Nghiên cứu tái sử dụng phế thải nông nghiệp làm vật liệu hiệu năng cao xử lý nước thải

ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUẬN VĂN THẠC SĨ Nghiên cứu tái sử dụng phế thải nông nghiệp làm vật liệu hiệu cao xử lý nước thải PHẠM VĂN HỒNG Hoang.PV202815M@sis.hust.edu.vn Ngành Kỹ thuật mơi trường Giảng viên hướng dẫn: PGS TS Đoàn Thị Thái Yên Chữ ký GVHD Viện: Khoa học Công nghệ môi trường HÀ NỘI, 4/2023 CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc BẢN XÁC NHẬN CHỈNH SỬA LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên tác giả luận văn: Phạm Văn Hoàng Đề tài luận văn: Nghiên cứu tái sử dụng phế thải nông nghiệp làm vật liệu hiệu cao xử lý nước thải Chuyên ngành: Kỹ thuật môi trường Mã số SV: 20202815M Tác giả, Người hướng dẫn khoa học Hội đồng chấm luận văn xác nhận tác giả sửa chữa, bổ sung luận văn theo biên họp Hội đồng ngày 28/04/2023 với nội dung sau: - Viết lại phần kết luận theo hướng bao quát nội dung nghiên cứu kèm kết tương ứng; - Bổ sung thêm phần “1.4.3 Quá trình hấp phụ” trang 27 với nội dung: Định nghĩa phân loại hấp phụ; Cơ chế trình hấp phụ; Các yếu tố ảnh hưởng đến trình hấp phụ - Bổ sung danh mục từ viết tắt với PVA WCA; - Thay đồ thị dạng đường thành dạng cột với hình 30 31; - Việt hóa thuật ngữ trang 9; - Bổ sung trích dẫn tài liệu tham khảo với hình từ đến 10; - Bổ sung mô tả độ lặp thí nghiệm Ngày 23 tháng năm 2023 Giáo viên hướng dẫn Tác giả luận văn CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG ĐỀ TÀI LUẬN VĂN Nghiên cứu tái sử dụng phế thải nông nghiệp làm vật liệu hiệu cao xử lý nước thải Giáo viên hướng dẫn Ký ghi rõ họ tên Lời cảm ơn Em xin bày tỏ lòng biết ơn chân thành sâu sắc đến PGS.TS Đoàn Thị Thái Yên hướng dẫn tận tình, chu đáo tạo điều kiện tốt giúp đỡ em thời gian thực Luận văn Em xin gửi lời cảm ơn đến Ban lãnh đạo viện, phịng ban, thầy môn Công nghệ Môi trường, Bộ môn Quản lý Môi trường phịng thí nghiệm Viện Khoa học Cơng nghệ môi trường truyền dạy kiến thức tạo điều kiện sở vật chất thủ tục hành để em hoàn thành nội dung nghiên cứu Luận văn Cuối xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến người thân gia đình, thầy cơ, bạn bè dành tình cảm, động viên, chia sẻ giúp đỡ suốt trình học tập nghiên cứu HỌC VIÊN Ký ghi rõ họ tên Tóm tắt luận văn Nguồn nước hệ sinh thái nước bị đe dọa nghiêm trọng ô nhiễm dầu từ cố tràn dầu trình thải bỏ dầu thủy vực, từ việc chế tạo loại vật liệu hiệu cao có khả thu hồi loại bỏ hiệu lượng dầu nước nhận nhiều quan tâm Vật liệu cellulose aerogel từ thực vật cho thấy nhiều tiềm có khả phân hủy sinh học, hấp phụ dầu khả tái tạo cellulose Trong nghiên cứu này, cellulose aerogel tổng hợp từ loại phế thải nông nghiệp (rơm rạ, bã mía dứa) để sử dụng cho mục đích phân tách dầu khỏi nước nhiễm dầu Quy trình tổng hợp cellulose aerogel gắn với mục tiêu sử dụng dung mơi độc hại đến mơi trường người Thay tuân theo quy trình chiết Soxhlet sử dụng dung môi độc hại (toluen), cellulose chiết tách từ loại vật liệu thô phương pháp kiềm hóa sử dụng NaOH với hỗ trợ sóng siêu âm Cellulose sau sử dụng làm tiền chất để chế tạo cellulose aerogel theo phương pháp solgel đơng khơ Để tạo tính kị nước cho ứng dụng hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước, mẫu cellulose aerogel tạo thành phủ với methyltrimethoxysilane (MTMS) Các phép đo bao gồm: SEM, FTIR, XRD, BET, góc tương tác nước (WCA) sử dụng để xác định đặc tính vật liệu cellulose aerogel Mẫu cellulose aerogel sau trình kiểm tra khả hấp phụ dầu thông qua việc xác định dung lượng hấp phụ với dầu nhớt thải dầu diesel nguyên chất, sau áp dụng với hệ dầu – nước Các yếu tố ảnh hưởng đến trình hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước cellulose aerogel bao gồm: khối lượng vật liệu aerogel, thời gian tương tác, nhiệt độ pH kiểm tra đánh giá Mơ hình động học giả bậc 1, bậc mơ hình Elovich áp dụng để mơ tả động học q trình hấp phụ dầu nước Kết cho thấy mẫu cellulose aerogel tạo thành có khả trì hình dạng rõ ràng mà khơng bị vỡ cấu trúc mạng cấu trúc ba chiều (3D) điển hình Cellulose aerogel thu nhẹ, khối lượng riêng dao động từ 15.42–52.63 mg/cm3 độ rỗng xốp cao (95.82–98.97%) Dung lượng hấp phụ dầu nguyên chất đạt 27.81 g/g với dầu nhớt thải 26.85 g/g với dầu diesel Góc tương tác nước đạt 110o thể tính kị nước cellulose aerogel sau trình phủ MTMS Các mẫu cellulose aerogel dễ dàng bề mặt nước hấp phụ dầu với dung lượng hấp phụ dầu nhớt thải đạt 27.49 g/g, giá trị với dầu diesel 25.29 g/g Về ảnh hưởng khối lượng vật liệu, dung lượng hấp phụ với loại dầu có xu hướng giảm khối lượng vật liệu tăng từ 0.05 g lên 0.45 g Mơ hình giả động học bậc mơ hình Elovich mơ tả động học trình hấp phụ dầu nhớt thải dầu diesel tốt với hệ số tương quan cao Với nhiệt độ, nhìn chung xu hướng giảm dung lượng hấp phụ quan sát thấy nhiệt độ tăng khoảng 10–60 oC, kết thu ảnh hưởng nhiệt độ lên độ nhớt dầu Quá trình hấp phụ dầu nhớt thải dầu diesel cellulose aerogel không bị ảnh hưởng giá trị pH hỗn hợp dầu – nước thơng qua thí nghiệm với giá trị pH thay đổi từ 3, 5, Độ bền khả tái sử dụng cellulose aerogel khẳng định với 10 lần hấp phụ – nhả hấp phụ liên tục MỤC LỤC DANH MỤC HÌNH .1 DANH MỤC BẢNG BIỂU DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT ĐẶT VẤN ĐỀ .4 CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan aerogel .6 1.1.1 Khái niệm đặc tính 1.1.2 Phân loại .8 1.2 Aerogel sinh học .9 1.3 Cellulose aerogel từ sinh khối thực vật 12 1.3.1 Cellulose nguồn cellulose từ sinh khối thực vật 12 1.3.2 Quy trình chế tạo cellulose aerogel 14 1.3.3 Ứng dụng cellulose aerogel 18 1.4 Cellulose aerogel ứng dụng xử lý nước nhiễm dầu 