(Đồ án hcmute) nghiên cứu khả năng lưu trữ điện năng của vật liệu mofs được carbon hóa ứng dụng trong lĩnh vực supercapacitor

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP NGÀNH CƠNG NGHỆ KỸ THUẬT HĨA HỌC NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG LƯU TRỮ ĐIỆN NĂNG CỦA VẬT LIỆU MOFS ĐƯỢC CARBON HOÁ ỨNG DỤNG TRONG LĨNH VỰC SUPERCAPACITOR GVHD:TRẦN THỊ NHUNG SVTH:TRẦN QUỐC HUY MSSV: 15128029 SKL 0 Tp Hồ Chí Minh, tháng 12/2019 an TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT TP.HCM KHOA CƠNG NGHỆ HĨA HỌC VÀ THỰC PHẨM Bộ mơn Cơng nghệ Kỹ thuật Hóa học KHỐ LUẬN TỐT NGHIỆP Nghiên cứu khả lưu trữ điện vật liệu MOFs carbon hoá ứng dụng lĩnh vực lĩnh vực supercapacitor SVTH: Trần Quốc Huy MSSV: 15128029 GVHD: TS Trần Thị Nhung Tp Hồ Chí Minh, tháng 12 năm 2019 an LỜI CẢM ƠN Tôi xin gửi lời cám ơn chân thành đến quý thầy Khoa Cơng nghệ Hố học Thực phẩm trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM tận tình truyền đạt kiến thức suốt trình học tập trường Em xin chân thành cám ơn đến GVHD cô Trần Thị Nhung hướng dẫn, giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi trình thực luận văn tốt nghiệp Em xin chân thành cám ơn thầy hướng dẫn TS Từ Ngọc Thạch, TS Nguyễn Thị Diễm Hương NCS.TS Nguyễn Văn Hoàng hướng dẫn, giúp đỡ từ ngày đầu vào phịng thí nghiệm suốt q trình thực đề tài Nghiên cứu hỗ trợ kinh phí Quỹ Phát Triển Khoa Học Công Nghệ Quốc Gia Việt Nam (NAFOSTED) thông qua đề tài “Tổng hợp, khảo sát tính chất ứng dụng vật liệu MOFs mang tâm kim loại Fe II” (mã đề tài 104.05- 2018.365) Xin chân thành cám ơn TP.HCM, tháng 12 năm 2019 i an LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận văn cơng trình nghiên cứu cá nhân tôi, thực hướng dẫn khoa học GVHD TS Trần Thị Nhung TS Từ Ngọc Thạch Các số liệu, kết luận nghiên cứu trình bày luận văn hồn tồn trung thực, khách quan thơng tin tham khảo trích rõ nguồn gốc Tơi xin hoàn toàn chịu trách nhiệm lời cam đoan Sinh viên thực Trần Quốc Huy ii an MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN i LỜI CAM ĐOAN ii DANH MỤC HÌNH ẢNH v DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT viii TÓM TẮT ix LỜI MỞ ĐẦU x CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan vật liệu MOFs 1.1.1 Giới thiệu .1 1.1.2 Cấu trúc .3 1.1.3 Tính chất 1.2 Các phương pháp tổng hợp MOFs 1.2.1 Phương pháp nhiệt dung môi .7 1.2.2 Phương pháp siêu âm 1.2.3 Phương pháp vi sóng 1.2.4 Phương pháp không dung môi 1.3 Tổng quan siêu tụ điện 1.3.1 Định nghĩa 1.3.2 Tính hình nghiên cứu vật liệu supercapacitor ngồi nước 11 1.4 Vật liệu MOFs ứng dụng supercapacitor 12 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM 14 2.1 Hố chất dụng cụ thí nghiệm 14 2.1.1 Hoá chất sử dụng 14 2.1.2 Dụng cụ thí nghiệm 14 2.2 Quy trình thực nghiệm 15 2.2.1 Tổng hợp vật liệu MOFs 15 2.2.2 Carbon hoá vật liệu MOFs .16 2.2.3 Khảo sát điện dung 17 2.2.4 Phương pháp phân tích 19 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 21 3.1 Tổng hợp vật liệu MOFs 21 