14 tran tuan anh 3417

PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT TẠI LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT TRẦN TUẤN ANH 1 , HỒ VĂN DOANH 1 , TRỊNH VĂN CƯỜNG 1 , NGUYỄN THỊ THỌ 1 , NGUYỄN DUY QUANG 1 , HỒ MẠNH DŨNG 2[.]

PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT TẠI LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT TRẦN TUẤN ANH1, HỒ VĂN DOANH1, TRỊNH VĂN CƯỜNG1, NGUYỄN THỊ THỌ1, NGUYỄN DUY QUANG1, HỒ MẠNH DŨNG2 Viện Nghiên cứu hạt nhân, Thành phố Đà Lạt Trung tâm hạt nhân, Thành phố Hồ Chí Minh Email: ttanhfr@vinatom.gov.vn Tóm tắt: Phương pháp chuẩn hóa k0-INAA phát triển ứng dụng phân tích mẫu địa chất, sinh học mơi trường lị phản ứng Đà Lạt Nhằm nâng cao lực đa dạng hóa phân tích, phương pháp chuẩn nội INAA (k0-IM-NAA) nghiên cứu để xác định hàm lượng nguyên tố mẫu hình học khơng chuẩn Phương pháp sử dụng nguyên tố diện mẫu để làm chuẩn nội Hiệu suất ghi đầu dị với hình học đo không chuẩn xác định tương đối cách đo tia gamma hạt nhân có mặt mẫu Phép đo cho phép hiệu hiệu ứng tự che chắn gamma mẫu thăng giáng thơng lượng neutron q trình chiếu mẫu lị phản ứng Trong báo này, sử dụng 03 mẫu chuẩn SMELS III, Montana II Soil (SRM 2711a) Brick Clay (SRM 679) để tiến hành phân tích hàm lượng nhằm kiểm tra tính hiệu lực phương pháp Độ xác phương pháp đánh giá thông qua giá trị u-score độ tin cậy 95% Phương pháp k0-IM-NAA bước đầu áp dụng phân tích hàm lượng nguyên tố số mẫu gạch cổ khu di tích Cát Tiên Từ khóa: phương pháp chuẩn nội, k0-IM-NAA, hình học khơng chuẩn, lị phản ứng hạt nhân Đà Lạt Giới thiệu Kỹ thuật phân tích kích hoạt sử dụng phương pháp chuẩn hóa k0-INAA phát triển ứng dụng thành công phân tích định lượng thành phần nguyên tố đối tượng mẫu khác Phương pháp sử dụng chuẩn đơn (thường 197Au) chiếu đồng thời với mẫu phân tích để kiểm sốt thơng lượng neutron trình chiếu xạ số hạt nhân k0 Bên cạnh hệ số lệch phổ α tỉ số thông lượng neutron nhiệt nhiệt f cần phải xác định xác vị trí chiếu Ngoài tham số quan trọng phương pháp hiệu suất ghi đầu dò Với loại mẫu hình học chuẩn dạng mỏng hình trụ hiệu suất ghi xác định xác thơng qua nguồn chuẩn gamma Tuy nhiên mẫu có hình học khơng chuẩn có bề dày việc xác định hiệu suất ghi hiệu suy giảm thơng lượng neutron bên mẫu gặp nhiều khó khăn Trước tốn đặt cho hình học mẫu lớn khơng phá hủy mẫu, phương pháp chuẩn nội IMNAA đề xuất [4] Phương pháp dựa sở xác định đường cong hiệu suất tương đối nguyên tố diện mẫu, từ lập tỉ số đường cong hiệu suất tương đối quy đường cong hiệu suất ghi tương đối nhất, đường cong bao gồm hiệu ứng suy giảm cường độ gamma mẫu (hiệu ứng hấp thụ gamma mẫu) Đây ưu điểm phương pháp IM-NAA Một ưu điểm khác phương pháp sử dụng nguyên tố diện mẫu làm nguyên tố chuẩn (chuẩn nội) tỉ số hàm lượng tương đối nguyên tố khác mẫu chuẩn nội xác định, sử dụng nguyên tố diện mẫu, nên nguyên tố chọn làm chuẩn điều chiếu với ngun tố mẫu, suy giảm thơng lượng mẫu hiệu ứng tự che chắn neutron loại bỏ [1] Phương pháp có ý nghĩa việc định tính định lượng nguyên tố mẫu khảo cổ học, có giá trị lịch sử, bảo tồn giá trị lịch sử mẫu, mẫu có hình học lớn Báo cáo trình bày số kết nghiên cứu phương pháp chuẩn nội IM-NAA việc xác định hàm lượng nguyên tố số mẫu chuẩn, qua đánh giá khả áp dụng phương pháp lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Thực nghiệm 2.1 Chuẩn bị mẫu Các mẫu chuẩn SMELS III, Montana II Soil, Brick Clay mẫu phân tích (mẫu gạch cổ khu di tích Cát Tiên) dạng bột cân theo khối lượng khác đóng lọ (vial) polyethylen nhằm khảo sát hiệu ứng suy giảm gamma thăng giáng thông lượng neutron mẫu 03 mẫu gạch cổ kích thước khơng xác định chuẩn bị để kiểm tra tính hiệu lực phương pháp Kích thước vial khối lượng mẫu cho Bảng 2.1 Bảng 2.2 Hình 2.1 Bảng 2.1 Kích thước vial