21 1.4.1 Nước thải nhiễm dầu 21 1.4.2 Nước nhiễm dầu cố tràn dầu 24 1.4.3 Quá trình hấp phụ .26 1.4.4 Các công bố ứng dụng vật liệu cellulose aerogel xử lý nước nhiễm dầu 30 CHƯƠNG VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 34 2.1 Vật liệu .34 2.1.1 Các loại sinh khối sử dụng để chiết tách cellulose .34 2.1.2 Đối tượng ứng dụng xử lý 34 2.2 Quy trình chế tạo cellulose aerogel từ sinh khối thơ 34 2.2.1 Chiết tách sinh khối thu cellulose 34 2.2.2 Gel hóa hỗn hợp cellulose – PVA 35 2.2.3 Đông khô tạo aerogel 35 2.2.4 Tạo lớp phủ kị nước cho aerogel 36 2.3 Xác định đặc tính vật liệu 36 2.3.1 Đặc điểm hình thái cấu trúc 36 2.3.2 Khối lượng riêng độ xốp 37 2.3.3 Diện tích bề mặt riêng 37 2.3.4 Tính thấm nước .38 2.4 Thí nghiệm hấp phụ nước dầu .38 2.5 Thí nghiệm hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước 39 2.5.1 Ảnh hưởng khối lượng cellulose aerogel đến hiệu loại bỏ dầu 39 2.5.2 Ảnh hưởng thời gian tiếp xúc động học hấp phụ 39 2.5.3 Ảnh hưởng nhiệt độ 40 2.5.4 Ảnh hưởng pH 40 2.6 Thí nghiệm đánh giá khả tái sử dụng 41 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 42 3.1 Xác định đặc tính vật liệu 42 3.1.1 Đặc điểm hình thái bề mặt 42 3.1.2 Cấu trúc tinh thể nhóm chức 43 3.1.3 Khối lượng riêng độ xốp 45 3.1.4 Diện tích bề mặt riêng kích thước mao quản 46 3.1.5 Tính kị nước 47 3.2 Dung lượng hấp phụ với nước dầu nguyên chất .49 3.3 Dung lượng hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước 53 3.3.1 Ảnh hưởng khối lượng cellulose aerogel .53 3.3.2 Ảnh hưởng thời gian tiếp xúc động học hấp phụ 54 3.3.3 Ảnh hưởng nhiệt độ 56 3.3.4 Ảnh hưởng pH 57 3.3 Khả tái sử dụng aerogel 58 3.4 So sánh với loại vật liệu hấp phụ tổng hợp khác .59 KẾT LUẬN 61 TÀI LIỆU THAM KHẢO 62 PHỤ LỤC .70 DANH MỤC HÌNH Hình Lịch sử hình thành phát triển vật liệu aerogel [6] Hình Các đặc tính aerogel [7] .7 Hình Phân loại aerogel [3] Hình Quy trình chế tạo aerogel sinh học [7] .10 Hình Cellulose từ sinh khối thực vật [10] 13 Hình Mối quan hệ kích thước mao quản nhiệt độ trình đơng khơ [10] .16 Hình Các giai đoạn chuyển khối trình hấp phụ [45] 28 Hình Cellulose aerogel tổng thể phân loại aerogel [10] 31 Hình Quá trình tách tái sinh dầu/dung môi hữu (a) Loại bỏ dầu/dung môi hữu bơm chân không aerogel kỵ nước/ưa dầu (b) Lọc hỗn hợp dầu – nước aerogel ưa nước (c) Tái tạo aerogel trình đốt ép [10] 32 Hình 10 (A) Quy trình chung chế tạo aerogel dựa cellulose, (B) Loại bỏ dầu mặt nước aerogel thu hồi dầu cách ép aerogel (C) Đặc tính đàn hồi, trở lại hình dáng ban đầu cellulose aerogel sau nén [54] .32 Hình 11 Phế thải nơng nghiệp đóng vai trò nguồn cung cấp cellulose: a) Rơm rạ, b) Bã mía c) Lá dứa .34 Hình 12 (a) Q trình tiền xử lý sóng siêu âm (b) Hỗn hợp sau q trình kiềm hóa 35 Hình 13 Quy trình chế tạo cellulose aerogel từ sinh khối 35 Hình 14 (a) Khn chứa gel (b) Các mẫu aerogel q trình đơng khơ 36 Hình 15 Ảnh SEM mẫu aerogel chứa 0.5 wt% cellulose: a) A-RR chưa phủ MTMS, b) A-RR phủ MTMS, c) A-BM chưa phủ MTMS, d) A-LD chưa phủ MTMS, e) Ảnh SEM bột dứa thô f) Các mẫu aerogel thành phẩm .42 Hình 16 Phổ FTIR loại sinh khối thô, mẫu cellulose aerogel tương ứng chưa phủ MTMS, A-RR phủ MTMS dầu nhớt thải 44 Hình 17 Phổ nhiễu xạ tia X (XRD) mẫu sinh khối thô, cellulose aerogel tương ứng chưa phủ MTMS A-RR phủ MTMS 45 Hình 18 (a) Khối lượng riêng độ xốp mẫu cellulose aerogel sau phủ MTMS với thay đổi nồng độ cellulose (biểu đồ dạng cột biểu đồ dạng đường tương ứng với giá trị Khối lượng riêng Độ rỗng xốp) (b) Mẫu cellulose aerogel nằm nhụy hoa Ly 46 Hình 19 Đẳng nhiệt hấp phụ – nhả hấp phụ N2 với mẫu A–RR 0.5 wt%: a) chưa phủ MTMS b) phủ MTMS 47 Hình 20 a) Giọt nước đọng bề mặt cellulose aerogel phủ MTMS dầu nhớt dầu diesel dễ dạng bị hấp phụ, b) c) Cellulose aerogel phủ MTMS dễ dàng lên bề mặt nước sau bị nhúng chìm .48 Hình 21 Giá trị WCA a) bề mặt ngoài, b) mặt cắt bên cellulose aerogel phủ MTMS 48 Hình 22 Quá trình hấp phụ dầu nguyên chất theo thời gian phút 49 Hình 23 Dung lượng hấp phụ dầu theo hàm lượng cellulose mẫu cellulose aerogel phủ MTMS 50 Hình 24 Dung lượng hấp phụ cellulose aerogel 0.5 wt% phủ MTMS với dầu nhớt dầu diesel nguyên chất theo thời gian .51 Hình 25 Động học hấp phụ mẫu A-RR 0.5 wt% phủ MTMS với dầu nhớt dầu diesel nguyên chất 51 Hình 26 Dung lượng hấp phụ dầu với mẫu cellulose aerogel trước sau phủ MTMS 52 Hình 27 Quá trình cellulose aerogel phủ MTMS hấp phụ dầu nhớt thải hỗn hợp dầu – nước .53 Hình 28 Ảnh hưởng khối lượng cellulose aerogel đến dung lượng hấp phụ dầu nhớt thải dầu diesel 54 Hình 29 Động học hấp phụ mẫu A-RR 0.5% phủ MTMS với dầu nhớt thải dầu diesel hỗn hợp dầu – nước 54 Hình 30 Ảnh hưởng nhiệt độ đến hiệu suất hấp phụ dầu nhớt thải dầu diesel cellulose aerogel 57 Hình 31 Ảnh hưởng pH đến dung lượng hấp phụ dầu nhớt thải dầu diesel .58 Hình 32 Dung lượng hấp phụ hiệu suất tách dầu sau 10 chu kỳ hấp phụ - nhả hấp phụ ép học 59 Hình 33 Cellulose aerogel phủ MTMS thời điểm trước sau 10 lần tái sử dụng liên tiếp 59 DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng Thành phần cellululose, hemicellulose lignin rơm rạ, bã mía dứa .14 Bảng Phương pháp chiết tách cellulose chế tạo cellulose aerogel tương ứng 17 Bảng Các công nghệ xử lý dầu nước [1] 23 Bảng Các phương pháp xử lý cố dầu tràn [43] .25 Bảng So sánh hấp phụ vật lý hấp phụ hóa học [44] .27 Bảng Dung lượng hấp phụ dầu cellulose aerogel cơng bố trước 31 Bảng Diện tích bề mặt riêng kích thước lỗ trung bình mẫu cellulose aerogel trước sau phủ MTMS 47 Bảng Giá trị WCA bề mặt cellulose aerogel phủ MTMS theo thời gian 48 Bảng Các thơng số mơ hình động học mẫu A-RR 0.5wt% sau phủ MTMS