iii an 3.1.1 Vật liệu MOFs: VNU-20 21 3.1.3 Vật liệu MOFs: ZIF-8 .24 3.1.5 Vật liệu MOFs: MOF-199 26 3.2 Carbon hoá vật liệu MOFs 28 3.2.1 Vật liệu MOFs VNU-20 carbon hoá 28 3.2.2 Vật liệu MOFs MIL-53 carbon hoá 30 3.2.3 Vật liệu MOFs ZIF-8 carbon hoá 31 3.3 Xác định điện dung – Quét tuần hoàn 33 3.3.1 Ảnh hưởng nhiệt độ nung 34 3.3.2 Ảnh hưởng thời gian nung .36 3.3.3 Ảnh hưởng cấu trúc vật liệu 38 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 41 TÀI LIỆU THAM KHẢO 42 iv an DANH MỤC HÌNH ẢNH Hình 1.1:Thống kê số lượng báo vật liệu MOFs từ năm 2005 đến 2018 [4] Hình 1.2: Đơn vị cấu trúc thứ cấp (SBU) cấu trúc tinh thể MOF-890 [6] Hình 1.3: Một số đơn vị cấu trúc thứ cấp (SBU) thông dụng cấu trúc vật liệu MOFs [7] Hình 1.4: Sơ đồ tổng quan siêu tụ điện [31] Hình 1.5: Sơ đồ cấu trúc siêu tụ điện [32] Hình 1.6: Cơ chế hoạt động tụ điện lớp kép 10 Hình 1.7: Cơ chế hoạt động tụ điện giả điện dung [34] 11 Hình 2.1: Lị nung hình ống Thermolyne 79400 17 Hình 2.2:Hệ đo CV với điện cực 18 Hình 2.3: Mơ hình tán xạ tia X tinh thể chất rắn theo định luật Bragg 19 Hình 3.1: Ảnh chụp camera vật liệu MOFs VNU-20 21 Hình 3.2: Phổ XRD vật liệu MOFs VNU-20 (a) Tổng hợp điều kiện thí nghiệm (b) Mẫu chuẩn 22 Hình 3.3: Ảnh chụp camera vật liệu MOFs MIL-53 22 Hình 3.4:Phổ XRD vật liệu MOFs MIL-53 (a) Tổng hợp điều kiện thí nghiệm (b) Mẫu chuẩn 23 Hình 3.5: Ảnh chụp camera vật liệu MOFs ZIF-8 24 Hình 3.6: Phổ XRD vật liệu MOFs ZIF-8 (a) Tổng hợp điều kiện thí nghiệm (b) Mẫu chuẩn 25 Hình 3.7: Ảnh chụp camera vật liệu MOFs ZIF-67 25 Hình 3.8: Phổ XRD vật liệu MOFs ZIF-67 (a) Tổng hợp điều kiện thí nghiệm (b) Mẫu chuẩn 26 Hình 3.9: Ảnh chụp camera vật liệu MOFs MOF-199 27 Hình 3.10: Phổ XRD vật liệu MOFs MOF-199 (a) Tổng hợp điều kiện thí nghiệm (b) Mẫu chuẩn 27 Hình 3.11: Phổ XRD vật liệu MOFs VNU-20 nhiệt độ nung khác 29 Hình 3.12: Phổ XRD vật liệu MOFs VNU-20 600oC thời gian nung khác 29 Hình 3.13: Phổ XRD vật liệu MOFs MIL-53 600oC (a) Mẫu carbon hoá (b) Mẫu tổng hợp 30 Hình 3.14: Phổ XRD vật liệu MOFs ZIF-8 600oC (a) Mẫu carbon hoá (b) Mẫu tổng hợp 31 Hình 3.15: Phổ XRD vật liệu MOFs ZIF-67 600oC (a) Mẫu carbon hoá (b) Mẫu tổng hợp 32 Hình 3.16: Phổ XRD vật liệu MOFs MOF-199 600oC (a) Mẫu carbon hoá (b) Mẫu tổng hợp 33 v an Hình 3.17: Phổ CV mẫu VNU-20 carbon hoá nhiệt độ khác tốc độ quét 20 mV/s 35 Hình 3.18: Phổ CV mẫu VNU-20 carbon hoá nhiệt độ khác tốc độ quét 50 mV/s 35 Hình 3.19: Phổ CV mẫu VNU-20 carbon hoá 600oC thời gian nung khác tốc độ quét 20 mV/s 37 Hình 3.20: Phổ CV mẫu VNU-20 carbon hoá 600oC thời gian nung khác tốc độ quét 50 mV/s 37 Hình 3.21: Phổ Phổ CV mẫu vật liệu MOFs carbon hoá 600oC tốc độ quét 20 mV/s 38 Hình 3.22: Phổ Phổ CV mẫu vật liệu MOFs carbon hoá 600oC tốc độ quét 50 mV/s 39 vi an DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1: Đặc điểm cấu trúc tính chất vật liệu xốp tiêu biểu [40] Bảng 1.2: Một số ligand hữu thông dụng dùng để chế tạo vật liệu MOFs vii an DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT MOFs (Metal – organic frameworks): Vật liệu khung kim SBUs (Secondảy buiding units): Đơn vị cấu trúc thứ cấp XRD (X-ray diffraction): Nhiễu xạ tia X CV (Cyclic voltammetry): Quét tuần hoàn Supercapacitor: Siêu tụ điện viii an Điều cho thấy cấu trúc vật liệu MOFs MIL-53 sau carbon hoá điều kiện thí nghiệm chuyển từ dạng tinh thể sang dạng vơ định hình 3.2.3 Vật liệu MOFs ZIF-8 carbon hố Sau tiến hành carbon hoá vật liệu MOFs ZIF-8 600oC giờ, mang sản phẩm đo XRD thu kết hình 3.14 Hình 3.14: Phổ XRD vật liệu MOFs ZIF-8 600oC (a) Mẫu carbon hoá (b) Mẫu tổng hợp Nhìn vào hình 3.14 ta thấy peak đặc trưng cho vật liệu MOFs MOF-199 khơng cịn, thay vào xuất peak đặc trưng cho ZnO vị trí 2θ 32, 35, 37 Điều cho thấy cấu trúc vật liệu MOFs ZIF-8 sau carbon hoá điều kiện thí nghiệm chuyển từ dạng tinh thể sang dạng vơ định hình 3.2.4 Vật liệu MOFs ZIF-67 carbon hoá Sau tiến hành carbon hoá vật liệu MOFs ZIF-67, mang sản phẩm đo XRD thu kết hình 3.15 31 an Hình 3.15: Phổ XRD vật liệu MOFs ZIF-67 600oC (a) Mẫu carbon hoá (b) Mẫu tổng hợp Nhìn vào hình 3.15 ta thấy peak đặc trưng cho vật liệu MOFs ZIF-67 khơng cịn, thay vào xuất peak đặc trưng cho Co3O4 vị trí 2θ 31, 37, 45 Điều cho thấy cấu trúc vật liệu MOFs ZIF-67 sau carbon hoá điều kiện thí nghiệm chuyển từ dạng tinh thể sang dạng vơ định hình 3.2.5 Vật liệu MOFs MOF-199 carbon hoá Sau tiến hành carbon hoá vật liệu MOFs MOF-199 600oC giờ, mang sản phẩm đo XRD thu kết hình 3.16 32 an Hình 3.16: Phổ XRD vật liệu MOFs MOF-199 600oC (a) Mẫu carbon hố (b) Mẫu tổng hợp Nhìn vào hình 3.16 ta thấy peak đặc trưng cho vật liệu MOFs MOF-199 khơng cịn, thay vào xuất peak đặc trưng cho CuO vị trí 2θ 35, 38, 39 Điều cho thấy cấu trúc vật liệu MOFs MOF-199 sau carbon hố điều kiện thí nghiệm chuyển từ dạng tinh thể sang dạng vơ định hình 3.3 Xác định điện dung – Quét tuần hoàn Sau xác định điều kiện carbon hóa tối ưu, vật liệu MOFs sau carbon hoá, tiến hành đo điện dung phương pháp quét tuần hoàn tốc độ quét khác 20 mV/s 50 mV/s Sau thu kết quả, xác định điện dung mẫu theo công thức: 33 an ∫ 𝐼𝑑𝑉 𝐶= 𝑚 ∗ 𝑣 ∗ ∆𝑉 Trong đó: C điện dung mẫu (F/g) ∫IdV tích phân vùng đường cong quét tuần hoàn m khối lượng mẫu (mg) v tốc độ quét (mV/s) ∆V giới hạn quét (V) Sau tiến hành quét tuần hồn phân tích kết phổ qt tuần hồn có trường hợp xảy ra: (1) mẫu vật liệu MOFs carbon hoá xuất peak oxi hố khử mẫu lưu trữ điện theo chế giả điện dung (2) Trong trường hợp phổ qt tuần hồn khơng xuất peak oxi hố khử mẫu vật liệu carbon hố lưu trữ điện theo chế điện tích lớp kép [39] 3.3.1 Ảnh hưởng nhiệt độ nung Sau tiến hành carbon hoá mẫu VNU-20 nhiệt độ khác nhau, VNU-20 tiến hành quét tuần hồn, kết thể hình 3.17 hình 3.18 Chúng tơi sử dụng phần mềm EC-Lab để tiến hành phân tích kết thu 34 an Hình 3.17: Phổ qt tuần hồn mẫu VNU-20 carbon hoá nhiệt độ khác tốc độ quét 20 mV/s Hình 3.18: Phổ quét tuần hoàn mẫu VNU-20 carbon hoá nhiệt độ khác tốc độ quét 50 mV/s 35 an Sau tiến hành dùng phần mêm EC-Lab