Nghiên cứu tổng hợp và đặc trưng Fe SAPO 34

TRƯỜNG ĐHBK HÀ NỘI Viện Kỹ thuật Hóa học o0o - CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc - NHIỆM VỤ NGHIÊN CỨU TỐT NGHIỆP Họ tên sinh viên: ABC Số hiệu sinh viên: 201 Lớp: Kỹ thuật hố học 03 Khóa: 59 Chun ngành: Kỹ thuật hố học Chun sâu: Cơng nghệ Hữu – Hoá dầu Giáo viên hướng dẫn: PGS TS Phạm Thanh Huyền, TS Phan Thị Tố Nga Tên đề tài tốt nghiệp: Nghiên cứu tổng hợp đặc trưng xúc tác Fe/SAPO-34: Ảnh hưởng chất định hướng cấu trúc hàm lượng kim loại Các số liệu ban đầu: Các tiền chất đề tổng hợp xúc tác Fe/SAPO-34 Nội dung nghiên cứu đề tài: - Nghiên cứu ảnh hưởng chất định hướng cấu trúc tới chất mang SAPO-34 - Nghiên cứu ảnh hưởng hàm lượng Fe tới xúc tác Fe/SAPO-34 Nội dung phần thuyết minh: - Chương 1: Tổng quan xúc tác Fe/SAPO-34 - Chương 2: Thực nghiệm - Chương 3: Kết thảo luận Ngày giao nhiệm vụ: 01/2019 Ngày hoàn thành nhiệm vụ: 06/2019 TRƯỞNG BỘ MÔN Ngày tháng năm 2019 GIÁO VIÊN HƯỚNG DẪN Đồ án tốt nghiệp TRƯỜNG ĐHBK HÀ NỘI Viện Kỹ thuật Hóa học -o0o - CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc - NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN DUYỆT Họ tên SV: ABC SHSV: 201 Lớp: Kỹ thuật hố học 03 Khóa: 59 Đề tài: Nghiên cứu tổng hợp đặc trưng xúc tác Fe/SAPO-34: Ảnh hưởng chất định hướng cấu trúc hàm lượng kim loại NỘI DUNG NHẬN XÉT: Về nội dung đồ án: Đồ án tốt nghiệp Về hình thức đồ án : Những nhận xét khác: ĐÁNH GIÁ VÀ CHO ĐIỂM: Ngày tháng năm 2019 GIÁO VIÊN DUYỆT Đồ án tốt nghiệp MỤC LỤC DANH MỤC KÍ HIỆU VIẾT TẮT .vi DANH MỤC HÌNH vii DANH MỤC BẢNG viii LỜI CẢM ƠN ix LỜI NÓI ĐẦU x CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ XÚC TÁC Fe/SAPO-34 1.1 Tổng quan trình khử chọn lọc NOx NH3 có sử dụng xúc tác 1.1.1 Q trình khử chọn lọc NOx amoniac có sử dụng xúc tác 1.1.2 Xúc tác cho trình 1.2 Tổng quan xúc tác Fe/SAPO-34 1.2.1 Họ vật liệu Siliconaluminophotphat 1.2.2 Vật liệu SAPO-34 .11 1.2.3 Xúc tác Fe/SAPO-34 12 1.3 Chất định hướng cấu trúc 14 1.3.1 Vai trò ảnh hưởng chất định hướng cấu trúc 14 1.3.2 Tính chất chất định hướng cấu trúc .15 1.3.3 Các yếu tố ảnh hưởng tới trình định hướng cấu trúc 17 1.3.4 Các chất định hướng cấu trúc dùng cho SAPO-34 18 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 20 2.1 Tổng hợp xúc tác Fe/SAPO-34 .20 2.1.1 Hoá chất thiết bị 20 2.1.2 Tổng hợp chất mang SAPO-34 20 2.1.3 Tổng hợp xúc tác Fe/SAPO-34 22 2.2 Phân tích đặc trưng xúc tác .23 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 23 2.2.2 Phương pháp phổ hồng ngoại dao động Fourier (FT-IR) 24 2.2.3 Phương pháp kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường (FE-SEM) 25 2.2.4 Phương pháp phổ tán sắc lượng tia X (EDX) 26 2.2.5 Phương pháp nhả hấp phụ theo chương trình nhiệt độ với amoniac (TPDNH3) 27 Đồ án tốt nghiệp 2.2.6 Phương pháp hấp phụ - nhả hấp phụ đẳng nhiệt .27 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .30 3.1 Ảnh hưởng CĐHCT tới tính chất chất mang SAPO-34 30 3.1.1 Ảnh hưởng CĐHCT tới cấu trúc độ kết tinh 30 3.1.2 Ảnh hưởng CĐHCT tới hình thái kích thước tinh thể .32 3.1.3 Ảnh hưởng CĐHCT tới khả Si vào mạng tinh thể .35 3.1.4 Ảnh hưởng CĐHCT tới tính chất axit vật liệu .37 3.1.5 Ảnh hưởng CĐHCT tới diện tích bề mặt vật liệu 40 3.2 Ảnh hưởng hàm lượng Fe tới tính chất xúc tác Fe/SAPO-34 .43 3.2.1 Đánh giá hiệu phương pháp trao đổi ion .43 3.2.2 Ảnh hưởng hàm lượng Fe tới cấu trúc vật liệu 43 3.2.3 Ảnh hưởng hàm lượng Fe tới hình thái tinh thể 45 3.2.4 Ảnh hưởng hàm lượng Fe tới diện tích bề mặt xúc tác 45 3.2.5 Ảnh hưởng hàm lượng Fe tới tính chất axit xúc tác 47 KẾT LUẬN .50 TÀI LIỆU THAM KHẢO 51 Đồ án tốt nghiệp DANH MỤC KÍ HIỆU VIẾT TẮT Từ viết tắt SAPO AlPO SCR EPI XRD EDX Tiếng Anh Silicoaluminophosphate Aluminophosphate Selective Catalytic Reduction Environmental Performace Index X-ray Diffraction Energy-dispersive X-ray spectroscopy TPD Temperature programmed desorption SEM CHA CĐHCT Scanning electron microscopy Chabazite Template/structure-directing agent Field Emission Scanning electron nhiệt độ Kính hiển vi điện từ quét Cấu trúc chabazit Chất định hướng cấu trúc Kính hiển vi điện từ quét phát microscopy Fourier-transform infrared xạ trường Phổ hồng ngoại FE-SEM FT-IR Tiếng Việt Silicoaluminophotphat Aluminophotphat Khử chọn lọc sử dụng xúc tác Chỉ số thành tích mơi trường Nhiễu xạ tia X Phổ tán sắc lượng tia X Giải hấp phụ theo chương trình Đồ án tốt nghiệp DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Cấu tạo hệ thống xử lý khí thải điển hình cho động diesel Hình 1.2 Cơ chế phản ứng SCR-NH3 Hình 1.3 Một số cấu trúc vật liệu họ AlPO4-n Hình 1.4 Cấu trúc AlPO4 (đã bỏ qua nguyên tử oxy) Hình 1.5 Sự thay P nguyên tử Si hình thành nên tâm axit Hình 1.6 Cấu trúc SAPO (đã bỏ qua nguyên tử oxy) 10 Hình 1.7 Cấu trúc chabazit vật liệu SAPO-34 11 Hình 1.8 Quá trình trao đổi ion Fe lên mạng SAPO-34 13 Hình 2.1 Sơ đồ tổng hợp chất mang SAPO-34 21 Hình 2.2 Sơ đồ tổng hợp xúc tác Fe/SAPO-34 22 Hình 2.3 Sự tán xạ tia X theo định luật Bragg 24 Hình 2.4 Nguyên lý phép phân tích EDX 26 Hình 2.5 Các dạng đường đẳng nhiệt hấp phụ 28 Hình 2.6 Đồ thị biểu diễn biến thiên P/[V(P0 – P)] theo P/P0 29 Hình 3.1 Giản đồ XRD mẫu tổng hợp .30 Hình 3.2 Ảnh chụp kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường 33 Hình 3.3 Phổ FT-IR mẫu tổng hợp 38 Hình 3.4 Khối vòng cạnh vị trí cấu trúc SAPO-34 38 Hình 3.5 Phổ TPD-NH3 mẫu tổng hợp 39 Hình 3.6 Đường đẳng nhiệt hấp phụ (kí hiệu đặc) - nhả hấp phụ (kí hiệu rỗng) mẫu 41 Hình 3.8 Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu Fe/SAPO-34 44 Hình 3.9 Ảnh chụp FE-SEM mẫu Fe/SAPO-34 45 Hình 3.10 Đường đẳng nhiệt hấp phụ - nhả hấp phụ N2 46 Hình 3.11 Phổ TPD-NH3 mẫu Fe/SAPO-34 .47 Hình 3.12 Vị trí ion Fe đưa lên bề mặt SAPO-34 48 Đồ án tốt nghiệp DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 