với dầu nhớt dầu diesel nguyên chất 52 Bảng 10 Các thơng số mơ hình động học mẫu A-RR 0.5wt% phủ MTMS với dầu nhớt thải dầu diesel hỗn hợp dầu – nước .56 Bảng 11 Dung lượng hấp phụ dầu nhớt so sánh với loại vật liệu tổng hợp khác .59 Bảng 12 Dung lượng hấp phụ dầu diesel so sánh với loại vật liệu tổng hợp khác .60 DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT MTMS methyltrimethoxysilane SEM Phép đo sử dụng kính hiển vi điện tử quét FTIR Phép đo quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier XRD Phân tích nhiễu xạ tia X PVA Polyvinyl alcohol WCA Góc tương tác nước A–RR Cellulose aerogel từ rơm rạ A–BM Cellulose aerogel từ bã mía A–LD Cellulose aerogel từ dứa [1] [2] [3] [4] [5] [6] [7] [8] [9] [10] [11] [12] [13] [14] [15] TÀI LIỆU THAM KHẢO C An, G Huang, Y Yao, and S Zhao, "Emerging usage of electrocoagulation technology for oil removal from wastewater: A review," Science of The Total Environment, vol 579, pp 537-556, 2017/02/01/ 2017 H Yang, J Sun, Y Zhang, Q Xue, and S Xia, "Preparation of hydrophobic carbon aerogel using cellulose extracted from luffa sponge for adsorption of diesel oil," Ceramics International, vol 47, no 23, pp 33827-33834, 2021/12/01/ 2021 R Ganesamoorthy, V K Vadivel, R Kumar, O S Kushwaha, and H Mamane, "Aerogels for water treatment: A review," Journal of Cleaner Production, vol 329, p 129713, 2021/12/20/ 2021 A Zaman, F Huang, M Jiang, W Wei, and Z Zhou, "Preparation, Properties, and Applications of Natural Cellulosic Aerogels: A Review," Energy and Built Environment, vol 1, no 1, pp 60-76, 2020/01/01/ 2020 C J Brinker, "Hydrolysis and condensation of silicates: Effects on structure," Journal of Non-Crystalline Solids, vol 100, no 1, pp 31-50, 1988/03/01/ 1988 M O Ansari, A A P Khan, M S Ansari, A Khan, R M Kulkarni, and V S Bhamare, "Chapter - Aerogel and its composites: fabrication and properties," in Advances in Aerogel Composites for Environmental Remediation, A A P Khan, M O Ansari, A Khan, and A M Asiri, Eds.: Elsevier, 2021, pp 1-17 L E Nita, A Ghilan, A G Rusu, I Neamtu, and A P Chiriac, "New Trends in Bio-Based Aerogels," Pharmaceutics, vol 12, no doi: 10.3390/pharmaceutics12050449 H.-B Chen, B.-S Chiou, Y.-Z Wang, and D A Schiraldi, "Biodegradable Pectin/Clay Aerogels," ACS Applied Materials & Interfaces, vol 5, no 5, pp 1715-1721, 2013/03/13 2013 P Liu et al., "Aerogels Meet Phase Change Materials: Fundamentals, Advances, and Beyond," ACS Nano, vol 16, no 10, pp 15586-15626, 2022/10/25 2022 J Paul and S S Ahankari, "Nanocellulose-based aerogels for water purification: A review," Carbohydrate Polymers, vol 309, p 120677, 2023/06/01/ 2023 L Zuo, Y Zhang, L Zhang, Y E Miao, W Fan, and T Liu, "Polymer/CarbonBased Hybrid Aerogels: Preparation, Properties and Applications," (in eng), Materials (Basel), vol 8, no 10, pp 6806-6848, Oct 2015 H Maleki, "Recent advances in aerogels for environmental remediation applications: A review," Chemical Engineering Journal, vol 300, pp 98-118, 2016/09/15/ 2016 C Tan, B M Fung, J K Newman, and C Vu, "Organic Aerogels with Very High Impact Strength," Advanced Materials, https://doi.org/10.1002/15214095(200105)13:93.0.CO;2-# vol 13, no 9, pp 644646, 2001/05/01 2001 S b Hammouda, Z Chen, C An, and K Lee, "Recent advances in developing cellulosic sorbent materials for oil spill cleanup: A state-of-the-art review," Journal of Cleaner Production, vol 311, p 127630, 2021/08/15/ 2021 N H Do et al., "The novel method to reduce the silica content in lignin recovered from black liquor originating from rice straw," Scientific Reports, vol 10, no 1, p 21263, 2020/12/04 2020 62 [16] [17] [18] [19] [20] [21] [22] [23] [24] [25] [26] [27] [28] [29] [30] T.-T Nguyen et al., "Research and Development Prospects for Sugarcane Industry in Vietnam," Sugar Tech, vol 24, no 5, pp 1330-1341, 2022/10/01 2022 M A Mahmud and F R Anannya, "Sugarcane bagasse - A source of cellulosic fiber for diverse applications," (in eng), Heliyon, vol 7, no 8, p e07771, Aug 2021 Z Daud, M Z M Hatta, A S B M Kassim, H B Awang, and A M J B Aripin, "Exploring of agro waste (pineapple leaf, corn stalk, and napier grass) by chemical composition and morphological study," vol 9, pp 872-880, 2013 H I Syeda and P.-S Yap, "A review on three-dimensional cellulose-based aerogels for the removal of heavy metals from water," Science of The Total Environment, vol 807, p 150606, 2022/02/10/ 2022 L Y Long, Y X Weng, and Y Z Wang, "Cellulose Aerogels: Synthesis, Applications, and Prospects," (in eng), Polymers (Basel), vol 10, no 6, Jun 2018 M Dilamian and B Noroozi, "Rice straw agri-waste for water pollutant adsorption: Relevant mesoporous super hydrophobic cellulose aerogel," Carbohydrate Polymers, vol 251, p 117016, 2021/01/01/ 2021 D T Tran et al., "Green aerogels from rice straw for thermal, acoustic insulation and oil spill cleaning applications," Materials Chemistry and Physics, vol 253, p 123363, 2020/10/01/ 2020 P A V Freitas, C González-Martínez, and A Chiralt, "Influence of the cellulose purification process on the properties of aerogels obtained from rice straw," Carbohydrate Polymers, vol 312, p 120805, 2023/07/15/ 2023 Q B Thai et al., "Cellulose-based aerogels from sugarcane bagasse for oil spillcleaning and heat insulation applications," Carbohydrate Polymers, vol 228, p 115365, 2020/01/15/ 2020 L N Phat et al., "Synthesis of hybrid carbon aerogels from sugarcane bagasse and coffee grounds for oil adsorption application," Biomass Conversion and Biorefinery, 2022/06/13 2022 T Ahamad, M Naushad, Ruksana, A N Alhabarah, and S M Alshehri, "N/S