Luận văn thạc sĩ HUS nghiên cứu xử lý phẩm màu hữu cơ bằng xúc tác quang điện hóa trên cơ sở tio2 dưới ánh sáng khả kiến

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN THỊ THU HÀ NGHIÊN CỨU XỬ LÝ PHẨM MÀU HỮU CƠ BẰNG XÚC TÁC QUANG ĐIỆN HOÁ TRÊN CƠ SỞ TiO2 DƯỚI ÁNH SÁNG KHẢ KIẾN LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC HÀ NỘI - 2015     LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN THỊ THU HÀ NGHIÊN CỨU XỬ LÝ PHẨM MÀU HỮU CƠ BẰNG XÚC TÁC QUANG ĐIỆN HOÁ TRÊN CƠ SỞ TiO2 DƯỚI ÁNH SÁNG KHẢ KIẾN CHUN NGÀNH HỐ HỌC MƠI TRƯỜNG MÃ SỐ : 60440120   LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS TS NGUYỄN ĐÌNH BẢNG PGS TS NGUYỄN CẨM HÀ HÀ NỘI – 2015     LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com LỜI CẢM ƠN   Em xin chân thành cảm ơn thầy giáo Khoa Hố học – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc Gia Hà Nội tận tình giảng dạy chúng em trình học tập trường Em xin chân thành cảm ơn thầy giáo PGS TS Nguyễn Đình Bảng, giáo PGS TS Nguyễn Cẩm Hà - Khoa Hoá học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – ĐHQGHN, người hướng dẫn khoa học đề tài, bảo tạo điều kiện thuận lợi giúp đỡ em suốt thời gian thực hoàn thành luận văn Em xin cảm ơn thầy Viện Kỹ thuật Hố học – Trường ĐH Bách Khoa Hà Nội giúp đỡ tạo điều kiện cho em trình thực nghiệm chế tạo vật liệu cho luận văn Xin cảm ơn anh chị em làm việc học tập Bộ mơn Hố lý, Phịng Thí nghiệm Hố mơi trường, Bộ mơn Hố vơ cơ, Khoa hố học – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – ĐHQGHN, bạn học lớp CH Hoá K23 giúp đỡ, ủng hộ động viên, chia sẻ kinh nghiệm thời gian làm Luận văn toàn thời gian học tập Tôi xin cảm ơn nhà trường nơi công tác, cảm ơn anh chị đồng nghiệp tạo điều kiện cơng việc để tơi thực hồn thành khố học nâng cao trình độ Xin cảm ơn gia đình, bạn bè người thân chỗ dựa tinh thần lớn lao để tơi hồn thành khố học Hà Nội, tháng 10 năm 2015 Học viên NGUYỄN THỊ THU HÀ         LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com MỤC LỤC Kí hiệu chữ viết tắt Danh mục bảng Danh mục hình MỞ ĐẦU Chương - TỔNG QUAN 12 1.1 Một số phương pháp xử lý nước sơ lược trình oxi hố tăng cường 12 1.2 Vật liệu xử lý sở TiO2 12 1.2.1 Lịch sử phát triển vật liệu TiO2 12 1.2.2 TiO2 tự nhiên 13 1.2.3 Tính chất vật lý TiO2 nguyên chất 13 1.2.4 Tính chất hố học TiO2 13 1.2.5 Cấu trúc TiO2 14 1.2.6 Vật liệu bán dẫn TiO2 khả xúc tác quang hoá 15 1.2.7 Biến tính vật liệu TiO2 24 1.2.8 Quá trình xúc tác quang điện hoá vật liệu N-TiO2 27 1.3 Phương pháp chế tạo vật liệu N-TiO2 29 1.3.1 Giới thiệu số phương pháp chế tạo vật liệu N – TiO2 29 1.3.2 Phương pháp sol-gel 30 1.4 Giới thiệu phẩm màu hữu Rhodamine B 37 Chương – THỰC NGHIỆM 39 2.1 Hóa chất thiết bị 39 2.1.1 Hoá chất đế mang vật liệu chế tạo 39 2.1.2 Dụng cụ thiết bị 39 2.2 Quy trình thí nghiệm tổng hợp vật liệu N-TiO2 40 2.3 Phương pháp trắc quang xác định Rhodamine B 43 2.4 Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu 46 2.4.1 Kỹ thuật hiển vi điện tử quét SEM - EDS 50     LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com 2.4.2 Phép đo nhiễu xạ tia X –XRD 47 2.4.3 Phổ UV –Vis 48 2.5 Các phương pháp điện hố nghiên cứu tính chất vật liệu 48 2.5.1 Phương pháp quét tuần hoàn 48 2.5.2 Phương pháp áp chiều 50 2.6 Phương pháp đánh giá hoạt tính xúc tác vật liệu 53 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 54 3.1 Nghiên cứu đặc trưng màng N - TiO2 54 3.1.1 Ảnh hiển vi điện tử quét – SEM 54 3.1.2 Phổ tán xạ lượng tia X –EDS 55 3.1.3 Giản đồ nhiễu xạ tia X- XRD 56 3.1.4 Phổ hấp thụ quang UV-Vis 57 3.2 Ảnh hưởng điện pH đến khả dẫn điện vật liệu (Phương pháp quét tuần hoàn) 57 3.3 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất xử lý RhB vật liệu xúc tác quang điện hoá N – TiO2 (Phương pháp áp điện chiều) 60 3.3.1 Khảo sát hiệu xử lý RhB xúc tác quang điện hoá N –TiO2 theo thời gian 61 3.3.2 Khảo sát ảnh hưởng điện mạch đến hiệu suất quang phân huỷ RhB hệ xúc tác quang điện hoá với điện cực N-TiO2 62 3.3.3 Khảo sát hiệu xử lý RhB xúc tác quang điện hoá N -TiO2 theo pH dung dịch 65 3.4 Tái sử dụng dung dịch sol tái sử dụng xúc tác 70 KẾT LUẬN 72 Tài liệu tham khảo 73     LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Kí hiệu chữ viết tắt   DRS Phổ tán xạ phản xạ quang EDS (EDX) Phổ tán xạ lượng tia X SEM Ảnh hiển vi điện tử quét UV-Vis Tử ngoại – khả kiến XRD Phổ nhiễu xạ tia X RhB Rhodamine B                                   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Danh mục bảng   TT bảng Tên bảng Trang Bảng 1.1 Các tác nhân oxi hoá mạnh sử dụng xử lý nước 10 Bảng 1.2 Một vài thông số vật lý dạng thù hình tinh thể TiO2 15 Bảng 2.1 Nồng độ dãy chuẩn RhB 45 Bảng 3.1 Hiệu suất phân huỷ RhB theo thời gian 61 Bảng 3.2 Hiệu suất quang phân huỷ RhB theo thời gian hệ xúc 63 tác quang điện hoá với điện mạch khác Bảng 3.3 So sánh cường độ dịng hệ điện hố hiệu suất xử lý 64 RhB vật liệu N–TiO2, với giá trị cố định 1,5V 2V Bảng 3.4 Hiệu suất xử lý Rhodamine B xúc tác quang điện hoá 66 pH khác                         LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Danh mục hình   TT hình Tên hình Trang Hình 1.1 Khối bát diện sở tinh thể TiO2 14 Hình 1.2 Cấu trúc mạng dạng thù hình tinh thể TiO2 14 Hình 1.3 Sơ đồ vùng lượng vật rắn 16 Hình 1.4 Sơ đồ vùng lượng kim loại, bán dẫn chất cách điện 17 Hình 1.5 Sự kích hoạt bán dẫn kích thích quang phản ứng xảy 19 bề mặt Hình 1.6 Bề rộng khe lượng số chất bán dẫn quen thuộc 21 Hình 1.7 Giản đồ lượng trình pha tạp thay N vào TiO2 26 Hình 1.8 Cơ chế q trình xúc tác quang điện hố sử dụng xúc bán dẫn 27 TiO2 phản ứng xảy bề mặt Hình 1.9 Minh hoạ phản ứng thuỷ phân alkoxit trình sol-gel 31 Hình 1.10 Minh hoạ phản ứng ngưng tụ trình sol – gel 31 Hình 1.11 Sơ đồ quy trình tổng hợp vật liệu oxit phương pháp sol - 32 gel Hình 1.12 Sự