So sánh loại xúc tác cho trình SCR Bảng 1.2 Phân loại vật liệu rây phân tử Bảng 1.3 Các chất định hướng cấu trúc dùng cho SAPO-34 .18 Bảng 2.1 Chất định hướng cấu trúc dùng tổng hợp mẫu SAPO-34 21 Bảng 3.1 Thành phần nguyên tố mẫu 36 Bảng 3.2 Chỉ số log Kow CĐHCT 37 Bảng 3.3 Lượng NH3 tiêu thụ trình phân tích TPD-NH3 40 Bảng 3.4 Bảng kết đo diện tích bề mặt mẫu 42 Bảng 3.5 Kết phân tích EDX mẫu Fe/SAPO-34 43 Bảng 3.6 Kết đo diện tích bề mặt xúc tác 46 Bảng 3.7 Hàm lượng NH3 tiêu thụ trình 48 Đồ án tốt nghiệp LỜI CẢM ƠN Trong quãng thời gian học tập Trường Đại Học Bách Khoa Hà Nội, thầy giáo Viện Kỹ Thuật Hóa Học Bộ mơn Cơng nghệ Hữu – Hóa dầu truyền đạt bồi dưỡng cho em kiến thức, phương pháp học tập nghiên cứu chuyên môn q báu Chính tận tụy lòng nhiệt huyết quý thầy cô nguồn động lực giúp em cố gắng trau dồi thêm kiến thức vượt qua khó khăn q trình học tập, nghiên cứu Em xin chân thành gửi lời cảm ơn tới PGS.TS Phạm Thanh Huyền TS Phan Thị Tố Nga trực tiếp hướng dẫn bảo nhiệt tình cho em suốt thời gian nghiên cứu khoa học thực đồ án Đồng thời xin cảm ơn tất bạn bè, anh chị gắn bó với em học tập trình thực đồ án tốt nghiệp Trong trình thực đồ án, cố gắng khơng tránh khỏi sai sót Kính mong thầy góp ý để em hồn thiện Em xin chân thành cảm ơn! Hà Nội, ngày 10 tháng năm 2019 Sinh viên thực Nguyễn Ngọc Khang CHƯƠNG 1: Đồ án tốt nghiệp LỜI NĨI ĐẦU Dựa số thành tích mơi trường (EPI) năm 2018, Việt Nam 20 quốc gia chịu tác động lớn ô nhiễm khơng khí [1] Tại Việt Nam, nitơ oxit nguyên nhân gây ô nhiễm thứ hai sau hạt bụi mịn PM 2.5 lượng phát thải nitơ oxit cao nhiều so với mức an toàn tổ chức y tế giới [2] Tại Việt Nam, theo thống kê, 30% lượng phát thải NOx bắt nguồn từ phương tiện giao thông, chủ yếu xe tải xe khách [2] Để xử lý khí thải phương tiện giao thơng, q trình khử chọn lọc NOx với amoniac có sử dụng xúc tác (SCR-NH3) áp dụng có hiệu cao với loại xúc tác thương mại sử dụng Cu/ZSM-5 [3] Hiện nay, để đáp ứng tiêu chuẩn khí thải ngày khắt khe, phương tiện trang bị hệ thống lọc bụi mịn (DPF) lắp đặt trước hệ thống SCR để xử lý loại bụi Tuy nhiên, khí thải q trình lên tới 650 oC [4], làm giảm hoạt tính loại xúc tác Cu/ZSM-5 có độ bền thuỷ nhiệt thấp [3] Để giải vấn đề này, loại vật liệu xúc tác khác nghiên cứu Trong số đó, vật liệu SAPO-34 có tiềm lớn để ứng dụng cho trình SCR có độ bền thuỷ nhiệt cao độ chọn lọc NOx tốt [5] Bên cạnh đó, xúc tác chứa Fe có hoạt tính cao khoảng nhiệt độ rộng hơn, xúc tác chứa Cu hoạt động hiệu 200 - 400 oC [6] Đối với xúc tác thuộc họ siliconaluminophotphat SAPO-34 chất định hướng cấu trúc (CĐHCT) đóng vai trò quan trọng tác nhân giúp hình thành cấu trúc, bù trừ điện tích lấp đầy khoảng trống cấu trúc [7] Do đó, CĐHCT có ảnh hướng lớn đến tính chất hố lý xúc tác Bên cạnh đó, kim loại (Cu, Fe, Mn) tâm hoạt động xúc tác cho trình SCR nên hàm lượng kim loại ảnh hưởng lớn tới hoạt tính xúc tác Do vậy, đồ án này, em lựa chọn đề tài nghiên cứu “Nghiên cứu tổng hợp đặc trưng xúc tác Fe/SAPO-34: Ảnh hưởng chất định hướng cấu trúc hàm lượng kim loại.” Đồ án em chia làm phần: Chương 1: Tổng quan xúc tác Fe/SAPO-34 Chương 2: Thực nghiệm Chương 3: Kết thảo luận 10 Đồ án tốt nghiệp 49 Ma, Z.; Zaera, F., Characterization of Heterogeneous Catalysts 2006; pp 1-37 50 Hajfarajollah, H., Effect of template source on hydrothermally synthesis of SAPO-34 molecular sieves with small crystals 2011 51 Alyamani, A.; Lemine, O M., FE-SEM Characterization of Some Nanomaterial IntechOpen: 2011 52 Marshall, J L., Scanning Electron Microscopy and Energy Dispersive X-ray (SEM/EDX) Characterization of Solder Solderability and Reliability In Solder Joint Reliability: Theory and Applications, Lau, J H., Ed Springer US: Boston, MA, 1991; 173-224 53 Thommes, M.; Kaneko, K.; Neimark Alexander, V.; Olivier James, P.; Rodriguez-Reinoso, F.; Rouquerol, J.; Sing Kenneth, S W., Physisorption of gases, with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution (IUPAC Technical Report) In Pure and Applied Chemistry, 2015, 87, 1051 54 Jhung, S H.; Chang, J.-S.; Hwang, J S.; Park, S.-E., Selective formation of SAPO-5 and SAPO-34 molecular sieves with microwave irradiation and hydrothermal heating Microporous and Mesoporous Materials 2003, 64 (1), 33-39 55 Baerlocher, C.; McCusker, L B.; Olson, D H., Atlas of Zeolite Framework types Commission of the international Zeolite Association 2007 56 Martin, Y C., Exploring QSAR:  Hydrophobic, Electronic, and Steric Constants Journal of Medicinal Chemistry 1996, 39 (5), 1189-1190 57 Rao, P R H P.; Matsukata, M., Dry-gel conversion technique for synthesis of zeolite BEA Chemical Communications 1996, 12), 1441-1442 58 Li, Z.; Martínez-Triguero, J.; Concepción, P.; Yu, J.; Corma, A., Methanol to olefins: activity and stability of nanosized SAPO-34 molecular sieves and control of selectivity by silicon distribution Physical Chemistry Chemical Physics 2013, 15 (35), 14670-14680 59 Aghaei, E.; Haghighi, M., High temperature synthesis of nanostructured CeSAPO-34 catalyst used in conversion of methanol to light olefins: effect of temperature on physicochemical properties and catalytic performance 2014, 22, 187-200 60 Kern, P.; Klimczak, M.; Heinzelmann, T.; Lucas, M.; Claus, P., Highthroughput study of the effects of inorganic additives and poisons on NH3-SCR catalysts Part II : Fe – zeolite catalysts Applied Catalysis B : Environmental 2010, 95, 48-56 61 Yu, C.; Chen, F.; Dong, L.; Liu, X.; Huang, B.