doped highly porous magnetic carbon aerogel derived from sugarcane bagasse cellulose for the removal of bisphenol‑A," International Journal of Biological Macromolecules, vol 132, pp 1031-1038, 2019/07/01/ 2019 H Liu, P Li, T Zhang, Y Zhu, and F Qiu, "Fabrication of recyclable magnetic double-base aerogel with waste bioresource bagasse as the source of fiber for the enhanced removal of chromium ions from aqueous solution," Food and Bioproducts Processing, vol 119, pp 257-267, 2020/01/01/ 2020 Y Lei et al., "Zn/Co-ZIF reinforced sugarcane bagasse aerogel for highly efficient catalytic activation of peroxymonosulfate," Journal of Environmental Chemical Engineering, vol 9, no 6, p 106885, 2021/12/01/ 2021 L N Tan, N C T Nguyen, A M H Trinh, N H N Do, K A Le, and P K Le, "Eco-friendly synthesis of durable aerogel composites from chitosan and pineapple leaf-based cellulose for Cr(VI) removal," Separation and Purification Technology, vol 304, p 122415, 2023/01/01/ 2023 N H N Do, B Y Truong, P T X Nguyen, K A Le, H M Duong, and P K Le, "Composite aerogels of TEMPO-oxidized pineapple leaf pulp and chitosan 63 [31] [32] [33] [34] [35] [36] [37] [38] [39] [40] [41] [42] [43] [44] [45] [46] for dyes removal," Separation and Purification Technology, vol 283, p 120200, 2022/01/15/ 2022 B M Cherian et al., "Cellulose nanocomposites with nanofibres isolated from pineapple leaf fibers for medical applications," Carbohydrate Polymers, vol 86, no 4, pp 1790-1798, 2011/10/15/ 2011 P Franco, S Cardea, A Tabernero, and I De Marco, "Porous Aerogels and Adsorption of Pollutants from Water and Air: A Review," Molecules, vol 26, no 15 doi: 10.3390/molecules26154440 P X T Nguyen et al., "Recent Developments in Water Treatment by Cellulose Aerogels from Agricultural Waste," IOP Conference Series: Earth and Environmental Science, vol 947, no 1, p 012011, 2021/12/01 2021 V Gitis and G Rothenberg, Ceramic membranes: new opportunities and practical applications John Wiley & Sons, 2016 L Yu, M Han, and F He, "A review of treating oily wastewater," Arabian Journal of Chemistry, vol 10, pp S1913-S1922, 2017/05/01/ 2017 A I Zouboulis and A Avranas, "Treatment of oil-in-water emulsions by coagulation and dissolved-air flotation," Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, vol 172, no 1, pp 153-161, 2000/10/25/ 2000 A Glickman, "Produced water toxicity: steps you can take to ensure permit compliance," in API Produced Water Management Technical Forum and Exhibition, Lafayette, LA, 1998, pp 17-18 S Jamaly, A Giwa, and S W Hasan, "Recent improvements in oily wastewater treatment: Progress, challenges, and future opportunities," Journal of Environmental Sciences, vol 37, pp 15-30, 2015/11/01/ 2015 I J L D e ITOPF, "Oil tanker spill statistics 2016," 2017 J R Nelson, T H Grubesic, L Sim, and K Rose, "A geospatial evaluation of oil spill impact potential on coastal tourism in the Gulf of Mexico," Computers, Environment and Urban Systems, vol 68, pp 26-36, 2018/03/01/ 2018 S Musk, "Trends in oil spills from tankers and ITOPF non-tanker attended incidents," in Proceedings of the Thirty-fifth AMOP Technical Seminar on Environmental Contamination and Response Environment Canada, Vancouver, British Columbia, Canada, 2012, pp 775-797 P Li, Q Cai, W Lin, B Chen, and B Zhang, "Offshore oil spill response practices and emerging challenges," Marine Pollution Bulletin, vol 110, no 1, pp 6-27, 2016/09/15/ 2016 H Singh, N Bhardwaj, S K Arya, and M Khatri, "Environmental impacts of oil spills and their remediation by magnetic nanomaterials," Environmental Nanotechnology, Monitoring & Management, vol 14, p 100305, 2020/12/01/ 2020 M Ghaedi, Adsorption: Fundamental processes and applications Academic Press, 2021 J Wang and X Guo, "Adsorption kinetic models: Physical meanings, applications, and solving methods," Journal of Hazardous Materials, vol 390, p 122156, 2020/05/15/ 2020 G Kumar, D T K Dora, D Jadav, A Naudiyal, A Singh, and T Roy, "Utilization and regeneration of waste sugarcane bagasse as a novel robust 64 [47] [48] [49] [50] [51] [52] [53] [54] [55] [56] [57] [58] aerogel as an effective thermal, acoustic insulator, and oil adsorbent," Journal of Cleaner Production, vol 298, p 126744, 2021/05/20/ 2021 L Zhou, S Zhai, Y Chen, and Z Xu, "Anisotropic Cellulose Nanofibers/Polyvinyl Alcohol/Graphene Aerogels Fabricated by Directional Freeze-drying as Effective Oil Adsorbents," Polymers, vol 11, no doi: 10.3390/polym11040712 M Fauziyah, W Widiyastuti, and H Setyawan, "A hydrophobic cellulose aerogel from coir fibers waste for oil spill application," IOP Conference Series: Materials Science and Engineering, vol 778, no 1, p 012019, 2020/04/01 2020 I Benito-González, A López-Rubio, L G Gómez-Mascaraque, and M Martínez-Sanz, "PLA coating improves the performance of renewable adsorbent pads based on cellulosic aerogels from aquatic waste biomass," Chemical Engineering Journal, vol 390, p 124607, 2020/06/15/ 2020 X Zhang, H Wang, Z Cai, N Yan, M Liu, and Y Yu, "Highly Compressible and Hydrophobic Anisotropic Aerogels for Selective Oil/Organic Solvent Absorption," ACS Sustainable Chemistry & Engineering, vol 7, no 1, pp 332340, 2019/01/07 2019 F Rafieian, M Hosseini, M Jonoobi, and Q Yu, "Development of hydrophobic nanocellulose-based aerogel via chemical vapor deposition for oil separation for water treatment," Cellulose, vol 25, no 8, pp 4695-4710, 2018/08/01 2018 Z Jing et al., "Flexible, versatility and superhydrophobic biomass carbon aerogels derived from corn bracts for efficient oil/water separation," Food and