để phân tích chúng tơi thấy nhiệt độ nung tăng điện dung mẫu VNU-20 carbon hố tăng Vậy nên mẫu VNU20 carbon hố 600oC thí nghiệm có kết tốt mẫu Cơ chế lưu trữ mẫu sau: - VNU-20 carbon hố 400oC: phổ qt tuần hồn có peak oxi hố từ -0.9 đến -0,55 V -0,5 đến 0,15 peak khử từ -0,5 đến -0.75 Fe3O4 phản ứng Trong hình 3.11 có xuất peak Fe3O4 Vậy nên mẫu VNU-20 carbon hoá 400oC lưu trữ điện theo chế giả điện dung - VNU-20 carbon hoá 500oC: phổ qt tuần hồn có peak oxi hoá từ -0.9 V đến -0,55 V -0,5 V đến -0,15 V Fe3O4 phản ứng Trong hình 3.11 có xuất peak Fe3O4 Vậy nên mẫu VNU-20 carbon hoá 500oC lưu trữ điện theo chế giả điện dung - VNU-20 carbon hoá 600oC: phổ qt tuần hồn khơng xuất peak oxi hốkhử Trong hình 3.11 khơng có xuất peak Fe3O4.Ở nhiệt độ 600oC mẫu VNU-20 chuyển sang cấu trúc carbon điện dung tăng theo mẫu lưu trữ điện theo chế tĩnh điện lớp kép Ngồi ra, hình dạng phổ quét tuần hoàn mẫu tốc độ quét giống chứng tỏ tốc độ quét không ảnh hưởng đến chế lưu trữ điện mẫu cường độ tín hiệu mẫu quét tốc độ 50 mV/s cao so với quét tốc độ 20 mV/s 3.3.2 Ảnh hưởng thời gian nung Sau xác định thời gian nung tối ưu 600oC, tiến hành khảo sát nhiệt độ nung vật liệu VNU-20 1, 1.5, Hình 3.19 hình 3.20 thể phổ quét tuần hồn vật liệu VNU-20 sau carbon hóa thời gian nung khác nhau: 36 an Hình 3.19: Phổ quét tuần hoàn mẫu VNU-20 carbon hoá 600oC thời gian nung khác tốc độ quét 20 mV/s Hình 3.20: Phổ quét tuần hồn mẫu VNU-20 carbon hố 600oC thời gian nung khác tốc độ quét 50 mV/s 37 an Sau tiến hành dùng phần mêm EC-Lab để phân tích chúng tơi thấy thời gian nung tăng điện dung mẫu VNU-20 carbon hoá tăng mẫu VNU-20 nung có kết tốt mẫu Bởi nung 600oC mẫu VNU-20 chuyển thành sang cấu trúc vơ định hình có diện tích bề mặt lớn nên nung mẫu chuyển sang cấu trúc vơ định hình nhiều nghĩa diện tích bề mặt tăng khiến cho điện dung tăng dần Ngồi ra, hình dạng phổ quét tuần hoàn mẫu tốc độ quét giống chứng tỏ tốc độ quét không ảnh hưởng đến chế lưu trữ điện mẫu cường độ tín hiệu mẫu quét tốc độ 50 mV/s cao so với quét tốc độ 20 mV/s 3.3.3 Ảnh hưởng cấu trúc vật liệu Sau khảo sát nhiệt độ nung thời gian nung rút điều kiện nung tốt 600oC Chúng áp dụng điều kiện với vật liệu khác MOFs để so sánh bao gồm: Hình 3.21: Phổ qt tuần hồn mẫu vật liệu MOFs carbon hoá 600oC tốc độ quét 20 mV/s 38 an Hình 3.22: Phổ qt tuần hồn mẫu vật liệu MOFs carbon hoá 600oC tốc độ quét 50 mV/s Theo kết hình 3.21 hình 3.22 chúng tơi rút chế lưu trữ mẫu để so sánh với mẫu VNU-20 carbon hoá sau: - Mẫu ZIF-67 carbon hoá: đường cong quét tuần hồn có peak oxi hố từ 0.15 đến -0,05 V Co3O4 cịn mẫu phản ứng đường cong quét tuần hoàn mẫu phình cho thấy mẫu gần có cấu trúc vơ định hình carbon Vậy nên mẫu ZIF-67 carbon hố có khả luu trữ điện theo chế giả điện dung tĩnh điện lớp kép - Mẫu MOF-199 carbon hoá: đường cong quét tuần hồn có peak oxi hố từ -1 V đến -0.25 V peak khử từ 0.5 V đến V CuO cịn mẫu phản ứng Vậy nên mẫu MOF-199 carbon hố có khả luu trữ điện theo chế giả điện dung - Mẫu MIL-53 carbon hố: đường cong qt tuần hồn khơng có peak oxi hố-khử đường cong qt tuần hồn mẫu có xu hướng phình cho thấy mẫu gần có cấu trúc carbon 39 an - Mẫu ZIF-8 carbon hoá: đường cong qt tuần hồn có peak oxi hố từ -0.4 V đến 0.25 V ZnO cịn mẫu phản ứng Vậy nên mẫu ZIF-8 carbon hố có khả luu trữ điện theo chế giả điện dung Như vậy, từ kết ta thấy mẫu vật liệu MOFs carbon hố mẫu VNU-20 cho khả lưu trữ điện cao nhất, mẫu ZIF-67, đến mẫu MOF-199, sau mẫu MIL-53, cuối mẫu ZIF-8 Với mẫu MOFs carbon hoá lưu trữ điện theo chế giả điện dung mẫu ZIF67 với Co3O4 cho kết tốt nhất, CuO (MOF-199), sau Fe2O3 (MIL-53) thấp ZnO (ZIF-8) Ngồi ra, hình dạng phổ qt tuần hoàn mẫu tốc độ quét giống chứng tỏ tốc độ quét không ảnh hưởng đến chế lưu trữ điện mẫu cường độ tín hiệu mẫu quét tốc độ 50 mV/s cao so với quét tốc độ 20 mV/s 40 an KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ Với đề tài ‘’Nghiên cứu khả lưu trữ điện vật liệu MOFs carbon hoá ứng dụng lĩnh vực lĩnh vực siêu tụ điện’’, đạt số thành tựu: 1) Tổng hợp thành công vật liệu MOFs: VNU-20, MIL-53, MOF-199, ZIF-8, ZIF-67 phương pháp nhiệt dung mơi Kết phân tích XRD cho thấy vật liệu MOFs tổng hợp vật liệu MOFs có độ tinh khiết cao, chứng minh thông qua so sánh với phổ XRD chuẩn 2) Tiến hành khảo sát thiết lập điều kiện nung khác nhiệt độ thời gian nung từ xác định điều kiện tối ưu điều kiện thí nghiệm Kết phân tích XRD sau nung cho thấy thay đổi cấu trúc vật liệu thông qua xuất peak 3) Khảo sát khả lưu trữ điện vật liệu MOFs carbon hoá bao gồm VNU20, MIL-53, ZIF-6, ZIF-67, MOF-199 theo nhiệt độ thời gian nung Kết phân tích cho thấy vật liệu MOFs VNU-20 cho điện dung cao Cơ chế lưu trữ điện mẫu vật liệu 600oC không thay đổi tốc độ quét khác Những nghiên cứu luận văn làm tiền đề để nghiên cứu tìm cách để tối ưu hố khả lưu trữ điện vật liệu MOFs carbon hố thơng qua kiểm soát nhiệt độ, thời gian cấu trúc vật liệu MOFs 41 an TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] [2] [3] [4] [5] [6] [7] [8] [9] [10] [11] [12] [13] L Gerward and C Cousins, "The discovery of the electron: a centenary," Physics Education, vol 32, no 4, p 219, 1997 T Otowa, R Tanibata, M J G s Itoh, and purification, "Production and adsorption characteristics of MAXSORB: high-surface-area active carbon," vol 7, no 4, pp 241-245, 1993 O Yaghi, H Li, and T J J o t A C S Groy, "Construction of porous solids from hydrogen-bonded metal complexes of 1, 3, 5-benzenetricarboxylic acid," vol 118, no 38, pp 9096-9101, 1996 G Chedid and A J N Yassin, "Recent trends in covalent and metal organic frameworks for biomedical applications," vol 8, no 11, p 916, 2018 J Kim et al., "Assembly of metal− organic frameworks from large organic and inorganic secondary building units: new examples and simplifying principles for complex structures," vol 123, no 34, pp 8239-8247, 2001 P T Nguyen, H T Nguyen, H Q Pham, J Kim, K E Cordova, and H J I c Furukawa, "Synthesis and Selective CO2 Capture Properties of a Series of Hexatopic Linker-Based Metal–Organic Frameworks," vol 54, no 20, pp 1006510072, 2015 H Furukawa, K E Cordova, M O’Keeffe, and O M J S Yaghi, "The chemistry and applications of metal-organic frameworks," vol 341, no 6149, p 1230444, 2013 R R Salunkhe et al., "Fabrication of symmetric supercapacitors based on MOFderived nanoporous carbons," vol 2, no 46, pp 19848-19854, 2014 X Ma, Y.