-C.; Wang, X.; Zhong, S., Manganese-rich MnSAPO-34 molecular sieves as an efficient catalyst for the selective catalytic reduction of NO x with NH3: one-pot synthesis, catalytic performance, and characterization 2017, 24 62 Xiang, X.; Wu, P.; Cao, Y., Investigation of low‐temperature hydrothermal stability of Cu‐SAPO‐34 for selective catalytic reduction of NOx with NH Chinese Journal of Catalysis 2017, 38, 918-927 115 Đồ án tốt nghiệp Yale University; 2018 Environmental Global metrics for the environment : Ranking country, 2018 Sakamoto, Y.; Shoji, K.; Trung, M.; Huong, T.; Anh, T., Air quality study in Hanoi , Vietnam in 2015 – 2016 based on a one-year observation of NOx , O3 , CO and a one-week observation of VOCs 2017 Rutkowska, M.; Pacia, I.; Basąg, S.; Kowalczyk, A.; Piwowarska, Z.; Duda, M.; Tarach, K A.; Michalik, M.; Díaz, U.; Chmielarz, L., Catalytic performance of commercial Cu-ZSM-5 zeolite modified by desilication in NH3-SCR and NH3-SCO processes Microporous and Mesoporous Materials 2017, 246 Kong, Y.; Kozakiewicz, T.; Johnson, R.; Huffmeyer, C.; Huckaby, J.; Abel, J.; Baurley, J.; Duffield, K., Active DPF Regeneration for 2007 Diesel Engines 2007 Niu, C.; Shi, X.; Liu, F.; Liu, K.; Xie, L.; You, Y.; He, H., High hydrothermal stability of Cu-SAPO-34 catalysts for the NH3-SCR of NOx Chemical Engineering Journal 2016, 294, 254-263 Vuong, T H.; Doan, A T.; Pham, T H.; Bruckner, A., Development of lowtemperature catalysts for the selective catalytic reduction of NOx with NH3: Review Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption 2018, 7, 2-11 Doan, A T.; Khang, N N.; Phong, D L Q.; Vuong, T H.; Pham, T H., Influence of organic structure directing agents on the formation of SAPOs structure Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption 2018, (3), 87 - 91 Jaworski, P.; Kapusta, Ł J., SCR System for NOx reduction in heavy duty vehicles Journal of KONES Powertrain and Transport 2015, 22 Guan, B.; Zhan, R.; Lin, H.; Huang, Z., Review of state of the art technologies of selective catalytic reduction of NOx from diesel engine exhaust Applied Thermal Engineering 2014, 66, 395-414 10 Iwamoto, M.; Yahiro, H.; Tanda, K.; Mizuno, N.; Mine, Y.; Kagawat, S., Removal of Nltrogen Monoxide through a Novel Catalytlc Process Decomposltlon on Excessively Copper Ion Exchanged ZSM-5 Zeolites Journal of Physical Chemistry 1991, 95, 3727-3730 11 Qi, C.; Bao, W.; Li, H.; Wu, W., Study of the V2O5-WO3/TiO2 Catalyst Synthesized from Waste Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO Journal of Catalysis2017, 12 International Agency for Research on Cancer, W., IARC Monographs on the Evaluation of Carcinogenic Risks to Humans Vol.86: Cobalt in Hard Metals and Cobalt Sulfate, Gallium Arsenide, Indium Phosphide and Vanadium Pentoxide 2006 13 Li, J.; Chang, H.; Ma, L.; Hao, J.; Yang, R T., Low-temperature selective catalytic reduction of NOx with NH3 over metal oxide and zeolite catalysts — A review Catalysis Today 2011, 175, 147-156 116 Đồ án tốt nghiệp 14 Liu, C.; Shi, J.-w.; Gao, C.; Niu, C., Manganese oxide-based catalysts for lowtemperature selective catalytic reduction of NOx with NH3 : A review Applied Catalysis A: Generalpplied Catalysis A, General 2016, 522, 54-69 15 Brandenberger, S.; Kröcher, O.; Tissler, A.; Althoff, R., The State of the Art in Selective Catalytic Reduction of NOx by Ammonia Using Metal-Exchanged Zeolite Catalysts Catalysis Reviews 2008, 50, 37-41 16 Liu, G.; Tian, P.; Li, J.; Zhang, D.; Zhou, F.; Liu, Z., Synthesis, characterization and catalytic properties of SAPO-34 synthesized using diethylamine as a template Microporous and Mesoporous Materials 2008, 111 (1), 143-149 17 Zeolite Molecular Sieves: Structure, Chemistry, and Use D W Breck (Union Carbide Corporation, Tarrytown, New York) John Wiley and Sons, New York, London, Sydney, and Toronto 1974 771 pp $11.95 Journal of Chromatographic Science 1975, 13 (4), 180-189 18 Wilson, S.; Barger, P., The characteristics of SAPO-34 which influence the conversion of methanol to light olefins Microporous and Mesoporous Materials 1999, 29, 117-126 19 M, H.; L, K., Transition-metal ions in aluminophosphate and silicoaluminophosphate molecular sieves: location, interaction with adsorbates and catalytic properties Chemical Reviews 1999, 99 (3), 635-664 20 Sastre, G.; Lewis, D W.; Richard, C.; Catlow, A., Modeling of Silicon Substitution in SAPO-5 and SAPO-34 Molecular Sieves Journal of Physical Chemistry B 1997, 101 (27), 5250-5262 21 Yan, Z.; Chen, B.; Huang, Y., A solid-state NMR study of the formation of molecular sieve SAPO-34 Solid State Nucl Magn Reson 2009, 35 (2), 49-60 22 Rajic, N., Open-Framework Aluminophosphates: Synthesis, Characterization and Transition Metal Modifications 2005, 70 23 Kulprathipanja, S., Zeolites in Industrial Separation and Catalysis WILEYVCH Verlag GmbH & Co KGaA: Weinheim, 2010 24 Masoumi, S.; Towfighi, J.; Mohamadalizadeh, A.; Kooshki, Z.; Rahimi, K., Tri-templates synthesis of SAPO-34 and its performance in MTO reaction by statistical design of experiments Applied Catalysis A: General 2015, 493, 103-111 25 Askari, S.; Halladj, R.; Sohrabi, M., An overview of the effects of crystallization time, template and silicon sources on hydrothermal synthesis of sapo34 molecular sieve with small crystals Iranian Journal of Science and Technology 2012, 32, 83-93 26 Popova, M.; Minchev, C.; Kanazirev, V., Methanol conversion to light alkenes over SAPO-34 molecular sieves synthesized using various sources of silicon and aluminium Applied Catalysis A: General 1998, 169 (2), 227-235 117 Đồ án tốt nghiệp 27 Salmasi, M.; Fatemi, S.; Hashemi, S J., MTO reaction over SAPO-34 catalysts synthesized by combination of TEAOH and morpholine templates and different silica sources Scientia Iranica 2012, 19 (6), 1632-1637 28 Yu, L.; Zhong, Q.; Zhang, S., Research of copper contained SAPO-34 zeolite for NH3-SCR DeNOx by solvent-free synthesis with Cu-TEPA Microporous and Mesoporous Materials 2016, 234, 303-309 29 Sun, Q.; Xie, Z.; Yu, J., The state-of-the-art synthetic strategies for SAPO-34 zeolite catalysts in methanol-to-olefin conversion National Science Review 2017, (4), 542-558 30 Lee, Y.