Bioproducts Processing, vol 115, pp 134-142, 2019/05/01/ 2019 Y Wang et al., "Design of salt-responsive and regenerative antibacterial polymer brushes with integrated bacterial resistance, killing, and release properties," Journal of Materials Chemistry B, 10.1039/C9TB01313J vol 7, no 38, pp 57625774, 2019 P Bharmoria and S P M Ventura, "Chapter 17 - Bio-based aerogels for environmental remediation problems," in Advances in Aerogel Composites for Environmental Remediation, A A P Khan, M O Ansari, A Khan, and A M Asiri, Eds.: Elsevier, 2021, pp 329-345 N Dinh Vu, H Thi Tran, N D Bui, C Duc Vu, and H Viet Nguyen, "Lignin and Cellulose Extraction from Vietnam’s Rice Straw Using Ultrasound-Assisted Alkaline Treatment Method," International Journal of Polymer Science, vol 2017, p 1063695, 2017/10/25 2017 A Venkateswara Rao, N D Hegde, and H Hirashima, "Absorption and desorption of organic liquids in elastic superhydrophobic silica aerogels," Journal of Colloid and Interface Science, vol 305, no 1, pp 124-132, 2007/01/01/ 2007 T Zhai, Q Zheng, Z Cai, L.-S Turng, H Xia, and S Gong, "Poly(vinyl alcohol)/Cellulose Nanofibril Hybrid Aerogels with an Aligned Microtubular Porous Structure and Their Composites with Polydimethylsiloxane," ACS Applied Materials & Interfaces, vol 7, no 13, pp 7436-7444, 2015/04/08 2015 G Naidu, T Nur, P Loganathan, J Kandasamy, and S Vigneswaran, "Selective sorption of rubidium by potassium cobalt hexacyanoferrate," Separation and Purification Technology, vol 163, pp 238-246, 2016/05/11/ 2016 65 [59] [60] [61] [62] [63] [64] [65] [66] [67] [68] [69] [70] [71] H Chen, J L Muros-Cobos, and A Amirfazli, "Contact angle measurement with a smartphone," Review of Scientific Instruments, vol 89, no 3, p 035117, 2018/03/01 2018 M Zanini et al., "Producing aerogels from silanized cellulose nanofiber suspension," Cellulose, vol 24, no 2, pp 769-779, 2017/02/01 2017 S Zhou, P Liu, M Wang, H Zhao, J Yang, and F Xu, "Sustainable, Reusable, and Superhydrophobic Aerogels from Microfibrillated Cellulose for Highly Effective Oil/Water Separation," ACS Sustainable Chemistry & Engineering, vol 4, no 12, pp 6409-6416, 2016/12/05 2016 H N Tran, S.-J You, A Hosseini-Bandegharaei, and H.-P Chao, "Mistakes and inconsistencies regarding adsorption of contaminants from aqueous solutions: A critical review," Water Research, vol 120, pp 88-116, 2017/09/01/ 2017 D Q Truong et al., "Removing ammonium from contaminated water using Purolite C100E: batch, column, and household filter studies," Environmental Science and Pollution Research, vol 29, no 12, pp 16959-16972, 2022/03/01 2022 L Liu, Z Y Gao, X P Su, X Chen, L Jiang, and J M Yao, "Adsorption Removal of Dyes from Single and Binary Solutions Using a Cellulose-based Bioadsorbent," ACS Sustainable Chemistry & Engineering, vol 3, no 3, pp 432442, 2015/03/02 2015 F Lai, Y.-E Miao, L Zuo, Y Zhang, and T Liu, "Carbon Aerogels Derived from Bacterial Cellulose/Polyimide Composites as Versatile Adsorbents and Supercapacitor Electrodes," ChemNanoMat, https://doi.org/10.1002/cnma.201500210 vol 2, no 3, pp 212-219, 2016/03/01 2016 S Han, Q Sun, H Zheng, J Li, and C Jin, "Green and facile fabrication of carbon aerogels from cellulose-based waste newspaper for solving organic pollution," Carbohydrate Polymers, vol 136, pp 95-100, 2016/01/20/ 2016 C Su, H Yang, H Zhao, Y Liu, and R Chen, "Recyclable and biodegradable superhydrophobic and superoleophilic chitosan sponge for the effective removal of oily pollutants from water," Chemical Engineering Journal, vol 330, pp 423432, 2017/12/15/ 2017 Y Zhang, M Yin, X Lin, X Ren, T.-S Huang, and I S Kim, "Functional nanocomposite aerogels based on nanocrystalline cellulose for selective oil/water separation and antibacterial applications," Chemical Engineering Journal, vol 371, pp 306-313, 2019/09/01/ 2019 Z Zhang, G Sèbe, D Rentsch, T Zimmermann, and P Tingaut, "Ultralightweight and Flexible Silylated Nanocellulose Sponges for the Selective Removal of Oil from Water," Chemistry of Materials, vol 26, no 8, pp 26592668, 2014/04/22 2014 W Qu, Z Wang, X Wang, Z Wang, D Yu, and D Ji, "High-hydrophobic ZIF67@PLA honeycomb aerogel for efficient oil–water separation," Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, vol 658, p 130768, 2023/02/05/ 2023 T Zhang, D Yuan, Q Guo, F Qiu, D Yang, and Z Ou, "Preparation of a renewable biomass carbon aerogel reinforced with sisal for oil spillage clean-up: Inspired by green leaves to green Tofu," Food and Bioproducts Processing, vol 114, pp 154-162, 2019/03/01/ 2019 66 [72] [73] [74] [75] [76] [77] [78] [79] [80] [81] [82] [83] [84] [85] C Simón-Herrero, A Romero, A Esteban-Arranz, A R de la Osa, and L Sánchez-Silva, "Utilization and reusability of hydroxyethyl cellulose alumina based aerogels for the removal of spilled oil," Chemosphere, vol 260, p 127568, 2020/12/01/ 2020 J Rong et al., "A facile strategy toward 3D hydrophobic composite resin network decorated with biological ellipsoidal structure rapeseed flower carbon for enhanced oils and organic solvents selective absorption," Chemical Engineering Journal, vol 322, pp 397-407, 2017/08/15/ 2017 Z Xu, X Jiang, H Zhou, and J Li, "Preparation of magnetic hydrophobic polyvinyl alcohol (PVA)–cellulose nanofiber (CNF) aerogels as effective oil absorbents," Cellulose, vol 25, no 2, pp 1217-1227, 2018/02/01 2018 C Jiménez-Saelices, B Seantier, B Cathala, and Y Grohens, "Spray freezedried nanofibrillated cellulose aerogels with thermal superinsulating properties," Carbohydrate Polymers, vol 157, pp 105-113, 2017/02/10/ 2017 X