-X Zhou, H Liu, Y Li, and H.-L J C C Jiang, "A MOF-derived Co– CoO@ N-doped porous carbon for efficient tandem catalysis: dehydrogenation of ammonia borane and hydrogenation of nitro compounds," vol 52, no 49, pp 77197722, 2016 S S Nadar and V K J I j o b m Rathod, "Facile synthesis of glucoamylase embedded metal-organic frameworks (glucoamylase-MOF) with enhanced stability," vol 95, pp 511-519, 2017 Y Dong et al., "Benzimidazole-functionalized Zr-UiO-66 nanocrystals for luminescent sensing of Fe3+ in water," vol 245, pp 160-163, 2017 L T Nguyen, K K Le, H X Truong, N T J C S Phan, and Technology, "Metal– organic frameworks for catalysis: the Knoevenagel reaction using zeolite imidazolate framework ZIF-9 as an efficient heterogeneous catalyst," vol 2, no 3, pp 521-528, 2012 B Assfour, S Leoni, and G J T J o P C C Seifert, "Hydrogen adsorption sites in zeolite imidazolate frameworks ZIF-8 and ZIF-11," vol 114, no 31, pp 1338113384, 2010 42 an [14] [15] [16] [17] [18] [19] [20] [21] [22] [23] [24] [25] [26] [27] [28] P H Pham et al., "A new transformation of coumarins via direct C–H bond activation utilizing an iron–organic framework as a recyclable catalyst," vol 8, no 5, pp 1267-1271, 2018 A Modrow, D Zargarani, R Herges, and N J D T Stock, "The first porous MOF with photoswitchable linker molecules," vol 40, no 16, pp 4217-4222, 2011 A Sonnauer et al., "Giant Pores in a Chromium 2, 6‐Naphthalenedicarboxylate Open‐Framework Structure with MIL‐101 Topology," vol 48, no 21, pp 37913794, 2009 F A Almeida Paz, Y Z Khimyak, A D Bond, J Rocha, and J J E J o I C Klinowski, "Synthesis and Characterization of a Novel Modular Cadmium‐Organic Framework with Biphenyl‐4, 4′‐dicarboxylate," vol 2002, no 11, pp 2823-2828, 2002 T Loiseau et al., "A rationale for the large breathing of the porous aluminum terephthalate (MIL‐53) upon hydration," vol 10, no 6, pp 1373-1382, 2004 J B DeCoste, G W Peterson, H Jasuja, T G Glover, Y.-g Huang, and K S J J o M C A Walton, "Stability and degradation mechanisms of metal–organic frameworks containing the Zr O (OH) secondary building unit," vol 1, no 18, pp 5642-5650, 2013 M Kramer, U Schwarz, and S J J o M C Kaskel, "Synthesis and properties of the metal-organic framework Mo (BTC) (TUDMOF-1)," vol 16, no 23, pp 2245-2248, 2006 H.-K Youn, J Kim, and W.