-j.; Baek, S.-c.; Jun, K.-w., Methanol conversion on SAPO-34 catalysts prepared by mixed template method Applied Catalysis A: General 2007, 329, 130136 31 Xu, L.; Liu, Z.; Du, A.; Wei, Y.; Sun, Z., Synthesis, characterization, and MTO performance of MeAPSO-34 molecular sieves In Studies in Surface Science and Catalysis, Elsevier, 2004, 147, 445-450 32 Manuel, H.; Hartmut, L.; Ruben-Sebastian, H., SCR Technology for NOx Reduction: Series Experience and State of Development In DEER Conference, 2005 33 Long, R Q.; Yang, R T., Fe-ZSM-5 for selective catalytic reduction of NO with NH3 : a comparative study of different preparation techniques Catalysis Letters 2001, 74, 1-5 34 Wang, L.; Li, W.; Qi, G.; Weng, D., Location and nature of Cu species in Cu/SAPO-34 for selective catalytic reduction of NO with NH3 Journal of Catalysis 2012, 289, 21-29 35 Cañizares, P.; de Lucas, A.; Dorado, F.; Durán, A.; Asencio, I., Characterization of Ni and Pd supported on H-mordenite catalysts: Influence of the metal loading method 1998, 169, 137-150 36 Ferch, H., Zeolites and clay minerals as sorbents and molecular sieves Academic Press 1980 37 Sainz, G.-H., Insights into the Chemistry of Organic Structure-Directing Agents in the Synthesis of Zeolitic Materials Springer: 2018 38 M, M.; C, M n.; A, C., Multipore zeolites: synthesis and catalytic applications Angew Chem Int Ed 2015, 54, 3560–3579 39 DL, D.; GJ, K.; KG, S., P-derived organic cations as structuredirecting agents: synthesis of a high-silica zeolite (ITQ-27) with a two-dimensional 12-ring channel system J Am Chem Soc 2006, 128, 8862–8867 40 EM, F.; RL, P Silica polymorph and process for preparing same 1978 41 P, C.; JL, P.; A, S.-M., The fluoride route: a strategy to crystalline porous material Comptes Rendus Chimie 2005, (2), 245–266 118 Đồ án tốt nghiệp 42 SI, Z.; RJ, D.; R, M., Studies on the role of fluoride ion vs reaction concentration in zeolite synthesis Journal of Physical Chemistry B 2005, 109 (55), 652–661 43 J, L.; A, C.; J, Y., Synthesis of new zeolite structures Chem Soc Rev 2015, 44 (23), 7112–7127 44 Z, W.; J, Y.; R, X., Needs and trends in rational synthesis of zeolitic materials Chem Soc Rev 2012, 41 (2), 1729–1741 45 Prakash, A M.; Unnikrishnan, S., Synthesis of SAPO-34: high silicon incorporation in the presence of morpholine as template Journal of the Chemical Society, Faraday Transactions 1994, 90 (15), 2291-2296 46 Emrani, P.; Fatemi, S.; Ashraf Talesh, S S., Effect of Synthesis Parameters on Phase Purity, Crystallinity and Particle Size of SAPO-34 2011, 30, 113-121 47 Zhang, Y.; Ren, Z.; Wang, Y.; Deng, Y.; Li, J., Synthesis of Small-Sized SAPO-34 Crystals with Varying Template Combinations for the Conversion of Methanol to Olefins 2018, 8, 570 48 M S, P., X-ray Diffraction Analysis: Principle, Instrument and Applications 2014 49 Ma, Z.; Zaera, F., Characterization of Heterogeneous Catalysts 2006; pp 1-37 50 Hajfarajollah, H., Effect of template source on hydrothermally synthesis of SAPO-34 molecular sieves with small crystals 2011 51 Alyamani, A.; Lemine, O M., FE-SEM Characterization of Some Nanomaterial IntechOpen: 2011 52 Marshall, J L., Scanning Electron Microscopy and Energy Dispersive X-ray (SEM/EDX) Characterization of Solder Solderability and Reliability In Solder Joint Reliability: Theory and Applications, Lau, J H., Ed Springer US: Boston, MA, 1991; 173-224 53 Thommes, M.; Kaneko, K.; Neimark Alexander, V.; Olivier James, P.; Rodriguez-Reinoso, F.; Rouquerol, J.; Sing Kenneth, S W., Physisorption of gases, with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution (IUPAC Technical Report) In Pure and Applied Chemistry, 2015, 87, 1051 54 Jhung, S H.; Chang, J.-S.; Hwang, J S.; Park, S.-E., Selective formation of SAPO-5 and SAPO-34 molecular sieves with microwave irradiation and hydrothermal heating Microporous and Mesoporous Materials 2003, 64 (1), 33-39 55 Baerlocher, C.; McCusker, L B.; Olson, D H., Atlas of Zeolite Framework types Commission of the international Zeolite Association 2007 56 Martin, Y C., Exploring QSAR:  Hydrophobic, Electronic, and Steric Constants Journal of Medicinal Chemistry 1996, 39 (5), 1189-1190 57 Rao, P R H P.; Matsukata, M., Dry-gel conversion technique for synthesis of zeolite BEA Chemical Communications 1996, 12), 1441-1442 119 Đồ án tốt nghiệp 58 Li, Z.; Martínez-Triguero, J.; Concepción, P.; Yu, J.; Corma, A., Methanol to olefins: activity and stability of nanosized SAPO-34 molecular sieves and control of selectivity by silicon distribution Physical Chemistry Chemical Physics 2013, 15 (35), 14670-14680 59 Aghaei, E.; Haghighi, M., High temperature synthesis of nanostructured CeSAPO-34 catalyst used in conversion of methanol to light olefins: effect of temperature on physicochemical properties and catalytic performance 2014, 22, 187-200 60 Kern, P.; Klimczak, M.; Heinzelmann, T.; Lucas, M.; Claus, P., Highthroughput study of the effects of inorganic additives and poisons on NH3-SCR catalysts Part II : Fe – zeolite catalysts Applied Catalysis B : Environmental 2010, 95, 48-56 61 Yu, C.; Chen, F.; Dong, L.; Liu, X.; Huang, B.