Luận văn thạc sĩ HUS xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ gamma

Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - - PHÍ CƠNG HƢNG XÁC ĐỊNH MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN THEO PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC HÀ NỘI - 2013 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - - PHÍ CƠNG HƢNG XÁC ĐỊNH MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN THEO PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân lƣợng cao Mã số: 60 44 01 06 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Người hướng dẫn khoa học: TS Phạm Đức Khuê Hà Nội - 2013 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS Phạm Đức Khuê, cán Trung tâm Vật lý hạt nhân - Viện Vật lý người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em trình học tập, nghiên cứu hoàn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn PGS.TS Bùi Văn Loát, thầy cô giáo Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội cán Trung tâm Vậy lý hạt nhân Viện Vật lý tạo điều kiện thuận lợi cho em suốt trình học tập thực luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lịng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hồn thành luận văn Hà nội, ngày tháng 12 năm 2013 Học viên Phí Cơng Hƣng LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng MỤC LỤC DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trƣng Urani 1.2 Nhiên liệu Urani 13 1.3 Các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 17 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 17 1.3.2 Phương pháp phân tích khơng phá hủy mẫu (NDA) 19 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn 21 CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG URANI 22 2.1 Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết 22 2.1.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 22 2.1.2 Phân tích phổ gamma 24 2.1.3 Phần mềm sử dụng để hỗ trợ phân tích phổ 26 2.1.4 Đường cong hiệu suất ghi đêtectơ 27 2.2 Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng urani sử dụng phổ kế gamma 29 2.2.1 Cơ sở phương pháp phổ gamma 30 2.2.2 Mối liên hệ tỉ số khối lượng tỉ số hoạt độ 31 2.2.3 Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ đồng vị Urani 33 2.3 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác kết đo 35 2.3.1 Hiệu ứng thời gian chết 35 2.3.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung 35 2.3.3 Hiệu ứng cộng đỉnh 36 CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 38 3.1 Đo phổ gamma mẫu nhiên liệu hạt nhân 38 3.2 Kết đoán nhận đồng vị xử lý số liệu 40 3.3 Đánh giá sai số kết thực nghiệm 47 KẾT LUẬN 48 TÀI LIỆU THAM KHẢO 49 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lƣợng EU – Enriched Uranium, Urani đƣợc làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cƣờng độ xạ tia gamma, đƣợc gọi xác suất phát xạ ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích khơng phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tƣơng tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng MỞ ĐẦU Cơng nghiệp lƣợng nói chung lƣợng hạt nhân nói riêng có vai trò quan trọng phát triển quốc gia Đối với Việt Nam việc phát triển lƣợng giai đoạn đƣợc ƣu tiên hàng đầu, cạn kiện dần nguồn lƣợng truyền thống nhƣ nhiệt điện, thủy điện, lƣợng hạt nhân trở thành giải pháp lựa chọn phù hợp Một mục tiêu quan trọng việc phát triển lƣợng hạt nhân quốc gia việc phát triển cơng nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập trung vào việc làm giàu nhiên liệu Urani loại nhiên liệu quan trọng lĩnh vực lƣợng hạt nhân Các thông tin