phát triển cấu trúc màng trình sol-gel 33 Hình 1.13 Minh hoạ phương pháp phủ quay 34 Hình 1.14 Minh hoạ phương pháp phủ nhúng 35 Hình 2.1 Hệ thống thiết bị dụng cụ dùng chế tạo dung dịch sol 41 Hình 2.2 Mẫu dung dịch sol TiO2 42 Hình 2.3 Máy nhúng 43 Hình 2.4 Sơ đồ khối thiết bị quang phổ hấp thụ UV – Vis 45 Hình 2.5 Đường chuẩn xác định nồng độ Rho B 46 Hình 2.6 Minh hoạ phản xạ quang bề mặt tinh thể 48 Hình 2.7 Quan hệ cường độ dòng -điện qt tuần hồn 49 Hình 2.8 Sơ đồ phác hoạ hệ thống phản ứng xúc tác quang điện hoá 50 điện cực     LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Hình 2.9 Sơ đồ phác hoạ hệ thống thí nghiệm khảo sát tính chất xúc tác 51 quang điện hoá vật liệu bán dẫn Hình 2.10 Hệ thống thí nghiệm khảo sát tính chất xúc tác quang vật 53 liệu bán dẫn (U = 0) Hình 3.1 Ảnh SEM bề mặt kim loại Ti 54 Hình 3.2 Ảnh SEM bề mặt vật liệu N-TiO2/Ti 54 Hình 3.3 Ảnh EDS vật liệu N –TiO2/Ti 55 Hình 3.4 Giản đồ nhiễu xạ XRD vật liệu N –TiO2/Inox 56 Hình 3.5 Phổ hấp thụ quang UV - Vis vật liệu N-TiO2 57 Hình 3.6 Các đường cong phân cực dịng – (I – E) theo điều kiện 58 khảo sát khác Hình 3.7 Các đường cong phân cực dịng – (I - E) với điện cực làm 59 việc N-TiO2/Ti Ti Hình 3.8 Đồ thị mơ tả hiệu xúc tác quang điện hoá vật liệu theo 62 thời gian Hình 3.9 Đồ thị ảnh hưởng điện mạch đến hiệu suất quang 63 phân huỷ RhB Hình 3.10 Đồ thị so sánh hiệu suất xúc tác quang điện hoá vật liệu 66 theo giá trị pH dung dịch RhB Hình 3.11 Các dạng phân tử Rhodamine B 68       LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com MỞ ĐẦU   Mơi trường nói chung mơi trường nước nói riêng, biết, khởi nguồn, điều kiện thiết yếu cho sống tồn trì phát triển - hình thành sinh giới trái đất Là loài bậc cao ngàn vạn loài vật sinh giới, người ln tìm tịi sáng tạo để phát triển nâng cao chất lượng đời sống Trong suốt q trình đó, người đồng thời nhận thức tầm quan trọng việc gìn giữ bảo vệ môi trường Việc nghiên cứu xử lý nước từ đầu phận quan trọng mục tiêu cơng bảo vệ môi trường, bảo vệ sống mà người theo đuổi, trở nên quan trọng tình hình diện tích nước tự nhiên ngày bị thu hẹp nhanh chóng dịng nước bị nhiễm bẩn ngày mở rộng với mức độ ô nhiễm lúc lại trở nên nặng nề phức tạp Cơng nghệ xử lý nước phát triển, có nhiều phương pháp lý học, hoá học sinh học đời áp dụng rộng rãi Các phương pháp kết hợp nhiều cơng đoạn để xử lý chuyên biệt hiệu cho đối tượng, thành phần ô nhiễm khác Hiện nay, thách thức lớn đặt việc xử lý nước khắp nơi trái đất thành phần hữu gây nhiễm có độc tính cao, khó bị phân huỷ, phát tán từ nguồn thải nơng nghiệp (thuốc diệt cỏ, thuốc trừ sâu,…); dịng thải từ cống rãnh (hoocmon oestrogen, mầm bệnh…); từ chất thải cơng nghiệp (các hợp chất phenolic,…); … Tính đến thời điểm tại, q trình oxi hố tăng cường (thuộc phương pháp oxi hoá hoá học) coi phương pháp mạnh mẽ đáng tin cậy xử lý chất nhiễm hữu độc hại nêu Cùng tham gia xu hướng nghiên