-C.; Wang, X.; Zhong, S., Manganese-rich MnSAPO-34 molecular sieves as an efficient catalyst for the selective catalytic reduction of NO x with NH3: one-pot synthesis, catalytic performance, and characterization 2017, 24 62 Xiang, X.; Wu, P.; Cao, Y., Investigation of low‐temperature hydrothermal stability of Cu‐SAPO‐34 for selective catalytic reduction of NOx with NH Chinese Journal of Catalysis 2017, 38, 918-927 Yale University; 2018 Environmental Global metrics for the environment : Ranking country, 2018 Sakamoto, Y.; Shoji, K.; Trung, M.; Huong, T.; Anh, T., Air quality study in Hanoi , Vietnam in 2015 – 2016 based on a one-year observation of NOx , O3 , CO and a one-week observation of VOCs 2017 Rutkowska, M.; Pacia, I.; Basąg, S.; Kowalczyk, A.; Piwowarska, Z.; Duda, M.; Tarach, K A.; Michalik, M.; Díaz, U.; Chmielarz, L., Catalytic performance of commercial Cu-ZSM-5 zeolite modified by desilication in NH3-SCR and NH3-SCO processes Microporous and Mesoporous Materials 2017, 246 Kong, Y.; Kozakiewicz, T.; Johnson, R.; Huffmeyer, C.; Huckaby, J.; Abel, J.; Baurley, J.; Duffield, K., Active DPF Regeneration for 2007 Diesel Engines 2007 Niu, C.; Shi, X.; Liu, F.; Liu, K.; Xie, L.; You, Y.; He, H., High hydrothermal stability of Cu-SAPO-34 catalysts for the NH3-SCR of NOx Chemical Engineering Journal 2016, 294, 254-263 Vuong, T H.; Doan, A T.; Pham, T H.; Bruckner, A., Development of lowtemperature catalysts for the selective catalytic reduction of NOx with NH3: Review Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption 2018, 7, 2-11 Doan, A T.; Khang, N N.; Phong, D L Q.; Vuong, T H.; Pham, T H., Influence of organic structure directing agents on the formation of SAPOs structure Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption 2018, (3), 87 - 91 Jaworski, P.; Kapusta, Ł J., SCR System for NOx reduction in heavy duty vehicles Journal of KONES Powertrain and Transport 2015, 22 120 Đồ án tốt nghiệp Guan, B.; Zhan, R.; Lin, H.; Huang, Z., Review of state of the art technologies of selective catalytic reduction of NOx from diesel engine exhaust Applied Thermal Engineering 2014, 66, 395-414 10 Iwamoto, M.; Yahiro, H.; Tanda, K.; Mizuno, N.; Mine, Y.; Kagawat, S., Removal of Nltrogen Monoxide through a Novel Catalytlc Process Decomposltlon on Excessively Copper Ion Exchanged ZSM-5 Zeolites Journal of Physical Chemistry 1991, 95, 3727-3730 11 Qi, C.; Bao, W.; Li, H.; Wu, W., Study of the V2O5-WO3/TiO2 Catalyst Synthesized from Waste Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO Journal of Catalysis2017, 12 International Agency for Research on Cancer, W., IARC Monographs on the Evaluation of Carcinogenic Risks to Humans Vol.86: Cobalt in Hard Metals and Cobalt Sulfate, Gallium Arsenide, Indium Phosphide and Vanadium Pentoxide 2006 13 Li, J.; Chang, H.; Ma, L.; Hao, J.; Yang, R T., Low-temperature selective catalytic reduction of NOx with NH3 over metal oxide and zeolite catalysts — A review Catalysis Today 2011, 175, 147-156 14 Liu, C.; Shi, J.-w.; Gao, C.; Niu, C., Manganese oxide-based catalysts for lowtemperature selective catalytic reduction of NOx with NH3 : A review Applied Catalysis A: Generalpplied Catalysis A, General 2016, 522, 54-69 15 Brandenberger, S.; Kröcher, O.; Tissler, A.; Althoff, R., The State of the Art in Selective Catalytic Reduction of NOx by Ammonia Using Metal-Exchanged Zeolite Catalysts Catalysis Reviews 2008, 50, 37-41 16 Liu, G.; Tian, P.; Li, J.; Zhang, D.; Zhou, F.; Liu, Z., Synthesis, characterization and catalytic properties of SAPO-34 synthesized using diethylamine as a template Microporous and Mesoporous Materials 2008, 111 (1), 143-149 17 Zeolite Molecular Sieves: Structure, Chemistry, and Use D W Breck (Union Carbide Corporation, Tarrytown, New York) John Wiley and Sons, New York, London, Sydney, and Toronto 1974 771 pp $11.95 Journal of Chromatographic Science 1975, 13 (4), 180-189 18 Wilson, S.; Barger, P., The characteristics of SAPO-34 which influence the conversion of methanol to light olefins Microporous and Mesoporous Materials 1999, 29, 117-126 19 M, H.; L, K., Transition-metal ions in aluminophosphate and silicoaluminophosphate molecular sieves: location, interaction with adsorbates and catalytic properties Chemical Reviews 1999, 99 (3), 635-664 20 Sastre, G.; Lewis, D W.; Richard, C.; Catlow, A., Modeling of Silicon Substitution in SAPO-5 and SAPO-34 Molecular Sieves Journal of Physical Chemistry B 1997, 101 (27), 5250-5262 21 Yan, Z.; Chen, B.; Huang, Y., A solid-state NMR study of the formation of molecular sieve SAPO-34 Solid State Nucl Magn Reson 2009, 35 (2), 49-60 121 Đồ án tốt nghiệp 22 Rajic, N., Open-Framework Aluminophosphates: Synthesis, Characterization and Transition Metal Modifications 2005, 70 23 Kulprathipanja, S., Zeolites in Industrial Separation and Catalysis WILEYVCH Verlag GmbH & Co KGaA: Weinheim, 2010 24 Masoumi, S.; Towfighi, J.; Mohamadalizadeh, A.; Kooshki, Z.; Rahimi, K., Tri-templates synthesis of SAPO-34 and its performance in MTO reaction by statistical design of experiments Applied Catalysis A: General 2015, 493, 103-111 25 Askari, S.; Halladj, R.; Sohrabi, M., An overview of the effects of crystallization time, template and silicon sources on hydrothermal synthesis of sapo34 molecular sieve with small crystals Iranian Journal of Science and Technology 2012, 32, 83-93 26 Popova, M.; Minchev, C.; Kanazirev, V., Methanol conversion to light alkenes over SAPO-34 molecular sieves synthesized using various sources of silicon and aluminium Applied Catalysis A: General 1998, 169 (2), 227-235 27 Salmasi, M.; Fatemi, S.; Hashemi, S J., MTO reaction over SAPO-34 catalysts synthesized by combination of TEAOH and morpholine templates and different silica sources Scientia Iranica 2012, 19 (6), 1632-1637 28 Yu, L.; Zhong, Q.; Zhang, S., Research of copper contained SAPO-34 zeolite for NH3-SCR DeNOx by solvent-free synthesis with Cu-TEPA Microporous and Mesoporous Materials 2016, 234, 303-309 29 Sun, Q.; Xie, Z.; Yu, J., The state-of-the-art synthetic strategies for SAPO-34 zeolite catalysts in methanol-to-olefin conversion National Science Review 2017, (4), 542-558 30 Lee, Y.-j.; Baek, S.-c.; Jun, K.