đầy đủ loại vật liệu thực cần thiết Các số liệu thành phần, hàm lƣợng đồng vị, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có ý nghĩa quan trọng q trình sử dụng nhƣ cơng tác quản lý, an ninh, an tồn hạt nhân Dựa đặc tính phân rã tự nhiên đồng vị chuỗi urani, hàm lƣợng vật liệu urani xác định thơng qua việc đo tỷ số hoạt độ đồng vị phóng xạ Để xác định đặc trƣng nhiên liệu urani, có nhiều phƣơng pháp khác đƣợc sử dụng nhƣ phân tích phá hủy mẫu, thƣờng sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phƣơng pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải lƣợng cao Mỗi phƣơng pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại Phƣơng pháp xác định đặc trƣng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn đƣợc ứng dụng phổ biến, với ƣu điểm khơng cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm khơng q phức tạp,, nhiên địi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu phức tạp tinh tế Luận văn với đề tài: “Xác định số đặc trƣng nhiên liệu hạt nhân theo phƣơng pháp phổ kế gamma” Trình bày số nội dung nhiên liệu hạt LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng nhân urani, phƣơng pháp phân tích hàm lƣợng urani, tập trung nghiên cứu phƣơng pháp phân tích urani sử dụng phổ kế gamma với đêtectơ gecmani siêu tinh khiết HPGe Thực phân tích số mẫu urani đƣợc làm giàu với hàm lƣợng thấp Việc sử dụng đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối nhƣ kỹ thuật chuẩn kết hợp với đo tia gama đƣợc áp dụng để xác định hàm lƣợng thành phần mẫu vật liệu urani Về bố cục, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn đƣợc chia thành chƣơng sau: Chƣơng trình bày tổng quan đặc trƣng nhiên liệu hạt nhân phƣơng pháp phân tích uraniáp Chƣơng trình bày phƣơng pháp thực nghiệm phân tích hàm lƣợng urani sử dụng phổ kế gamma kết hợp với kỹ thuật chuẩn sử dụng đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối, số giải pháp hiệu nâng cao độ tin cậy kết thực nghiệm Chƣơng số kết thực nghiệm xác định hàm lƣợng urani mẫu urani độ giàu thấp, phân tích đánh giá kết LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Công Hưng CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trƣng Urani Dựa sở sử dụng lƣợng đƣợc giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua trình chuyển hóa thu đƣợc điện phục vụ cho nhu cầu ngƣời Trong nguyên tố hóa học, khơng phải đồng vị nặng đƣợc sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có ngun tố nặng nhƣng lại khơng có chế phân hạch tự phát ngƣợc lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lƣợng lƣợng lớn, nhƣng hàm lƣợng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao địi hỏi cơng nghệ phức tạp Urani Thori hai nguyên tố phóng xạ đƣợc quan tâm cách đặc biệt Hai nguyên tố loại nhiên liệu quan trọng ngành công nghiệp lƣợng hạt nhân Tuy nhiên, Urani đƣợc lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tƣởng để phục vụ ngƣời Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích ngun tố urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác nhiên liệu hạt nhân Đặc điểm hóa học, Urani nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa khơng khí tạo thành lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hồn, đƣợc kí hiệu U Hiện ngƣời ta phát đƣợc 23 đồng vị Urani khác, nhƣng phổ biến đồng vị 238U 235U Tất đồng vị urani khơng bền có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có đồng vị là: 234 U (0.0055% ); 235 U (0.720% ) 238 U ( 99.2745%) Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10-4 % đất, đá nƣớc Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238U