cứu xử lý môi trường chung nay, lựa chọn nghiên cứu xử lý nước có hàm lượng chất hữu nhiễm định hướng theo phương pháp oxi hoá tăng cường, chế tạo sử dụng vật liệu xử lý vật liệu dạng màng thành lập sở bán dẫn TiO2 (vật liệu màng TiO2   10   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Hiệu xúc tác theo thời gian t  =  7h,   H  =  74.83%   80   Hiệu  suất  (%)   70   60   50   40   30   U  =  1.5   20   10                     Thời  gian  làm  việc  (h)   Hình 3.8 Đồ thị mơ tả hiệu xúc tác quang điện hoá vật liệu theo thời gian Đồ thị hình 3.8 cho thấy thời gian xử lý tăng hiệu suất xử lý tăng, nhiên hiệu suất tăng chậm dần theo thời gian (Độ dốc đoạn gấp khúc đồ thị giảm dần theo thời gian) Kết tương ứng với xu hướng giảm dần cường độ dòng điện mạch theo dõi qua q trình thí nghiệm Sự giảm dần cường độ dòng điện áp đặt giá trị cố định thể khả làm việc điện cực hệ bị suy giảm dần Nguyên nhân lúc nồng độ Rhodamine B dung dịch nhỏ nên tốc độ trình hấp phụ Rhodamine B lên bề mặt xúc tác giảm dẫn tới tốc độ xúc tác quang điện hoá giảm Một ngun nhân khác hao mịn thân điện cực xúc tác điện cực dương than chì khiến hiệu suất làm việc suy giảm dần theo thời gian 3.3.2 Khảo sát ảnh hưởng điện mạch đến hiệu suất quang phân huỷ Rhodamine B hệ xúc tác quang điện hoá với điện cực N-TiO2 Các kết khảo sát trình bày bảng 3.2 đồ thị 3.9   65   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Bảng 3.2 Hiệu suất quang phân huỷ Rhodamine B theo thời gian hệ xúc tác quang điện hoá với điện mạch khác U=0V U = 0,5 V U=1V U = 1,5 V U=2V t (h) A H (%) A H (%) A H (%) A H (%) A H (%) 0,148 - 0,146 - 0,147 - 0,147 - 0,146 - 0,141 4,73 0,135 7,53 0,134 8,84 0,131 10,88 0,114 21,92 0,135 8,78 0,126 13,69 0,123 15,75 0,118 19,73 0,104 28,77 0,130 12,16 0,116 20,55 0,114 22,45 0,090 38,78 0,099 32,19 0.124 16,21 0,091 37,82 0,088 39,89 0,059 59,86 0,086 41,50 70   Hiệu  suất  (%)   60   50   U  =  0   40   U  =  0.5   30   U  =  1   20   U  =  1.5   10   U  =  2     t  =  0   t  =  1     t  =  2   t  =  3   t  =  4   Thời  gian  chiếu  sáng  và  áp  điện  (h)   Hình 3.9 Đồ thị ảnh hưởng điện mạch đến hiệu suất quang phân huỷ RhB - So sánh hiệu xúc tác quang hoá (khi U = 0) xúc tác quang điện hoá (U > 0) vật liệu: + Hoạt tính xúc tác quang vật liệu đạt hiệu suất tương đối thấp, tăng chậm theo thời gian xử lý mẫu: Dạng đồ thị hiệu suất xúc tác quang theo thời gian gần đường thẳng tuyến tính với hệ số góc nhỏ, ngoại suy khoảng   66   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com thời gian để trình quang xúc tác đạt đến hiệu suất xử lý chấp nhận dài, lâu nhiều so với trình xúc tác quang điện hoá + Khi áp vào điện cực xúc tác, hiệu suất xử lý biểu khác biệt rõ ràng so với hiệu suất quang xúc tác: Các đồ thị biểu thị hiệu suất xúc tác quang điện hoá theo thời gian đường gấp khúc, với đoạn gấp khúc có độ dốc tăng dần Trong đồ thị, tất đường đồ thị biểu