Sun, F Xu, R Sun, P Fowler, and M Baird, "Characteristics of degraded cellulose obtained from steam-exploded wheat straw," Carbohydrate research, vol 340, pp 97-106, 02/01 2005 Q Liao et al., "Flexible and durable cellulose aerogels for highly effective oil/water separation," RSC Advances, 10.1039/C6RA12356B vol 6, no 68, pp 63773-63781, 2016 F Nindiyasari et al., "Characterization and mechanical properties investigation of the cellulose/gypsum composite," Journal of Composite Materials, vol 50, no 5, pp 657-672, 2016/03/01 2015 A D French, "Idealized powder diffraction patterns for cellulose polymorphs," Cellulose, vol 21, no 2, pp 885-896, 2014/04/01 2014 J P de Oliveira, G P Bruni, S L M el Halal, F C Bertoldi, A R G Dias, and E d R Zavareze, "Cellulose nanocrystals from rice and oat husks and their application in aerogels for food packaging," International Journal of Biological Macromolecules, vol 124, pp 175-184, 2019/03/01/ 2019 R Rotaru et al., "Ferromagnetic iron oxide–cellulose nanocomposites prepared by ultrasonication," Polymer Chemistry, 10.1039/C7PY01587A vol 9, no 7, pp 860-868, 2018 R Ye et al., "Oil/water separation using elastic bio-aerogels derived from bagasse: Role of fabrication steps," Journal of Hazardous Materials, vol 438, p 129529, 2022/09/15/ 2022 Z Li et al., "Excellent reusable chitosan/cellulose aerogel as an oil and organic solvent absorbent," Carbohydrate Polymers, vol 191, pp 183-190, 2018/07/01/ 2018 H Bidgoli, Y Mortazavi, and A A Khodadadi, "A functionalized nanostructured cellulosic sorbent aerogel for oil spill cleanup: Synthesis and characterization," Journal of Hazardous Materials, vol 366, pp 229-239, 2019/03/15/ 2019 C Wan, Y Lu, J Cao, and J Li, "Preparation, Characterization and Oil Adsorption Properties of Cellulose Aerogels from Four Kinds of Plant Materials via a NaOH/PEG Aqueous Solution," Fibers and Polymers, vol 16, pp 302-307, 02/01 2015 67 [86] [87] [88] [89] [90] [91] [92] [93] [94] [95] [96] [97] [98] [99] J Feng, S T Nguyen, Z Fan, and H M Duong, "Advanced fabrication and oil absorption properties of super-hydrophobic recycled cellulose aerogels," Chemical Engineering Journal, vol 270, pp 168-175, 2015/06/15/ 2015 L Yi et al., "Facile fabrication of wood-inspired aerogel from chitosan for efficient removal of oil from Water," Journal of Hazardous Materials, vol 385, p 121507, 2020/03/05/ 2020 D Quyet Truong et al., "Selective rubidium recovery from seawater with metalorganic framework incorporated potassium cobalt hexacyanoferrate nanomaterial," Chemical Engineering Journal, vol 454, p 140107, 2023/02/15/ 2023 A Samanta, Q Wang, S K Shaw, and H Ding, "Roles of chemistry modification for laser textured metal alloys to achieve extreme surface wetting behaviors," Materials & Design, vol 192, p 108744, 2020/07/01/ 2020 Z.-Y Wu, C Li, H.-W Liang, J.-F Chen, and S.-H Yu, "Ultralight, Flexible, and Fire-Resistant Carbon Nanofiber Aerogels from Bacterial Cellulose," Angewandte Chemie International Edition, https://doi.org/10.1002/anie.201209676 vol 52, no 10, pp 2925-2929, 2013/03/04 2013 X.-M Li, D Reinhoudt, and M Crego-Calama, "What we need for a superhydrophobic surface? A review on the recent progress in the preparation of superhydrophobic surfaces," Chemical Society Reviews, 10.1039/B602486F vol 36, no 8, pp 1350-1368, 2007 Y.-Q Li, Y A Samad, K Polychronopoulou, S M Alhassan, and K Liao, "Carbon Aerogel from Winter Melon for Highly Efficient and Recyclable Oils and Organic Solvents Absorption," ACS Sustainable Chemistry & Engineering, vol 2, no 6, pp 1492-1497, 2014/06/02 2014 Y Yang, Y Deng, Z Tong, and C Wang, "Renewable Lignin-Based Xerogels with Self-Cleaning Properties and Superhydrophobicity," ACS Sustainable Chemistry & Engineering, vol 2, no 7, pp 1729-1733, 2014/07/07 2014 R S Rengasamy, D Das, and C Praba Karan, "Study of oil sorption behavior of filled and structured fiber assemblies made from polypropylene, kapok and milkweed fibers," Journal of Hazardous Materials, vol 186, no 1, pp 526-532, 2011/02/15/ 2011 J Wang, Y Zheng, and A Wang, "Coated kapok fiber for removal of spilled oil," Marine Pollution Bulletin, vol 69, no 1, pp 91-96, 2013/04/15/ 2013 B Tansel and B Pascual, "Removal of emulsified fuel oils from brackish and pond water by dissolved air flotation with and without polyelectrolyte use: Pilotscale investigation for estuarine and near shore applications," Chemosphere, vol 85, no 7, pp 1182-1186, 2011/11/01/ 2011 S T Nguyen et al., "Cellulose Aerogel from Paper Waste for Crude Oil Spill Cleaning," Industrial & Engineering Chemistry Research, vol 52, no 51, pp 18386-18391, 2013/12/26 2013 V Rajaković-Ognjanović, G Aleksić, and L Rajaković, "Governing factors for motor oil removal from water with different sorption materials," Journal of Hazardous Materials, vol 154, no 1, pp 558-563, 2008/06/15/ 2008 R Masoodi and K M Pillai, "Darcy's law-based model for wicking in paper-like swelling porous media," AIChE Journal, https://doi.org/10.1002/aic.12163 vol 56, no 9, pp 2257-2267, 2010/09/01 2010 68 [100] X Gui et al., "Recyclable carbon nanotube sponges for oil absorption," Acta Materialia, vol 59, no 12, pp 4798-4804, 2011/07/01/ 2011 [101] H Liu, B Geng, Y Chen, and H Wang, "Review on the Aerogel-Type Oil Sorbents Derived from Nanocellulose," ACS Sustainable Chemistry & Engineering, vol 5, no 1, pp 49-66, 2017/01/03 2017 [102] S T Nguyen, J Feng, S K Ng, J P W Wong, V B C Tan, and H M Duong, "Advanced thermal insulation and absorption properties of recycled cellulose aerogels," Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, vol 