khoảng 4.47 tỉ năm 235 U 704 triệu năm, đƣợc sử dụng để xác định tuổi Trái Đất Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân 235 U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238 U phân hạch nơtron nhanh, đƣợc chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), sản phẩm tự phân hạch đƣợc lò phản ứng hạt LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng nhân Đồng vị có khả tự phân hạch khác 233U đƣợc tạo từ Thori tự nhiên vật liệu quan trong công nghệ hạt nhân Trong 238 U có khả phân hạch tự phát thấp, bao gồm phân hạch nơtron nhanh, 235 U đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao nhiều neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, đồng vị trì chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình tạo nhiệt lị phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu đƣợc dùng làm nhiên liệu cho nhà máy điện hạt nhân Ngồi ra, urani cịn đƣợc dùng làm chất nhuộm màu công nghệ sản xuất thủy tinh xử lý hình ảnh Chuỗi phân rã Urani tự nhiên: 235 U 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb 238U - 206Pb Các chuỗi phân rã phóng xạ 235 U - 207Pb, 238 U - 206Pb đƣợc hệ thống hình 1.1, 1.2 bảng 1.1, 1.2 [4,6] Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối đƣợc mô tả biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238 U có số khối đƣợc mơ tả biểu thức: A = 4n + 2, với n số nguyên biến đổi từ 51 đến 59 Sự phân rã đồng vị phóng xạ tự nhiên phát xạ alpha () , beta () gamma () Năng lƣợng xạ chu kỳ bán rã đặc trƣng cho đồng vị phóng xạ Trong ba loại xạ nói tia gamma đƣợc sử dụng nhiều vào mục đích phân tích vì: - Việc xác định lƣợng tia gamma tƣơng đối đơn giản đạt đƣợc độ xác cao - Sự hấp thụ tia gamma mẫu so với hấp thụ tia   - Trong trƣờng hợp tia gamma bị hấp thụ hiệu đƣợc cách xác Ngày phát triển kỹ thuật đetectơ bán dẫn (kể đetectơ tia X đêtectơ gamma) kỹ thuật điện tử hạt nhân đại góp phần quan trọng vào việc nâng cao chất lƣợng phƣơng pháp phân tích urani khơng phá mẫu dựa kỹ thuật đo xạ gamma tự nhiên [4] LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 206Pb (4n+2) U - 207Pb (4n+3) 10 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng Trong thí nghiệm lựa chọn vạch phổ 120.9 keV, 143.76 keV, 163.33 keV, 185.715 keV, 205.311 keV 258.227 keV để xác định hàm lƣợng urani mẫu nghiên cứu Một số đỉnh gamma đƣợc lựa chọn nhƣ 120.9 keV, 163.33 keV, 205.311 keV 258.227 keV có xác suất phát xạ thấp, nhƣng chúng biệt lập, bị can nhiễu đỉnh chồng chập khác, mặt khác lại nằm ùng có hiệu suất ghi lớn đetectơ nên hồn tồn sử dụng đƣợc Các đỉnh cịn lại đỉnh có xác suất phát xạ lớn nên số đếm thống kê lớn, hầu hết đỉnh độc lập chồng chập với đỉnh khác nhỏ, gần nhƣ không ảnh hƣởng đến số đếm thống kê (ví dụ: đỉnh 185.715 keV 235U chồng lấp nhƣng lớn gấp cỡ 150 lần so với đỉnh 185.9 keV 234 Pa tính mẫu có độ giàu 235 U 0.3 %), đỉnh khai thác tốt cho độ xác cao 2.3 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác kết đo 2.3.1 Hiệu ứng thời gian chết Loại hiệu ứng gây nên số đếm ghi nhận phổ gamma Các hiệu ứng đặc biệt quan trọng trƣờng hợp tốc độ đếm lớn Thời gian chết thời gian ADC bận xử lí xung, khơng thể tiếp nhận thêm xung khác Hầu hết máy phân tích biên độ đa kênh có đồng hồ đo thời gian thực Tc thời gian làm việc Tl: Tc = T l +  τi (τi thời gian chết xung đƣợc ghi nhận) Bằng việc sử dụng thời gian làm việc (live time) đo phổ gamma loại bỏ đƣợc hiệu ứng thời gian chết Tuy nhiên tốc độ đếm thay đổi nhiều khoảng thời gian đo phƣơng pháp chƣa đủ độ xác 2.3.