-w., Methanol conversion on SAPO-34 catalysts prepared by mixed template method Applied Catalysis A: General 2007, 329, 130136 31 Xu, L.; Liu, Z.; Du, A.; Wei, Y.; Sun, Z., Synthesis, characterization, and MTO performance of MeAPSO-34 molecular sieves In Studies in Surface Science and Catalysis, Elsevier, 2004, 147, 445-450 32 Manuel, H.; Hartmut, L.; Ruben-Sebastian, H., SCR Technology for NOx Reduction: Series Experience and State of Development In DEER Conference, 2005 33 Long, R Q.; Yang, R T., Fe-ZSM-5 for selective catalytic reduction of NO with NH3 : a comparative study of different preparation techniques Catalysis Letters 2001, 74, 1-5 34 Wang, L.; Li, W.; Qi, G.; Weng, D., Location and nature of Cu species in Cu/SAPO-34 for selective catalytic reduction of NO with NH3 Journal of Catalysis 2012, 289, 21-29 35 Cañizares, P.; de Lucas, A.; Dorado, F.; Durán, A.; Asencio, I., Characterization of Ni and Pd supported on H-mordenite catalysts: Influence of the metal loading method 1998, 169, 137-150 122 Đồ án tốt nghiệp 36 Ferch, H., Zeolites and clay minerals as sorbents and molecular sieves Academic Press 1980 37 Sainz, G.-H., Insights into the Chemistry of Organic Structure-Directing Agents in the Synthesis of Zeolitic Materials Springer: 2018 38 M, M.; C, M n.; A, C., Multipore zeolites: synthesis and catalytic applications Angew Chem Int Ed 2015, 54, 3560–3579 39 DL, D.; GJ, K.; KG, S., P-derived organic cations as structuredirecting agents: synthesis of a high-silica zeolite (ITQ-27) with a two-dimensional 12-ring channel system J Am Chem Soc 2006, 128, 8862–8867 40 EM, F.; RL, P Silica polymorph and process for preparing same 1978 41 P, C.; JL, P.; A, S.-M., The fluoride route: a strategy to crystalline porous material Comptes Rendus Chimie 2005, (2), 245–266 42 SI, Z.; RJ, D.; R, M., Studies on the role of fluoride ion vs reaction concentration in zeolite synthesis Journal of Physical Chemistry B 2005, 109 (55), 652–661 43 J, L.; A, C.; J, Y., Synthesis of new zeolite structures Chem Soc Rev 2015, 44 (23), 7112–7127 44 Z, W.; J, Y.; R, X., Needs and trends in rational synthesis of zeolitic materials Chem Soc Rev 2012, 41 (2), 1729–1741 45 Prakash, A M.; Unnikrishnan, S., Synthesis of SAPO-34: high silicon incorporation in the presence of morpholine as template Journal of the Chemical Society, Faraday Transactions 1994, 90 (15), 2291-2296 46 Emrani, P.; Fatemi, S.; Ashraf Talesh, S S., Effect of Synthesis Parameters on Phase Purity, Crystallinity and Particle Size of SAPO-34 2011, 30, 113-121 47 Zhang, Y.; Ren, Z.; Wang, Y.; Deng, Y.; Li, J., Synthesis of Small-Sized SAPO-34 Crystals with Varying Template Combinations for the Conversion of Methanol to Olefins 2018, 8, 570 48 M S, P., X-ray Diffraction Analysis: Principle, Instrument and Applications 2014 49 Ma, Z.; Zaera, F., Characterization of Heterogeneous Catalysts 2006; pp 1-37 50 Hajfarajollah, H., Effect of template source on hydrothermally synthesis of SAPO-34 molecular sieves with small crystals 2011 51 Alyamani, A.; Lemine, O M., FE-SEM Characterization of Some Nanomaterial IntechOpen: 2011 52 Marshall, J L., Scanning Electron Microscopy and Energy Dispersive X-ray (SEM/EDX) Characterization of Solder Solderability and Reliability In Solder Joint Reliability: Theory and Applications, Lau, J H., Ed Springer US: Boston, MA, 1991; 173-224 53 Thommes, M.; Kaneko, K.; Neimark Alexander, V.; Olivier James, P.; Rodriguez-Reinoso, F.; Rouquerol, J.; Sing Kenneth, S W., Physisorption of gases, 123 Đồ án tốt nghiệp with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution (IUPAC Technical Report) In Pure and Applied Chemistry, 2015, 87, 1051 54 Jhung, S H.; Chang, J.-S.; Hwang, J S.; Park, S.-E., Selective formation of SAPO-5 and SAPO-34 molecular sieves with microwave irradiation and hydrothermal heating Microporous and Mesoporous Materials 2003, 64 (1), 33-39 55 Baerlocher, C.; McCusker, L B.; Olson, D H., Atlas of Zeolite Framework types Commission of the international Zeolite Association 2007 56 Martin, Y C., Exploring QSAR:  Hydrophobic, Electronic, and Steric Constants Journal of Medicinal Chemistry 1996, 39 (5), 1189-1190 57 Rao, P R H P.; Matsukata, M., Dry-gel conversion technique for synthesis of zeolite BEA Chemical Communications 1996, 12), 1441-1442 58 Li, Z.; Martínez-Triguero, J.; Concepción, P.; Yu, J.; Corma, A., Methanol to olefins: activity and stability of nanosized SAPO-34 molecular sieves and control of selectivity by silicon distribution Physical Chemistry Chemical Physics 2013, 15 (35), 14670-14680 59 Aghaei, E.; Haghighi, M., High temperature synthesis of nanostructured CeSAPO-34 catalyst used in conversion of methanol to light olefins: effect of temperature on physicochemical properties and catalytic performance 2014, 22, 187-200 60 Kern, P.; Klimczak, M.; Heinzelmann, T.; Lucas, M.; Claus, P., Highthroughput study of the effects of inorganic additives and poisons on NH3-SCR catalysts Part II : Fe – zeolite catalysts Applied Catalysis B : Environmental 2010, 95, 48-56 61 Yu, C.; Chen, F.; Dong, L.; Liu, X.; Huang, B.