445, pp 128-134, 2014/03/20/ 2014 [103] G Demirel Bayık and A Altın, "Production of sorbent from paper industry solid waste for oil spill cleanup," Marine Pollution Bulletin, vol 125, no 1, pp 341349, 2017/12/15/ 2017 [104] Q B Thai et al., "Advanced aerogels from waste tire fibers for oil spill-cleaning applications," Journal of Environmental Chemical Engineering, vol 8, no 4, p 104016, 2020/08/01/ 2020 [105] N Xiao, Y Zhou, Z Ling, and J Qiu, "Synthesis of a carbon nanofiber/carbon foam composite from coal liquefaction residue for the separation of oil and water," Carbon, vol 59, pp 530-536, 2013/08/01/ 2013 [106] J Hu et al., "Biocompatible, hydrophobic and resilience graphene/chitosan composite aerogel for efficient oil−water separation," Surface and Coatings Technology, vol 385, p 125361, 2020/03/15/ 2020 [107] X Zhou, Z Zhang, X Xu, X Men, and X Zhu, "Facile Fabrication of Superhydrophobic Sponge with Selective Absorption and Collection of Oil from Water," Industrial & Engineering Chemistry Research, vol 52, no 27, pp 94119416, 2013/07/10 2013 [108] L Wu, J Zhang, B Li, and A Wang, "Magnetically driven super durable superhydrophobic polyester materials for oil/water separation," Polymer Chemistry, 10.1039/C3PY01478A vol 5, no 7, pp 2382-2390, 2014 [109] M Shi et al., "Superhydrophobic silica aerogels reinforced with polyacrylonitrile fibers for adsorbing oil from water and oil mixtures," RSC Advances, 10.1039/C6RA26831E vol 7, no 7, pp 4039-4045, 2017 [110] Y Zhang, Q Shen, X Li, H Xie, and C Nie, "Facile synthesis of ternary flexible silica aerogels with coarsened skeleton for oil–water separation," RSC Advances, 10.1039/D0RA07906E vol 10, no 69, pp 42297-42304, 2020 [111] J Wang and S Liu, "Remodeling of raw cotton fiber into flexible, squeezingresistant macroporous cellulose aerogel with high oil retention capability for oil/water separation," Separation and Purification Technology, vol 221, pp 303310, 2019/08/15/ 2019 [112] R K Ramakrishnan, V V T Padil, M Škodová, S Wacławek, M Černík, and S Agarwal, "Hierarchically Porous Bio-Based Sustainable Conjugate Sponge for Highly Selective Oil/Organic Solvent Absorption," Advanced Functional Materials, https://doi.org/10.1002/adfm.202100640 vol 31, no 18, p 2100640, 2021/05/01 2021 [113] N Cao et al., "Facile synthesis of fluorinated polydopamine/chitosan/reduced graphene oxide composite aerogel for efficient oil/water separation," Chemical Engineering Journal, vol 326, pp 17-28, 2017/10/15/ 2017 69 PHỤ LỤC Bảng Khối lượng riêng độ xốp mẫu cellulose aerogel phủ MTMS với thay đổi nồng độ cellulose Mẫu wt% A-RR SD A-BM SD A-LD SD Khối lượng riêng (mg/cm3) 0.5 16.07 24.1 40.63 1.35 17.78 0.53 0.72 32 1.34 1.46 52.63 1.12 Độ rỗng xốp (%) 15.42 27.75 42.21 1.78 0.78 0.87 0.5 98.93 98.39 97.29 0.57 0.48 0.54 98.97 98.15 96.67 0.78 0.67 0.57 98.81 97.87 95.82 0.73 0.59 0.64 Ghi chú: SD (Standard Deviation) – Độ lệch chuẩn Bảng Dung lượng hấp phụ dầu nguyên chất theo hàm lượng cellulose aerogel phủ MTMS Mẫu wt% A-RR 0.5 27.81 23.63 22.7 0.5 26.85 20.97 18.83 SD A-BM Dầu nhớt thải (g/g) 0.38 26.16 0.63 23.92 0.42 20.88 Dầu diesel (g/g) 0.35 26.5 0.57 18.67 0.45 19.41 SD A-LD SD 0.37 0.45 0.69 27.08 21.75 22.84 0.38 0.68 0.34 0.39 0.46 0.48 25.85 19.74 18.43 0.49 0.62 0.56 Bảng Dung lượng hấp phụ dầu nguyên chất với mẫu cellulose aerogel 0.5% trước sau phủ MTMS Mẫu A-RR Trước phủ Sau phủ 24.34 27.81 Trước phủ Sau phủ 23.42 26.85 SD A-BM Dầu nhớt thải (g/g) 0.46 23.99 0.38 26.16 Dầu diesel (g/g) 0.75 21.77 0.35 26.5 70 SD A-LD SD 0.65 0.37 23.34 27.08 0.67 0.38 0.87 0.39 22.69 25.85 0.35 0.49 Bảng Ảnh hưởng khối lượng cellulose aerogel đến dung lượng hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước Khối lượng cellulose aerogel (g) Dung lượng hấp phụ (g/g) Dầu nhớt thải 27.94 26.87 22.69 19.71 19.04 18.45 18.77 18.21 Dầu Diesel 25.58 23.25 22.28 19.35 19.81 18.30 18.09 18.12 0.0501 0.0848 0.1233 0.1736 0.2568 0.3484 0.3864 0.4289 0.0557 0.0908 0.1183 0.1702 0.2636 0.3532 0.3907 0.4212 Hiệu suất (%) 17.50 28.48 34.96 42.77 61.11 80.33 90.65 97.61 17.81 26.39 32.95 41.17 65.28 80.80 88.33 95.42 Bảng Dung lượng hấp phụ dầu nước cellulose aerogel phủ MTMS theo thời gian Dầu nhớt thải Dầu Diesel Thời gian (phút) Dung lượng hấp phụ (g/g) Thời gian (phút) Dung lượng hấp phụ (g/g) 0.16667 0.5 10 20 30 35 0.00 5.33 12.71 18.25 22.77 26.26 27.81 27.55 27.49 27.56 0.08333 0.16667 0.33333 10 20 30 0.00 23.71 24.30 24.58 24.83 25.02 25.09 25.24 25.25 25.29 71 Bảng Ảnh hưởng nhiệt độ đến hiệu suất hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước cellulose aerogel phủ MTMS Dầu nhớt thải Nhiệt độ (oC) Dầu Diesel Dung lượng hấp phụ (g/g) SD Dung lượng hấp phụ (g/g) SD 26.13 27.56 27.12 25.34 24.39 0.79 1.15 0.64 0.31 0.22 26.79 25.65 25.09 24.38 22.88 1.12 0.83 0.67 0.56 0.65 10 20 25 40 60 Bảng Ảnh hưởng pH đến dung lượng hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước cellulose aerogel sau phủ MTMS pH Dầu nhớt thải 27.38 27.12 27.45 27.65 Dầu Diesel 26.21 26.48 26.84 26.46 Loại dầu Bảng Dung lượng hấp phụ hiệu suất tách dầu sau 10 chu kỳ hấp phụ – nhả hấp phụ ép học Số lần tái sử dụng Dung lượng hấp phụ (g/g) 10 27.38 11.78 7.27 6.51 6.56 5.96 6.30 6.26 6.28 6.22 6.20 25.42 15.43 7.83 SD Dầu nhớt thải 0.36 0.19 0.04 1.06 0.62 0.84 1.04 0.99 1.00 1.02 1.00 Dầu Diesel 0.33 0.22 0.37 72 Hiệu suất tách dầu (%) SD 65.01 45.92 35.66 33.75 35.27 32.90 34.90 35.01 35.07 34.72 34.63 5.36 5.36 4.75 0.10 2.15 0.30 0.67 0.77 0.77 0.89 0.89 72.23 59.18 44.65 2.13 1.38 0.92 10 7.36 7.34 7.07 6.65 6.56 6.53 6.49 