-S J M L Ahn, "MWCNT synthesis over Fe-BTC as a catalyst/carbon source via CVD," vol 65, no 19-20, pp 3055-3057, 2011 D J Tranchemontagne, J R Hunt, and O M J T Yaghi, "Room temperature synthesis of metal-organic frameworks: MOF-5, MOF-74, MOF-177, MOF-199, and IRMOF-0," vol 64, no 36, pp 8553-8557, 2008 J J Mihaly, M Zeller, D T J C G Genna, and Design, "Ion-directed synthesis of indium-derived 2, 5-thiophenedicarboxylate metal–organic frameworks: tuning framework dimensionality," vol 16, no 3, pp 1550-1558, 2016 M D DeFuria, M Zeller, D T J C G Genna, and Design, "Removal of pharmaceuticals from Water via π–π stacking interactions in perfluorinated metal– organic frameworks," vol 16, no 6, pp 3530-3534, 2016 J J Mihaly, "Synthesis of In-Derived Metal-Organic Frameworks," Youngstown State University, 2016 O K Farha et al., "Metal–organic framework materials with ultrahigh surface areas: is the sky the limit?," vol 134, no 36, pp 15016-15021, 2012 N Qin et al., "One-dimensional CdS/TiO2 nanofiber composites as efficient visiblelight-driven photocatalysts for selective organic transformation: synthesis, characterization, and performance," vol 31, no 3, pp 1203-1209, 2015 K Allmond, J Stone, S Harp, and K J N r l Mujibur, "Synthesis and Electrospraying of Nanoscale MOF (Metal Organic Framework) for HighPerformance CO Adsorption Membrane," vol 12, no 1, p 6, 2017 43 an [29] [30] [31] [32] [33] [34] [35] [36] [37] [38] [39] [40] N A Khan and S H J C C R Jhung, "Synthesis of metal-organic frameworks (MOFs) with microwave or ultrasound: Rapid reaction, phase-selectivity, and size reduction," vol 285, pp 11-23, 2015 A Pichon, A Lazuen-Garay, and S L J C James, "Solvent-free synthesis of a microporous metal–organic framework," vol 8, no 3, pp 211-214, 2006 R B J B d G E d C Betrián, "Trends and research challenges in supercapacitors," no 37, pp 9-13, 2015 S Tuukkanen, M J O Krebs, and P S P B R Printed Electronics, USA, "Printable power storage: batteries and supercapacitors," pp 265-291, 2016 U Gulzar et al., "Next-generation textiles: from embedded supercapacitors to lithium ion batteries," vol 4, no 43, pp 16771-16800, 2016 V Augustyn, P Simon, B J E Dunn, and E Science, "Pseudocapacitive oxide materials for high-rate electrochemical energy storage," vol 7, no 5, pp 1597-1614, 2014 J Libich, J Máca, J Vondrák, O Čech, and M J J o E S Sedlaříková, "Supercapacitors: Properties and applications," vol 17, pp 224-227, 2018 A Yu, V Chabot, and J Zhang, Electrochemical supercapacitors for energy storage and delivery: fundamentals and applications CRC press, 2013 Y Yan, P Gu, S Zheng, M Zheng, H Pang, and H J J o M C A Xue, "Facile synthesis of an accordion-like Ni-MOF superstructure for high-performance flexible supercapacitors," vol 4, no 48, pp 19078-19085, 2016 K Tan et al., "Water interactions in metal organic frameworks," vol 17, no 2, pp 247-260, 2015 Itoi, Hiroyuki, et al "Large pseudocapacitance in quinone-functionalized zeolitetemplated carbon." Bulletin of the Chemical Society of Japan 87.2 (2013): 250-257 Thuỷ, L T B (2019) Tong hop vat lieu MOFs va khao sat xuc tac cho phan ung oxi hoa benzen phenol bang H2O2 Ho Chi Minh City University of Education and Technology 44 an an