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung Xét tốn tổng qt có n vạch xạ gamma đóng góp vào đỉnh hấp thụ toàn phần Gọi số đếm đỉnh tổng Nt Số đếm vạch xạ gamma lƣợng E1 đồng vị đóng góp vào đỉnh tổng N1, số đếm vạch xạ gamma có lƣợng E2 ( E2 ≈ E1 ) đồng vị đóng góp vào đỉnh tổng N2, số đếm 35 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng vạch xạ gamma có lƣợng E3 đồng vị đóng góp vào đỉnh tổng N3, , số đếm vạch xạ gamma có lƣợng En đồng vị n đóng góp vào đỉnh tổng Nn Ta có : Nt = N1 + N2+N3 +Nn (2.10) Gọi A1 , I  hoạt độ hệ số phân nhánh đồng vị 1, A2 , I hoạt độ hệ số phân nhánh đồng vị 2,… An , I  n hoạt độ hệ số phân nhánh đồng vị n Do tm  abs nhƣ hai xạ nên : Nn N1 N2    A1I A2 I An I n  N2  A2 I A1 I N1 (2.11) ; ; Nn  An I n A1I N1 Thay vào cơng thức (2.10) ta có N1  Nt A I 1  n  n i  A1 I  (2.12) n Từ thực nghiệm xác định Nt vạch lƣợng, số liệu hệ số phân nhánh hoạt độ xác định đƣợc từ ta tính đƣợc N1, N2,…,Nn 2.3.3 Hiệu ứng cộng đỉnh Hiệu ứng xuất đetectơ không phân biệt đƣợc ( thời gian ) hai tia gamma độc lập hai tia nối tầng Đỉnh tổng có lƣợng tổng lƣợng hai tia gamma thành phần Hiệu ứng cộng đỉnh làm giảm số xung đỉnh thành phần phụ thuộc vào cƣờng độ xạ góc khối tạo mẫu detector Việc hiệu chỉnh tƣơng đối khó khăn, phụ thuộc vào nguồn gamma cụ thể, vào hình học đo, vào sơ đồ phân rã ,vv…… Giả sử với sơ đồ phân rã đơn giản có hai vạch phổ gamma nối tầng  1,  , với lƣợng E1 E2 phát thời gian phân giải phổ [18] Hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh đƣợc tính nhƣ sau: 36 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng Đối với vạch  : C1  1 t2 (2.13) Đối với vạch  : C2  1  ( p1 / p2 ) t1 (2.14) : p1, p2 xác suất phát xạ tia γ1 γ2 ; εt1, εt2 hiệu suất ghi toàn phần tia γ1 γ2 Hiệu ứng cộng đỉnh cịn đƣợc hiệu chỉnh cách so sánh đƣờng cong hiệu suất ghi sử dụng nguồn đơn Trong trƣờng hợp nguồn đa có số điểm lệch khỏi đƣờng cong hiệu suất ghi đƣợc xây dựng từ nguồn đơn năng, từ độ lệch ta đánh giá đƣợc hệ số hiệu chỉnh trung bình hiệu ứng cộng đỉnh Phƣơng pháp đơn giản giảm bớt hiệu ứng đo mẫu khoảng cách xa đetectơ 37 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ Trong luận văn tiến hành xác định độ giàu mẫu uran đƣợc làm giàu thấp theo phƣơng pháp chuẩn nội Việc tiến hành chọn vùng lƣợng để phân tích xác định tỷ số hoạt độ có ý nghĩa quan trọng làm đơn giảm cơng việc phân tích xử lý số liệu giảm sai số 3.1 Đo phổ gamma mẫu nhiên liệu hạt nhân Mẫu nhiên liệu urani nghiên cứu luận văn mẫu nhiên liệu uran đƣợc làm giàu thấp Các mẫu lần lƣợt đƣợc đo hệ phổ kế gamma giải rộng BEGE Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Đại học Khoa học tự nhiên, mẫu thứ hai đƣợc đo hệ phổ kế gamma tinh thể mỏng HPGe planar model GLP -10180/07 Viện Đồng vị Phóng xạ Hungari Do đặc điểm nhiên liệu uran chƣa sử dụng chủ yếu gồm có đồng vị 235U, 238U lƣợng nhỏ 234U Phổ gamma 235U sản phẩm cháu chủ yếu phát vạch nhỏ 300 KeV, lƣợng 53,2 keV 120,9 keV, đồng vị 235 keV, 163.33 keV, 185.715 keV, đồng vị 234 U có xạ gamma U phát vạch gamma vạch 143.76 238 U có tia gamma 205.311 keV, cách tia gamma đƣợc sử dụng để xác định độ giàu theo phƣơng pháp chuẩn nội dựa vào xạ gamma có lƣợng nhỏ 300 keV Việc ghi nhận, lƣu giữ phân tích phổ gamma đƣợc thực phần mềm Genie2000 GammaVision Trên Hình 3.1, 3.2, 3.3 phổ gamma đặc trƣng vùng lƣợng thấp 300 keV số mẫu nhiên liệu urani có độ giàu thấp Tuy nhiên mẫu uran đƣợc làm giàu thấp hàm lƣợng 238U cao dẫn tới xạ gamma có độ phân nhánh nhỏ xa đỉnh khác xuất rõ nét Trên hình 3.1 thấy đỉnh 258,54 keV xuất rõ nét tách xa đỉnh khác