diễn hiệu suất trình xúc tác quang điện hoá nằm cao nhiều so với đường hiệu suất xúc tác quang theo thời gian - So sánh hiệu hoạt xúc tác quang điện hoá (U > 0) vật liệu theo giá trị điện áp đặt: + Từ kết thu ta thấy rằng: theo chiều tăng điện cố định từ 0,5 à 1,5V, hiệu suất xử lý Rhodamine B tăng dần, đạt cực đại U = 1,5V Sau tiếp tục tăng áp đặt lên đến 2V, hiệu suất xử lý xúc tác lại giảm Theo quan sát thí nghiệm áp điện 2V, cường độ dòng mạch lớn nhiều cường độ dòng trường hợp điện áp đặt thấp (Bảng 3.3) lại không làm tăng hiệu suất xử lý mong đợi, với khoảng 0,5 à 1,5V U lớn dẫn đến I lớn hiệu suất xử lý mẫu tăng Bảng 3.3 So sánh cường độ dòng hệ điện hoá hiệu suất xử lý chất thử vật liệu N – TiO2 ứng với giá trị chiều 1,5 V V t (h)   U = 1,5 V U=2V A I (mA) H (%) A I (mA) H (%) 0,147 0,5 - 0,146 1,25 - 0,131 0,45 10,88 0,114 21,92 0,118 0,4 19,73 0,104 0.95 28,77 0,09 0,4 38,78 0,099 0.9 32,19 0,059 0.3 59,86 0,086 0.85 41,10 0,049 < 66,67 0,076 10 nói chung pH = 12 nói riêng: dạng tồn TiOH Ti khơng cịn mức tối ưu (giảm xuống < 80%), lỗ trống h+ quang sinh bền Do nồng độ OH- hấp phụ bề mặt vật liệu cao, dư nhiều so với lượng lỗ trống h+ quang sinh, bề mặt vật liệu trường hợp tích điện âm tương tác đẩy ion OH- hấp phụ theo lên bề mặt vật liệu, điều cản trở khiến cho q trình oxi hố tạo thành •OH diễn yếu chậm, lượng •OH suy giảm mạnh kìm hãm trình xúc tác vật liệu Hiệu suất xử lý RhB vật liệu xúc tác N – TiO2 thấp   72   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Giá trị pH 10 chọn pH tối ưu cho thí nghiệm xúc tác quang điện hố vật liệu chế tạo 3.4 Tái sử dụng dung dịch sol tái sử dụng xúc tác * Dung dịch sol thử khả tái sử dụng cách tiến hành phủ nhúng sol đế mang, sấy nung theo quy trình chế tạo vật liệu Kết quan sát sau lần tạo sol cho thấy: - Dung dịch sol vòng ngày bảo quản từ sinh có độ nhớt thấp độ nhớt không thay đổi Lớp màng vật liệu chế tạo dung dịch sol vòng ngày đảm bảo lớp màng đồng phẳng mịn bền vững sử dụng cho q trình xúc tác quang điện hoá - Dung dịch sol bảo quản đến ngày thứ tư quan sát thấy độ nhớt cao nhiều so với tạo Lớp màng vật liệu sinh từ dung dịch sol chất lượng thấp, sau nung, để nguội - hoàn thành chế tạo - màng có dấu hiệu bị rạn nhẹ - Dung dịch sol bảo quản đến ngày thứ năm độ nhớt cao, tiếp tục đưa đế mang vào phủ nhúng lớp màng tạo bề mặt đế không đồng đều, độ dày màng ướt sau thao tác nhúng lớn, dễ bị rạn nhẹ sau để màng ướt khô tự nhiên, sau bước sấy khô màng bị rạn nứt thực sự, có dấu hiệu tự bong tróc khỏi đế mang - Dung dịch sol bảo quản sang đến ngày thứ gel hố tồn thể tích, dốc ngược cốc đựng dung dịch khối gel không rơi xuống theo hướng trọng lực Như hạn sử dụng hợp lý dung dịch sol mà không ảnh hưởng đến chất lượng màng vật liệu ngày * Vật liệu màng trình sử dụng - qua đợt khảo sát nghiên cứu tính chất điện tính chất quang điện hố xúc tác - cho thấy tuổi thọ làm việc theo dõi