-C.; Wang, X.; Zhong, S., Manganese-rich MnSAPO-34 molecular sieves as an efficient catalyst for the selective catalytic reduction of NO x with NH3: one-pot synthesis, catalytic performance, and characterization 2017, 24 62 Xiang, X.; Wu, P.; Cao, Y., Investigation of low‐temperature hydrothermal stability of Cu‐SAPO‐34 for selective catalytic reduction of NOx with NH Chinese Journal of Catalysis 2017, 38, 918-927 Yale University; 2018 Environmental Global metrics for the environment : Ranking country, 2018 Sakamoto, Y.; Shoji, K.; Trung, M.; Huong, T.; Anh, T., Air quality study in Hanoi , Vietnam in 2015 – 2016 based on a one-year observation of NOx , O3 , CO and a one-week observation of VOCs 2017 Rutkowska, M.; Pacia, I.; Basąg, S.; Kowalczyk, A.; Piwowarska, Z.; Duda, M.; Tarach, K A.; Michalik, M.; Díaz, U.; Chmielarz, L., Catalytic performance of commercial Cu-ZSM-5 zeolite modified by desilication in NH3-SCR and NH3-SCO processes Microporous and Mesoporous Materials 2017, 246 Kong, Y.; Kozakiewicz, T.; Johnson, R.; Huffmeyer, C.; Huckaby, J.; Abel, J.; Baurley, J.; Duffield, K., Active DPF Regeneration for 2007 Diesel Engines 2007 124 Đồ án tốt nghiệp Niu, C.; Shi, X.; Liu, F.; Liu, K.; Xie, L.; You, Y.; He, H., High hydrothermal stability of Cu-SAPO-34 catalysts for the NH3-SCR of NOx Chemical Engineering Journal 2016, 294, 254-263 Vuong, T H.; Doan, A T.; Pham, T H.; Bruckner, A., Development of lowtemperature catalysts for the selective catalytic reduction of NOx with NH3: Review Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption 2018, 7, 2-11 Doan, A T.; Khang, N N.; Phong, D L Q.; Vuong, T H.; Pham, T H., Influence of organic structure directing agents on the formation of SAPOs structure Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption 2018, (3), 87 - 91 Jaworski, P.; Kapusta, Ł J., SCR System for NOx reduction in heavy duty vehicles Journal of KONES Powertrain and Transport 2015, 22 Guan, B.; Zhan, R.; Lin, H.; Huang, Z., Review of state of the art technologies of selective catalytic reduction of NOx from diesel engine exhaust Applied Thermal Engineering 2014, 66, 395-414 10 Iwamoto, M.; Yahiro, H.; Tanda, K.; Mizuno, N.; Mine, Y.; Kagawat, S., Removal of Nltrogen Monoxide through a Novel Catalytlc Process Decomposltlon on Excessively Copper Ion Exchanged ZSM-5 Zeolites Journal of Physical Chemistry 1991, 95, 3727-3730 11 Qi, C.; Bao, W.; Li, H.; Wu, W., Study of the V2O5-WO3/TiO2 Catalyst Synthesized from Waste Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO Journal of Catalysis2017, 12 International Agency for Research on Cancer, W., IARC Monographs on the Evaluation of Carcinogenic Risks to Humans Vol.86: Cobalt in Hard Metals and Cobalt Sulfate, Gallium Arsenide, Indium Phosphide and Vanadium Pentoxide 2006 13 Li, J.; Chang, H.; Ma, L.; Hao, J.; Yang, R T., Low-temperature selective catalytic reduction of NOx with NH3 over metal oxide and zeolite catalysts — A review Catalysis Today 2011, 175, 147-156 14 Liu, C.; Shi, J.-w.; Gao, C.; Niu, C., Manganese oxide-based catalysts for lowtemperature selective catalytic reduction of NOx with NH3 : A review Applied Catalysis A: Generalpplied Catalysis A, General 2016, 522, 54-69 15 Brandenberger, S.; Kröcher, O.; Tissler, A.; Althoff, R., The State of the Art in Selective Catalytic Reduction of NOx by Ammonia Using Metal-Exchanged Zeolite Catalysts Catalysis Reviews 2008, 50, 37-41 16 Liu, G.; Tian, P.; Li, J.; Zhang, D.; Zhou, F.; Liu, Z., Synthesis, characterization and catalytic properties of SAPO-34 synthesized using diethylamine as a template Microporous and Mesoporous Materials 2008, 111 (1), 143-149 17 Zeolite Molecular Sieves: Structure, Chemistry, and Use D W Breck (Union Carbide Corporation, Tarrytown, New York) John Wiley and Sons, New York, London, Sydney, and Toronto 1974 771 pp $11.95 Journal of Chromatographic Science 1975, 13 (4), 180-189 125 Đồ án tốt nghiệp 18 Wilson, S.; Barger, P., The characteristics of SAPO-34 which influence the conversion of methanol to light olefins Microporous and Mesoporous Materials 1999, 29, 117-126 19 M, H.; L, K., Transition-metal ions in aluminophosphate and silicoaluminophosphate molecular sieves: location, interaction with adsorbates and catalytic properties Chemical Reviews 1999, 99 (3), 635-664 20 Sastre, G.; Lewis, D W.; Richard, C.; Catlow, A., Modeling of Silicon Substitution in SAPO-5 and SAPO-34 Molecular Sieves Journal of Physical Chemistry B 1997, 101 (27), 5250-5262 21 Yan, Z.; Chen, B.; Huang, Y., A solid-state NMR study of the formation of molecular sieve SAPO-34 Solid State Nucl Magn Reson 2009, 35 (2), 49-60 22 Rajic, N., Open-Framework Aluminophosphates: Synthesis, Characterization and Transition Metal Modifications 2005, 70 23 Kulprathipanja, S., Zeolites in Industrial Separation and Catalysis WILEYVCH Verlag GmbH & Co KGaA: Weinheim, 2010 24 Masoumi, S.; Towfighi, J.; Mohamadalizadeh, A.; Kooshki, Z.; Rahimi, K., Tri-templates synthesis of SAPO-34 and its performance in MTO reaction by statistical design of experiments Applied Catalysis A: General 2015, 493, 103-111 25 Askari, S.; Halladj, R.; Sohrabi, M., An overview of the effects of crystallization time, template and silicon sources on hydrothermal synthesis of sapo34 molecular sieve with small crystals Iranian Journal of Science and Technology 2012, 32, 83-93 26 Popova, M.; Minchev, C.; Kanazirev, V., Methanol conversion to light alkenes over SAPO-34 molecular sieves synthesized using various sources of silicon and aluminium Applied Catalysis A: General 1998, 169 (2), 227-235 27 Salmasi, M.; Fatemi, S.; Hashemi, S J., MTO reaction over SAPO-34 catalysts synthesized by combination of TEAOH and morpholine templates and different silica sources Scientia Iranica 2012, 19 (6), 1632-1637 28 Yu, L.; Zhong, Q.; Zhang, S., Research of copper contained SAPO-34 zeolite for NH3-SCR DeNOx by solvent-free synthesis with Cu-TEPA Microporous and Mesoporous Materials 2016, 234, 303-309 29 Sun, Q.; Xie, Z.; Yu, J., The state-of-the-art synthetic strategies for SAPO-34 zeolite catalysts in methanol-to-olefin conversion National Science Review 2017, (4), 542-558 30 Lee, Y.-j.; Baek, S.-c.; Jun, K.