6.43 0.68 0.47 0.63 0.43 0.43 0.44 0.42 0.36 73 42.95 43.59 43.06 41.35 41.49 41.50 41.51 41.38 2.21 1.60 1.92 1.03 1.37 1.58 1.47 1.21 TÓM TẮT LUẬN VĂN THẠC SĨ Đề tài: Nghiên cứu tái sử dụng phế thải nông nghiệp làm vật liệu hiệu cao xử lý nước thải Tác giả luận văn: Phạm Văn Hồng Khóa: 2020B Người hướng dẫn: PGS TS Đoàn Thị Thái Yên Từ khóa (Keyword): rơm rạ, bã mía, dứa, vật liệu cellulose aerogel, hấp phụ dầu Nội dung tóm tắt: a) Lý chọn đề tài Vật liệu cellulose aerogel từ thực vật cho thấy nhiều tiềm khả phân hủy sinh học, hấp phụ dầu khả tái tạo cellulose Hấp phụ coi công nghệ hiệu để xử lý nước thải nhiễm dầu khả loại bỏ dầu cao, dễ vận hành tiêu thụ lượng Các vật liệu hấp phụ truyền thống bao gồm polypropylene (PP), zeolit than hoạt tính, nhiên vật liệu có nhược điểm khả tái sử dụng kém, khả hấp phụ dầu không đủ chọn lọc thiếu khả phân hủy sinh học Việt Nam đất nước nơng nghiệp với diện tích canh tác dành lúa nước, mía dứa chiếm tỉ trọng lớn cấu nơng nghiệp Do lượng lớn phế thải nông nghiệp phát sinh hàng năm sau vụ mùa thu hoạch Lượng sinh khối mang tiềm lớn, yêu cầu thiết đặt sử dụng có hiệu lượng phế thải với phương châm “rác thải tài ngun” Vì vậy, thu hồi lượng cellulose lượng sinh khối làm nguồn nguyên liệu để sản xuất cellulose aerogel ứng dụng xử lý nước nhiễm dầu b) Mục đích nghiên cứu luận văn, đối tượng, phạm vi nghiên cứu Mục đích nghiên cứu Chế tạo thành công vật liệu aerogel cellulose từ loại phế thải nông nghiệp gồm: rơm rạ, dứa bã mía có khả hấp phụ dầu hiệu Đối tượng phạm vi nghiên cứu - Phế thải nơng nghiệp: rơm rạ, bã mía dứa Vật liệu hiệu cao: cellulose aerogel Nước thải: nước nhiễm dầu (dầu nhớt thải dầu diesel) Nội dung nghiên cứu - Chế tạo cellulose aerogel với nồng độ cellulose thay đổi từ 0.5 wt%, wt% wt% với cellulose chiết tách từ loại phế thải nơng nghiệp rơm rạ, bã mía dứa; - Xác định đặc tính mẫu cellulose aerogel chế tạo được, bao gồm: cấu trúc hình thái, cấu trúc tinh thể nhóm chức năng, khối lượng riêng, độ xốp, tính kị nước; - Xác định dung lượng hấp phụ hai loại dầu (dầu nhớt thải dầu diesel) cellulose aerogel; - Ứng dụng cellulose aerogel trình hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước: Nghiên cứu ảnh hưởng yếu tố: khối lượng cellulose aerogel, thời gian phản ứng, nhiệt độ pH đến dung lượng hấp phụ dầu nhớt thải dầu diesel; Nghiên cứu khả tái sử dụng hiệu tách dầu cellulose aerogel sau q trình hấp phụ c) Tóm tắt đọng nội dung đóng góp tác giả Vật liệu cellulose aerogel tổng hợp từ loại phế thải nơng nghiệp (rơm rạ, bã mía dứa) để xử lý nước thải nhiễm dầu có nhiều đặc tính trội khả hấp phụ Hiệu trình chết tách cellulose từ sinh khối nâng cao nhờ áp dụng quy trình tiền xử lý sóng siêu âm Sau q trình chiết tách này, hemicellulose lignin loại bỏ hồn tồn Các mẫu cellulose aerogel tạo thành có khả trì hình dạng rõ ràng mà khơng bị vỡ cấu trúc mạng cấu trúc ba chiều (3D) điển hình, bênh cạnh khối lượng riêng thấp độ rỗng xốp cao Vật liệu aerogel có tính kị nước nhờ q trình sylan hóa bề mặt sử dụng methyltrimethoxysilane (MTMS) dễ dàng mặt nước hấp phụ dầu Sau kiểm tra ảnh hưởng yếu tố: khối lượng vật liệu, thời gian hấp phụ, nhiệt độ pH, cellulose aerogel kiểm tra khả tái sử dụng ép học d) Phương pháp nghiên cứu Thay áp dụng quy trình chiết Soxhlet sử dụng dung mơi độc hại (toluen), cellulose chiết tách từ loại vật liệu thơ phương pháp kiềm hóa sử dụng NaOH với hỗ trợ sóng siêu âm Cellulose sau sử dụng làm tiền chất để chế tạo cellulose aerogel theo phương pháp sol-gel đông khô Để tạo tính kị nước cho ứng dụng hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước, mẫu cellulose aerogel tạo thành phủ với MTMS Các phép đo bao gồm SEM, FTIR, XRD, BET, góc tương tác nước (WCA) sử dụng để xác định đặc tính cellulose aerogel sau phủ MTMS Mẫu cellulose aerogel sau trình kiểm tra dung lượng hấp phụ với dầu nhớt thải dầu Diesel nguyên chất, sau ứng dụng với hệ dầu – nước Các yếu tố ảnh hưởng đến trình hấp phụ dầu hỗn hợp dầu – nước bao gồm: khối lượng cellulose aerogel, thời gian tương tác, nhiệt độ pH kiểm tra đánh giá Mơ hình động học giả bậc 1, bậc mơ hình Elovich áp dụng để mơ tả động học q trình hấp phụ dầu nước e) Kết luận Cellulose aerogel chế tạo thành công từ loại phế thải nơng nghiệp gồm rơm rạ, bã mía dứa Hemicellulose lignin loại bỏ hoàn tồn sau q trình chiết tách thu cellulose nhờ q trình kiềm hóa tiền xử lý sóng siêu âm Cellulose aerogel thu nhẹ (15.42–52.63 mg/cm3) có độ rỗng xốp cao (95.82– 98.97%) Dung lượng hấp phụ dầu nguyên chất đạt 27.81 g/g với dầu nhớt thải 26.85 g/g với dầu diesel Sau trình phủ MTMS, vật liệu có tính kị nước dễ dàng bề mặt nước, đồng thời hấp phụ dầu nhớt thải dầu diesel với dung lượng hấp phụ dầu nhớt thải đạt 27.49 g/g, giá trị với dầu diesel 25.29 g/g Về ảnh hưởng khối lượng vật liệu, dung lượng hấp phụ với loại dầu có xu hướng giảm khối lượng vật liệu tăng từ 0.05 g lên 0.45 g Mô hình giả động học bậc mơ hình Elovich mơ tả động học q trình hấp phụ dầu nhớt thải dầu diesel tốt với hệ số tương quan cao Với nhiệt độ, nhìn chung xu hướng giảm dung lượng hấp phụ quan sát thấy nhiệt độ tăng khoảng 10–60 oC, kết thu ảnh hưởng nhiệt độ lên độ nhớt dầu Quá trình hấp phụ dầu nhớt thải dầu diesel cellulose aerogel không bị ảnh hưởng giá trị pH hỗn hợp dầu – nước thông qua thí nghiệm với giá trị pH thay đổi từ 3, 5, Cellulose aerogel sử dụng lại nhiều vòng (~10 lần) thu hồi dầu nhờ trình ép đơn giản Kết thu cho thấy cellulose aerogel từ loại phế thải nơng nghiệp có đặc tính hấp phụ dầu hiệu quả, cho thấy tiềm ứng dụng việc tách dầu khỏi nhiều nguồn nước ô nhiễm, kể cố tràn dầu xử lý nước nhiễm dầu