Cũng từ hình vẽ nhận thấy vùng lƣợng từ 120,9 keV xạ đặc trƣng 234U đến 258,54 keV xạ đặc trƣng 238U bao gồm đỉnh gamma đặc trƣng 235 U có cƣờng độ lớn vạch 143,764 keV; 163,358 keV; 18,57 keV 205.309 keV Các đỉnh hấp thụ toàn phần vạch xuất rõ nét đứng biệt lập Vì luận văn hoạt độ phóng xạ 38 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ 238 234 Phí Cơng Hưng U đƣợc xác định dựa vào vạch gamma lƣợng 120,9 keV Hoạt độ U đƣợc xác định dựa vào vạch 258,54 keV Hình 3.1: Phổ gamma mẫu U0.3-GLP10180 với thời gian 79932s Hình 3.2: Phổ gamma mẫu U1.9-GLP10180 với thời gian 93516s 39 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng Hình 3.3: Phổ gamma mẫu U36-1g-2 với thời gian 57153s 3.2 Kết đoán nhận đồng vị xử lý số liệu Luận văn thực việc phân tích số liệu xác định hàm lƣợng urani 02 mẫu, mẫu U1 đo hệ phổ kế gamma giải rộng BEGe mẫu U4.46 đo phổ kế gamma tinh thể mỏng HPGe planar Mẫu Uran đƣợc đặt vng góc với trục cửa sổ đetectơ, chuẩn trực 5.5 cm, cách bề mặt tinh thể 70 cm, che chắn buồng chì phơng thấp, thời gian đo 80634 giây Phổ gamma thu đƣợc có dạng nhƣ hình 3.4 Việc phân tích phổ đƣợc thực với phần mềm FitzPeaks 3.66, ta có đƣợc đánh giá ban đầu thành phần đồng vị có mẫu Uran gồm có: 234 Th, 234 Pa, 206 238 U, 235 U, Pb đồng vị có hoạt độ xạ gamma đáng kể, chủ yếu 238U cháu 40 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng Hình 3.4: Phổ gamma mẫu U1 với thời gian 80634s Với kết phân tích trên, bƣớc đầu ta nhận thấy thành phần chủ yếu hai mẫu Uran đồng vị Uranium cháu dãy phân rã nó, thành phần tạp chất mẫu có hàm lƣợng thấp, gần nhƣ không đáng kể Tuy nhiên, để tiếp tục xử lý, tìm độ giàu mẫu, dựa phƣơng pháp phổ gamma với kỹ thuật chuẩn trong, ta phải tìm đƣợc tỉ số hoạt độ hay tỉ số khối lƣợng đồng vị 238U, 234U 235U Muốn vậy, trƣớc hết phải xác định đƣợc nguyên tố đƣợc sử dụng làm chuẩn, thông số để xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi hệ đo, tính đƣợc tỉ số khối lƣợng mà ta cần tìm Trong mẫu Uran1, nguyên tố đƣợc chọn làm chuẩn nội 235U, đỉnh đƣợc chọn để xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi thông số nhƣ bảng 3.1: Sau xử lý khớp hàm phần mềm Origin 7.5, kết ta có đƣợc đƣờng cong hiệu suất ghi (tƣơng đối) ứng với thí nghiệm đo mẫu Uran1 đƣợc biểu diễn hình 3.5 41 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng Bảng 3.1 Bảng số liệu kết xử lý mẫu U1 E(keV) N N Br Br(%) n/Br (n/Br) 120.9 3734 17.4 0.034 0.005 136.200 34.224 143.76 51683 1.7 10.96 0.14 6.187 0.142 163.33 24567 2.7 5.08 0.06 5.997 0.130 185.71 256778 0.8 57.2 0.8 5.567 0.144 205.31 21031 2.6 5.01 0.07 5.206 0.135 258.227 5110 6.6 0.076 0.0024 91.071 2.877 7.5 so lieu thuc nghiem khop Hieu suat ghi (%) 7.0 6.5 Y =5.41406+0.02075 X-1.06269E-4 X 6.0 5.5 5.0 4.5 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu Uran 42 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng Hàm khớp hiệu suất ghi : f(E) =5.41406 + 0.02075 E - 1.06269×10-4E2 Với tiêu chuẩn khớp: R-Square = 0.9959 E lƣợng xạ gamma Nội suy giá trị: f(120.9)= f(258.9)= Áp dụng biểu thức : n120.9 A( 234U )   21.15 235 A( U ) f (120.9).Br120.9 n258.227 A( 238U )   22.5 235 A( U ) f (258.227).Br258.227 Hàm lƣợng 235U đƣợc xác định nhƣ sau: q235  100%  0,69% A( U ) A( 234U )  0.0003479 235  6.43 235 A( U ) A( U ) 234 Tƣơng tự U4.46 đo phổ kế gamma tinh thể mỏng HPGe planar, nguyên tố đƣợc chọn làm chuẩn nội 235 U, đỉnh đƣợc chọn để xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi dựa phổ thu đƣợc Hình 3.6 phổ gamma đặc trƣng mẫu U4.46 Các đỉnh gamma đƣợc lựa chọn để tính hàm