãy phóng xạ 238 U, tỷ số hoạt độ 235 U/238U bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Kiểm nghiệm phương pháp với mẫu chuẩn RGU-1 với cấu hình đo khác - Đánh giá trạng thái cân bằng phóng xạ dãy phân rã 238U, tỉ số hoạt độ 235 U/238U mẫu đã phân tích Kết quả luận văn có cân bằng phóng xạ Radi Uranium mẫu cát mẫu địa chất Điều phù hợp với nghiên cứu tỷ số hoạt độ các đồng vị Uranium mẫu phân tích bằng tỷ sớ Uranium tự nhiên Kết quả phù hợp với tính tốn lý thuyết nghiên cứu sử dụng phương pháp khác - Luận văn sử dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi đánh giá hệ số phân nhánh đỉnh gamma lượng 277,37 keV; 583,19 keV 860,56 keV đồng vị 208Tl dãy phóng xạ 232Th Kết quả cho thấy, hệ số phân nhánh đỉnhlần lượt 2,27±0,12%; 30,16±0,94% 4,59±0,19% Kết quả phù hợp với khuyến cáo IAEA Luận văn đã lý giải có khác lớn cơng trình về hệ sớ phân nhánh 54 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Như vậy, luận văn đã hoàn thành các mục tiêu đề Các kết quả thu được luận văn góp phần vào việc khẳng định độ tin cậy phương pháp phổ gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi phân tích phóng xạ tự nhiên Đây phương pháp không quá phức tạp có thể ứng dụng để giải hiệu quả toán vật lý hạt nhân phân tích thành phần Uranium mẫu, đánh giá trình biến đổi địa chất, mơi trường, xác hóa sớ liệu hạt nhân 55 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Vũ Văn Bích, Nguyễn Văn Nam, Trần Thiên Nhiên, Nguyễn Thái Sơn, Nguyễn Văn Phóng (2010), Báo cáo đề tàinghiên cứu xác định hệ số cân phóng xạ, hệ số eman hóa quặng urani cát kết vùng trũng Nông Sơn, Hà Nội [2] Thái Khắc Định, Bùi Văn Loát (2007), Các phương pháp xử lí số liệu thực nghiệm hạt nhân, NXB Đại học Q́c Gia TP Hồ Chí Minh [3] Phạm Duy Hiển (2015), An toàn điện hạt nhân, Nhà xuất bản Khoa học kỹ thuật, Hà Nội [4] Trần Thị Hoa (2013), Xác định hoạt đợ phóng xạ riêng của mợt số đồng vị phóng xạ khơng khí phương pháp phổ gamma, Khóa luận tớt nghiệp, Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội [5] Nguyễn Thị Hồng Huế (2016), Xác định hoạt đợ phóng xạ riêng của ngun tố phóng xạ mẫu thực vật phương pháp phổ gamma, Khóa luận tớt nghiệp, Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội [6] Ngô Quang Huy (2006), Cở sở Vật lý hạt nhân, Nhà xuất bản Khoa họcKỹ thuật, Hà Nội [7] Bùi Văn Loát (2006), Báo cáo đề tài ứng dụng đồng vị 14C nghiên cứu khảo cổ học địa chất môi trường, Hà Nội [8] Bùi Văn Loát (2009), Địa vật lí hạt nhân, Nhà xuất bản Khoa học Kĩ thuật, Hà Nội [9] Bùi Văt Loát (2017), Vật lý hạt nhân, Nhà xuất bản Đại học Quốc gia Hà Nội [10] Lương Thị Thơm (2014), Xác định hoạt đợ phóng xạ riêng của ngun tố phóng xạ mẫu đất đá thực vật phương pháp phổ gamma,Khóa luận tớt nghiệp, Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội [11] Nguyễn Triệu Tú (2007), Vật lý hạt nhân, Nhà xuất bản Đại học Quốc gia Hà Nội 56 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Tiếng Anh [12] Huda Abdulrahman Al-Sulaiti (2011), Determination of Natural Radioactivity Levels in the State of Qatar Using High Resolution Gamma-ray Spectrometry, PhD thesis, University of Surrey, United Kingdom [13] Bui Van Loat, Cao Dang Luu et al (2017), Intrinsic Efficiency Calibration for Uranium Isotopic Analysis in Soil Samples, VNU Journal of Science: Mathematics – Physics, Vol 33, No (2017), pp 48-52 [14] B V Loat, L T Anh, Ng V Quan, Ng C Tam (2012), The measurements of uranium enrichment by using X rays and gamma rays below 100 keV, VNU Journal of Science, Mathematics – Physics, vol 28, no 2, pp 77-83 [15] IAEA (1987), IAEA reference materials: IAEA-RGTh-1, Thorium Ore, https://nucleus.iaea.org/rpst/referenceproducts/referencematerials/radionuclide s/IAEA-RGTh-1.htm [16] IAEA (1987), IAEA reference materials:IAEA-RGU-1, Uranium Ore, https://nucleus.iaea.org/rpst/referenceproducts/referencematerials/radionuclide s/IAEA-RGU-1.htm [17] IAEA (2007), Update of X Ray and Gamma Ray Decay Data Standards for Detector Calibration and Other Application Volume 1: Recommended Decay Data, High Energy Gamma Ray Standards and Angular Correlation Coefficients, ISBN 92-0-113606-4, Vienna, Austria [18] IAEA (2011), Worldwide Open Proficiency Test: Determination of Natural and Artificial Radionuclides in Moss-Soil and Water, IAEA-CU-2009-03, Vienna, Austria [19] S.Krane (1998), Introduction to nuclear physics, John Wiley & Sons, Inc., America [20] James E Martin (2006), Physics for radiation protection, second edition, Wiley-VCH, Germany 57 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu [21] National Nuclear Data Center, Brookhaven National Laboratory (2016), Nuclear structure & decay Data, https://www.nndc.bnl.gov/nudat2/ [22] NASA, https://map.gsfc.nasa.gov/media/060915/index.html [23] A L Nichols (2011), Library of recommended actinide decay data: 208 Tl – Comments on evaluation of decay data, International Atomic Energy Agency, Vienna, Austria [24] Tam Ng C et al (2009), Characterization of uranium-bearing material by passive non- destructive gamma spectrometry, Proceedings of the 7th Conference on Nuclear and Particle Physics, Sharm El-Sheikh, Egypt, pp 413424 [25] C.T Nguyen, J Zsigrai (2006), Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 243, pp 187-192 [26] Gerti Xhixha (2012), Advanced gamma-ray spectrometry for environmental radioactivity monitoring, doctorial thesis, University of Ferrara, Ferrara, Italy 58 ... HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Cao Đăng Lưu SỬ DỤNG KỸ THUẬT PHỔ KẾ GAMMA KẾT HỢP PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI PHÂN TÍCH THÀNH PHẦN ĐỒNG VỊ URANIUM TRONG MẪU ĐỊA... phân tích thành phần Uranium mẫu đất mẫu địa chất chưa được tiến hành Bản Luận văn này, với tên gọi: ? ?Sử dụng kỹ thuật phổ kế gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi phân tích thành. .. thành phần đồng vị Uranium mẫu địa chất mẫu mơi trường? ?? có mục tiêu sau: Thứ nhất, xác định thành phần Uranium đất đá mẫu địa chất mẫu môi trường bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Luận