-w., Methanol conversion on SAPO-34 catalysts prepared by mixed template method Applied Catalysis A: General 2007, 329, 130136 31 Xu, L.; Liu, Z.; Du, A.; Wei, Y.; Sun, Z., Synthesis, characterization, and MTO performance of MeAPSO-34 molecular sieves In Studies in Surface Science and Catalysis, Elsevier, 2004, 147, 445-450 126 Đồ án tốt nghiệp 32 Manuel, H.; Hartmut, L.; Ruben-Sebastian, H., SCR Technology for NOx Reduction: Series Experience and State of Development In DEER Conference, 2005 33 Long, R Q.; Yang, R T., Fe-ZSM-5 for selective catalytic reduction of NO with NH3 : a comparative study of different preparation techniques Catalysis Letters 2001, 74, 1-5 34 Wang, L.; Li, W.; Qi, G.; Weng, D., Location and nature of Cu species in Cu/SAPO-34 for selective catalytic reduction of NO with NH3 Journal of Catalysis 2012, 289, 21-29 35 Cañizares, P.; de Lucas, A.; Dorado, F.; Durán, A.; Asencio, I., Characterization of Ni and Pd supported on H-mordenite catalysts: Influence of the metal loading method 1998, 169, 137-150 36 Ferch, H., Zeolites and clay minerals as sorbents and molecular sieves Academic Press 1980 37 Sainz, G.-H., Insights into the Chemistry of Organic Structure-Directing Agents in the Synthesis of Zeolitic Materials Springer: 2018 38 M, M.; C, M n.; A, C., Multipore zeolites: synthesis and catalytic applications Angew Chem Int Ed 2015, 54, 3560–3579 39 DL, D.; GJ, K.; KG, S., P-derived organic cations as structuredirecting agents: synthesis of a high-silica zeolite (ITQ-27) with a two-dimensional 12-ring channel system J Am Chem Soc 2006, 128, 8862–8867 40 EM, F.; RL, P Silica polymorph and process for preparing same 1978 41 P, C.; JL, P.; A, S.-M., The fluoride route: a strategy to crystalline porous material Comptes Rendus Chimie 2005, (2), 245–266 42 SI, Z.; RJ, D.; R, M., Studies on the role of fluoride ion vs reaction concentration in zeolite synthesis Journal of Physical Chemistry B 2005, 109 (55), 652–661 43 J, L.; A, C.; J, Y., Synthesis of new zeolite structures Chem Soc Rev 2015, 44 (23), 7112–7127 44 Z, W.; J, Y.; R, X., Needs and trends in rational synthesis of zeolitic materials Chem Soc Rev 2012, 41 (2), 1729–1741 45 Prakash, A M.; Unnikrishnan, S., Synthesis of SAPO-34: high silicon incorporation in the presence of morpholine as template Journal of the Chemical Society, Faraday Transactions 1994, 90 (15), 2291-2296 46 Emrani, P.; Fatemi, S.; Ashraf Talesh, S S., Effect of Synthesis Parameters on Phase Purity, Crystallinity and Particle Size of SAPO-34 2011, 30, 113-121 47 Zhang, Y.; Ren, Z.; Wang, Y.; Deng, Y.; Li, J., Synthesis of Small-Sized SAPO-34 Crystals with Varying Template Combinations for the Conversion of Methanol to Olefins 2018, 8, 570 48 M S, P., X-ray Diffraction Analysis: Principle, Instrument and Applications 2014 127 Đồ án tốt nghiệp 49 Ma, Z.; Zaera, F., Characterization of Heterogeneous Catalysts 2006; pp 1-37 50 Hajfarajollah, H., Effect of template source on hydrothermally synthesis of SAPO-34 molecular sieves with small crystals 2011 51 Alyamani, A.; Lemine, O M., FE-SEM Characterization of Some Nanomaterial IntechOpen: 2011 52 Marshall, J L., Scanning Electron Microscopy and Energy Dispersive X-ray (SEM/EDX) Characterization of Solder Solderability and Reliability In Solder Joint Reliability: Theory and Applications, Lau, J H., Ed Springer US: Boston, MA, 1991; 173-224 53 Thommes, M.; Kaneko, K.; Neimark Alexander, V.; Olivier James, P.; Rodriguez-Reinoso, F.; Rouquerol, J.; Sing Kenneth, S W., Physisorption of gases, with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution (IUPAC Technical Report) In Pure and Applied Chemistry, 2015, 87, 1051 54 Jhung, S H.; Chang, J.-S.; Hwang, J S.; Park, S.-E., Selective formation of SAPO-5 and SAPO-34 molecular sieves with microwave irradiation and hydrothermal heating Microporous and Mesoporous Materials 2003, 64 (1), 33-39 55 Baerlocher, C.; McCusker, L B.; Olson, D H., Atlas of Zeolite Framework types Commission of the international Zeolite Association 2007 56 Martin, Y C., Exploring QSAR:  Hydrophobic, Electronic, and Steric Constants Journal of Medicinal Chemistry 1996, 39 (5), 1189-1190 57 Rao, P R H P.; Matsukata, M., Dry-gel conversion technique for synthesis of zeolite BEA Chemical Communications 1996, 12), 1441-1442 58 Li, Z.; Martínez-Triguero, J.; Concepción, P.; Yu, J.; Corma, A., Methanol to olefins: activity and stability of nanosized SAPO-34 molecular sieves and control of selectivity by silicon distribution Physical Chemistry Chemical Physics 2013, 15 (35), 14670-14680 59 Aghaei, E.; Haghighi, M., High temperature synthesis of nanostructured CeSAPO-34 catalyst used in conversion of methanol to light olefins: effect of temperature on physicochemical properties and catalytic performance 2014, 22, 187-200 60 Kern, P.; Klimczak, M.; Heinzelmann, T.; Lucas, M.; Claus, P., Highthroughput study of the effects of inorganic additives and poisons on NH3-SCR catalysts Part II : Fe – zeolite catalysts Applied Catalysis B : Environmental 2010, 95, 48-56 61 Yu, C.; Chen, F.; Dong, L.; Liu, X.; Huang, B.-C.; Wang, X.; Zhong, S., Manganese-rich MnSAPO-34 molecular sieves as an efficient catalyst for the selective catalytic reduction of NO x with NH3: one-pot synthesis, catalytic performance, and characterization 2017, 24 62 Xiang, X.; Wu, P.; Cao, Y., Investigation of low‐temperature hydrothermal stability of Cu‐SAPO‐34 for selective catalytic reduction of NOx with NH Chinese Journal of Catalysis 2017, 38, 918-927 128 Đồ án tốt nghiệp 129 ... cho SAPO- 34 18 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 20 2.1 Tổng hợp xúc tác Fe/ SAPO- 34 .20 2.1.1 Hoá chất thiết bị 20 2.1.2 Tổng hợp chất mang SAPO- 34 20 2.1.3 Tổng hợp. .. SAPO- 34 nhóm nghiên cứu thử nghiệm tổng hợp thành công SAPO- 34 với hỗn hợp CĐHCT Với lý nêu trên, đồ án này, em lựa chọn TEA, TEAOH morpholin làm chất định hướng cấu trúc dùng tổng hợp SAPO- 34. .. tác Fe/ SAPO- 34 1.2.3.1 Tính chất Fe/ SAPO- 34 Các nhà nghiên cứu tìm cách đưa nhiều loại kim loại (Cu, Fe, Mn, Mg, Zn, Ni, Co) lên chất mang SAPO- 34 để cải thiện tính chất loại vật liệu [31] Các nghiên