lƣợng 234U 238U 120.9 keV 258.23 keV Các kết xử lý đƣợc đƣa bảng 3.7 Các số liệu đƣợc khớp hàm đa thức bậc với phần mềm phân tích số liệu Origin 7.5, kết ta có đƣợc đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối ứng với thí nghiệm đo mẫu U4.46 đƣợc biểu diễn hình 3.7 43 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng Hình 3.6 Phổ gamma U4.46 với thời gian đo 74281 giây Bảng 3.7 Bảng số liệu kết xử lý mẫu U4.46 E(keV) N N Br(%) Br n/Br (n/Br) 120.9 19640 894 0.034 0.005 777.678 35.614 143.76 362501 1135 10.96 0.14 44.527 0.586 163.33 193070 962 5.08 0.06 51.165 0.656 185.71 2424028 1793 57.2 0.8 57.051 0.799 205.31 224439 810 5.01 0.07 60.309 0.870 258.227 11802 205 0.076 0.0024 209.057 10.584 44 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng 80 so lieu thuc nghiem khop 75 Hieu suat ghi (%) 70 65 60 55 Y =-52.5237+0.96752 X-0.00203 X 50 45 40 35 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) =-52.5237+0.96752 E-0.00203 E Với tiêu chuẩn khớp : R-Square = 0.9982 E lƣợng xạ gamma Nội suy giá trị : f(120.9)=34.777 f(258.9)=61.897 Áp dụng biểu thức: n120.9 A( 234U )   22.361 235 A( U ) f (120.9).Br120.9 n258.227 A( 238U )   3.378 235 A( U ) f (258.227).Br258.227 45 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng Hàm lƣợng 235U mẫu U 4.46: q235  100%  4.399% A( U ) A( 234U )  0.0003479 235  6.43 235 A( U ) A( U ) 234 Qua đó, hàm lƣợng đồng vị U 235 đƣợc tính tốn sai số cho phép tính q la 0.032% mẫu U4.46 Từ giá trị hàm lƣợng 235U ta xác định đƣuọc hàm lƣợng đồng vị 234U 238U, kết đƣợc liệt kê bảng … 46 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng 3.3 Đánh giá sai số kết thực nghiệm Sai số kết thực nghiệm bao gồm sai số ngẫu nhiên sai số hệ thống Việc giảm thiểu sai số thƣờng cách tiến hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, tăng thời gian đo, tăng khối lƣợng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn hiệu suất ghi xác cho hệ đo,… Trong trình xử lý số liệu, đỉnh gamma đƣợc lựa chọn đỉnh có số liệu thống kê tốt, không bị can nhiễu đỉnh gamma khác, hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh, sử dụng công cụ toán học bổ trợ việc khớp đỉnh tách đỉnh chập giúp giảm phần đáng kể sai số số đếm diện tích đỉnh Việc xác định sai số kết thực nghiệm sử dụng hàm truyền sai số: F   F   i  ai n   ai2  Các sai số đƣợc đánh giá cụ thể nhƣ sau: - Thống kê số đếm đỉnh gamma trừ phơng, sai số ÷ % - Q trình nội suy ngoại suy qua hàm hiệu suất ghi f(E), sai số ÷ % - Sai số số liệu hạt nhân nhƣ chu kỳ bán rã, tỷ số rẽ nhánh xạ gamma 1÷ 5% - Hiệu ứng cộng đỉnh < % - Các sai số khác: % Sai số tồn phần đƣợc tính theo công thức truyền sai số đƣợc xác định nằm phạm vi ÷ 10 % Việc áp dụng kỹ thuật chuẩn vào vùng lƣợng trung bình phổ xạ gamma hồn tồn thích hợp việc phân tích đƣợc thành phần hàm lƣợng đồng vị có mẫu nhiên liệu, vật liệu hạt nhân Kết so sánh với hàm lƣợng đƣợc xác định trƣớc cho thấy độ xác phƣơng pháp hoàn toàn chấp nhận đƣợc Cùng với việc phân tích đƣợc thành phần hàm lƣợng đồng vị mẫu urani có giả hàm lƣợng rộng, hình dạng cho thấy ƣu trội phƣơng pháp áp dụng vào việc khảo sát đặc trƣng nhiên liệu hạt nhân thực tế 47 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng KẾT LUẬN Bản luận văn trình bày kết nghiên cứu thực nghiệm xác định số đặc trƣng nhiên liệu urani phƣơng pháp đo phổ gamma tự nhiên sử dụng đêtectơ bán dẫn HPGe tinh thể mỏng có độ phân giải lƣợng cao Phƣơng pháp phân tích sử dụng phổ kế gamma bán dẫn với ƣu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm khơng q phức tạp cho độ xác cao