đựng mẫu Vial Chiều cao (mm) Đường kính (mm) Bề dày (mm) C1 C2 C3 C4 16 26 6 8 11 Bảng 2.2 Khối lượng mẫu chuẩn mẫu phân tích STT 10 11 Loại mẫu SMELS III Montana II Soil Brick Clay Brick Clay Gạch CT-G15 Gạch CT-G15 Gạch CT-G15 Gạch CT-G15 Gạch CT-G25 Gạch CT-G25 Gạch CT-G25 Vial C1 C1 C1 C4 C1 C2 C3 C4 C1 C2 C3 Mã hóa SM-C1 MO-C1 BC-C1 BC-C4 KC363-C1 KC363-C2 KC363-C3 KC363-C4 KC394-C1 KC394-C2 KC394-C3 Khối lượng (mg) 89,49 110,62 103,25 1346,94 116,74 213,01 461,42 1350,34 130,75 237,08 559,32 12 13 14 15 16 17 18 19 Gạch CT-G25 Gạch CT-G26 Gạch CT-G26 Gạch CT-G26 Gạch CT-G26 Gạch CT-G15 Gạch CT-G25 Gạch CT-G26 C4 C1 C2 C3 C4 LS15 (2x2cm) LS25 (2x2cm) LS26 (2x2cm) KC394-C4 KC383-C1 KC383-C2 KC383-C3 KC383-C4 KC363-LS KC394-LS KC383-LS 1660,27 125,14 208,68 450,34 1428,98 3897,57 3366,30 3898,79 Hình 2.1 Hình dạng lọ đựng mẫu vial mẫu hình học khơng xác định (LS) 2.2 Chiếu đo mẫu Các mẫu chiếu 10 mâm quay lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt với thơng lượng neutron nhiệt vị trí chiếu th = 3,5 x 1012 n.cm-2.s-1, tham số lệch phổ nhiệt α = 0,073 tỉ số neutron nhiệt neutron nhiệt f = 37,3 [5] Các mẫu sau chiếu, để rã thời gian thích hợp theo nhóm nguyên tố đo hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết loại GMX-30190 (ORTEC) với hiệu suất ghi tương đối 30% độ phân giải lượng 1332,5 keV 60Co 2,1 keV Phổ gamma thu nhận thơng qua chương trình MASTRO 2.3 Xử lý số liệu a) Xác định hiệu suất tương đối Hiệu suất tương đối xác định cách sử dụng tia gamma hạt nhân diện mẫu kích hoạt 46Sc (889, 1120 keV), 152Eu (121, 344, 778, 1085, 1408 keV), 59Fe (142, 192, 1099, 1291 keV) 134Cs (569, 604, 796, 801, 1365 keV) Hiệu suất theo lượng hạt nhân sau chuẩn hóa đường cong hiệu suất tương đối toàn dải lượng từ 100 – 2000 keV biểu diễn theo biểu thức [1][2]: ∑ ] (2.2) Trong hệ số hàm đa thức bậc m Hình 2.2 biểu diễn hiệu suất tương đối mẫu Brick Clay (NIST 679) Hình 2.2 Hiệu suất tương đối đầu dò đo mẫu Brick Clay (NIST 679) b) Xác định hàm lượng nguyên tố Khi mẫu đồng chiếu trường neutron, tỉ số hàm lượng  nguyên tố x nguyên tố y biểu diễn theo công thức [1][2]:  ( ( )) ( )  ( ( )) ( ) (2.1) Trong đó: S hệ số bão hịa q trình chiếu , D hệ số rã , C hệ số hiệu phân rã trình đo , số phân rã, khoảng thời gian chiếu, thời gian rã thời gian đo mẫu; f tỉ số thông lượng neutron nhiệt thông lượng neutron nhiệt, tỉ số tích phân cộng hưởng (I0) tiết diện neutron nhiệt (0) hiệu lệch phổ neutron nhiệt ( ; Np diện tích đỉnh gamma hạt nhân quan tâm; hiệu suất ghi đầu dò hệ số k0 197Au [6] Một chương trình máy tính có tên k0-IM-DALAT phát triển dựa ngôn ngữ lập trình Mathlab để tính tốn hàm lượng ngun tố phương pháp chuẩn nội Độ tin cậy chương trình kiểm tra đánh giá thơng qua việc phân tích hàm lượng mẫu chuẩn Scandium (Sc) sử dụng nguyên tố chuẩn nội để phân tích thành phần nguyên tố khác mẫu chuẩn mẫu phân tích khác Phương pháp tương đối sử dụng để xác định hàm lượng tuyệt đối Sc mẫu c) Tiêu chí đánh giá kết Trong thực nghiệm này, sử dụng giá trị u-score độ tin cậy 95% để đánh giá độ xác phương pháp cách so sánh giá trị hàm lượng thực nghiệm với giá trị chuẩn trường hợp có xét đến độ khơng đảm bảo đo phương pháp Giá trị z-score xác định theo biểu thức [7]: u  score   x   ref (2.2)  x2   ref Trong x ref: hàm lượng thực nghiệm hàm lượng chuẩn; σx σref: độ không đảm bảo hàm lượng thực nghiệm hàm lượng chuẩn Kết thảo luận Kết phân tích hàm lượng nguyên tố mẫu chuẩn SMELS III Montana II Soil (SRM 2711a) phương pháp chuẩn nội k0-IM-NAA cho Bảng 3.1 Bảng 3.2 Hai mẫu chuẩn có khối lượng ngày) sử dụng chương trình k0-IAEA [8], [9] Kết phân tích Bảng 3.1 14/15 nguyên tố phân tích phương pháp k0-IM-INAA sử dụng Sc làm chuẩn nội Độ lệch tương đối giá trị hàm lượng phân tích so với giá trị chuẩn