đƣợc sử dụng phổ biến việc phân tích urani Việc lựa chọn sử dụng đetectơ HPGe loại mỏng với ƣu hiệu suất ghi cao xạ gamma lƣợng thấp, kết hợp với kỹ phân tích, xử lý số liệu tinh tế giải tốt việc phân tích nhiên liệu hạt nhân urani Các kết luận văn bao gồm: - Nghiên cứu khái quát nhiên liệu hạt nhân vật liệu Urani - Tìm hiểu phƣơng pháp kỹ thuật thực nghiệm xác định hàm lƣợng urani Tập trung vào phƣơng pháp đo phổ gamma lƣợng thấp sử dụng phổ kế gamma bán dẫn, kết hợp với kỹ thuật chuẩn - Xây dựng cơng thức tính tốn tỉ số hoạt độ, xây dựng đƣợc đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối cho phép đo - Đã nhận diện đƣợc đồng vị urani (234U, 235U, 238 U) đồng vị cháu mẫu nghiên cứu dựa lƣợng tia gamma ghi nhận đƣợc vùng lƣợng thấp - Đã xác định đƣợc hàm lƣợng urani 02 mẫu đại diện Các kết nghiên cứu có độ tin cậy cao, phù hợp với giá trị danh định cho thấy ƣu việc sử dụng phƣơng pháp đo phổ gamma kết hợp với kỹ thuật chuẩn để xác định đặc trƣng nhiên liệu urani Qua việc thực luận văn, học viên có thêm đƣợc kiến thức bản, kỹ tính tốn phân tích liệu nhƣ kinh nghiệm thực nghiệm vật lý kỹ thuật hạt nhân 48 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt [1] Ngô Quang Huy, “Kỹ thuật ghi đo phóng xạ ứng dụng nghiên cứu mơi trường” NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội -2013 [2] Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, Đại học Khoa Học Tự nhiên, NXB Khoa học Kỹ thuật , Hà Nội - 2009 [3] Bùi Văn Loát, “Thống kê xử lý số liệu thực nghiệm hạt nhân”, Hà Nội - 2010 [4] Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội - 2005 [5] Nguyễn Hoàng Anh , “Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa phổ xạ gamma tia X lượng thấp”, Luận văn Thạc sĩ , 2012 Tài liệu tiếng Anh [6] P Martin and G Hancock “Routine analysis of naturally occurring radionuclides in environmental samples by alpha-particle spectrometry” Supervising Scientist Report 180 Australia, 2004 [7] Tam.Ng.C et al., “Characterization of uranium-bearing malerial by passive nondestructive gamma spectrometry”, Procce of the 7th Confere On Nucl And Part Phys 11-15 Nov 2009, Sham El- Sheikh, Egypt, 413-423 [8] C.T Nguyen, J Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration”, Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187 [9] A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, Rom Journ Phys, Vol 53, No 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008 [10] Y.Nir- El "Isotopic analysis of uranium in U2O3 by passive gamma-ray spectrometry" Applied radiation and Isotopes 52 (2000) 753-757 [11] K Debertin and R.G.Heimer, “Gamma and X-ray spectrometry with semiconductor detectors”, North-Holland Elsevier, New-York, 1988 [12] Table of Radioactive Isotopes - Ernest Orlando Lawrence Berkeley National Laboratory, website: http://ie.lbl.gov/toi.html 49 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com .. .Luận văn Thạc sĩ Phí Cơng Hưng ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - - PHÍ CƠNG HƢNG XÁC ĐỊNH MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN THEO PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA. .. văn với đề tài: ? ?Xác định số đặc trƣng nhiên liệu hạt nhân theo phƣơng pháp phổ kế gamma? ?? Trình bày số nội dung nhiên liệu hạt LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn. .. Đỗ, ? ?Phương pháp phân tích hạt nhân? ??, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội - 2005 [5] Nguyễn Hoàng Anh , ? ?Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa phổ xạ gamma tia X lượng thấp”, Luận văn Thạc sĩ ,