dựa vào số lần quét điện qua màng thời gian áp màng   73   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com - Khi quét tuần hoàn màng với khoảng quét trung bình – 1,7V, khoảng quét tối đa à 2V, thời gian quét trung bình phút, nhận thấy hiệu làm việc điện cực sau 50 lần quét trì tốt, kết luận dựa vào việc theo dõi dạng đồ thị quan hệ dòng thu quét dựa vào đặc điểm màng vật liệu sau sử dụng khơng có dấu hiệu bị biến đổi hay phá huỷ Do thời gian làm luận văn điều kiện tiếp tục tiến hành thí nghiệm quét điện cực nên tạm ghi nhận tuổi thọ làm việc điện cực 50 lần quét tuần hoàn tương ứng với tổng thời gian quét h - Khi thực áp điện chiều lên màng vật liệu bán dẫn, mẫu điện cực phủ màng sử dụng theo dõi số lần ghép để sử dụng hệ điện hoá, tổng thời gian làm việc tình trạng màng làm việc Kết cho thấy với điện áp vào màng vật liệu trung bình 1,5V, điện cực tái sử dụng hệ điện hoá lần (với lần làm việc khoảng 5h liên tục), tương ứng với tổng thời gian làm việc liên tục 15h, điện cực làm việc ổn định – màng phủ điện cực hoản tồn khơng bị biến đổi trạng thái Nếu điện cực sử dụng nhiều lần hơn, tổng thời gian làm việc lâu màng vật liệu bán dẫn điện cực có dấu hiệu bị bở khơng bám bền với đế mang, lượng nhỏ tinh thể bán dẫn bị khuếch tán vào dung dịch chất thử bình phản ứng Vậy kết luận vật liệu màng bán dẫn chế tạo tái sử dụng lần (Mỗi lần làm việc 5h liên tục)   74   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com KẾT LUẬN - Đã tổng hợp thành cơng vật liệu xúc tác quang điện hố khả kiến NTiO2/đế kim loại phương pháp sol – gel Dung dịch sol chế tạo từ tiền chất C12H28O4Ti, dung môi hữu (cồn tuyệt đối), môi trường axit (HCl), nhiệt độ tạo sol 0oC, tỉ lệ tạo sol: 10ml tiền chất C12H28O4Ti : 2ml dung dịch HCl 20% : 40ml dung môi cồn tuyệt đối : 1g Ure (tỉ lệ N pha tạp 5%) Màng bán dẫn N-TiO2 tạo thành có cấu trúc tinh thể anatase Khả hấp thụ quang vật liệu N-TiO2 mở rộng từ vùng tử ngoại sang vùng khả kiến so với vật liệu TiO2 nguyên chất - Vật liệu xúc tác quang điện hoá khả kiến N-TiO2/đế kim loại có hiệu suất quang phân huỷ dung dịch Rhodamine B 5mg/l cao đạt 75% điều kiện môi trường kiềm pH = 10, muối Na2SO4 0,5M hỗ trợ điện phân, với diện tích bề mặt xúc tác quang điện hoá 8cm2, thời gian cân hấp phụ cho bề mặt xúc tác 30 phút, thời gian chiếu sáng (ánh đèn compact khả kiến 36W) áp điện 1,5V 7h - Vật liệu xúc tác quang điện hoá N-TiO2/ đế kim loại phù hợp dùng để xử lý chất hữu ô nhiễm bền vững khó bị phân huỷ Rhodamine B, hứa hẹn triển khai ứng dụng thực tế cho hiệu kinh tế cao - Dung dịch sol vật liệu màng chế tạo có khả tái sử dụng giới hạn định Trong khuôn khổ luận văn thạc sĩ, thu kết bước đầu việc nghiên cứu xử lý phẩm màu Rhodamine B xúc tác quang điện hoá điện cực N-TiO2 ánh sáng khả kiến Đây hướng nghiên cứu có nhiều triển vọng cần tiếp tục nghiên cứu sâu   75   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt: Huỳnh Chí Cường (2009), Tổng hợp nghiên cứu vật liệu TiO2 pha tạp SnO2 ứng dụng quang xúc tác vùng khả kiến, Đề tài cấp sở khoa học công nghệ, Trường ĐH Khoa học Tự nhiên, ĐH Quốc gia TP.HCM Vũ Đăng Độ (2006), Các phương pháp vật lý hoá học, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội Nguyễn Thị Lan (2004), Chế tạo màng nano TiO2 dạng anatase khảo sát hoạt tính xúc tác quang phân huỷ metylenxanh, Luận văn Thạc sĩ Khoa học ngành Hố vơ cơ, Trường Đại học Bách khoa Hà Nội Bùi Thị Mai Lâm (2012), Nghiên cứu tổng hợp theo phương pháp trực tiếp ứng dụng xử lý chất hữu ô nhiễm vật liệu xúc tác quang TiO2 /SBA15, Luận văn thạc sĩ khoa học chuyên ngành hoá hữu cơ, Đại học Đà Nẵng Ngô Thị Hồng Lê (2011), Nghiên cứu chế tạo tính chất bán dẫn pha từ loãng TiO2 anatase pha tạp Co phương pháp sol-gel phún xạ catot, Luận án Tiến sĩ Khoa học vật liệu, Viện Khoa học Công nghệ Việt Nam Trương Ngọc Liên (2000), Điện hố lí thuyết, NXB Khoa học kỹ thuật Hà Nội Nguyễn Đức Nghĩa (2007), Hố học nano, NXB Tự nhiên Cơng nghệ Hà Nội Trần Thị Bích Ngọc (2011), Nghiên cứu điều chế, khảo sát cấu trúc hoạt tính quang xúc tác bột titan đioxit kích thước nano biến tính crom, Luận văn Thạc sĩ khoa học chuyên ngành Hố vơ cơ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐH Quốc Gia Hà Nội Ngô Quốc Quyền (2004), Tích trữ chuyển hố lượng hố học, vật liệu công nghệ, Viện Khoa học Công nghệ Việt Nam 10 Trịnh Xuân Sén (2009), Điện hoá học, NXB ĐH Quốc gia Hà Nội   76   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com 11 Đỗ Phương Thảo (2014), Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang hoá khả kiến TiO2 pha tạp Ag ứng dụng để xử lý nước ô nhiễm, Luận văn Thạc sĩ khoa học chuyên ngành Hoá học, Trường Đại học Bách khoa Hà Nội 12 Cao Xuân Thắng (2012), Nghiên cứu trình chế tạo nano tinh thể TiO2 nhiệt độ thấp, Luận án Tiến sĩ kỹ thuật chun ngành Q trình thiết bị cơng nghệ hố học, Trường Đại học Bách khoa Hà Nội 13 Vũ Thị Hạnh Thu (2008), Nghiên cứu chế tạo màng quang xúc tác TiO2 TiO2 pha tạp N, Luận án Tiến sĩ Vật lý chuyên ngành Quang học, Trường ĐH Khoa học Tự nhiên, ĐH Quốc gia TP.HCM 14 Phạm Thị Tốt (2014), Nghiên cứu ảnh hưởng Polianilin đến tính chất quang điện hố Titan đioxit, Luận văn Thạc sĩ khoa học chuyên ngành Hoá lý thuyết hoá lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐH Quốc Gia Hà Nội 15 Trần Thị Thu Trang (2011), Nghiên cứu điều chế, khảo sát cấu trúc, hoạt tính quang xúc tác bột titandioxit kích thước nano từ chất đầu TiCl4 amin, Luận văn Thạc sĩ khoa học chun ngành Hố vơ cơ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐH Quốc Gia Hà Nội Tiếng Anh 16 Bert M Weckhuysen (2004), Ultraviolet – Visible Spectroscopy, American Scientific Publishers 17 Bin Xia, Weibin Li, Bin Zhang, Youchang Xie (1999), “Low temperature vapor-phase preperation of TiO2 nanopowders”, Journal of Materials Sciences, 34, pp 3505-3511 18 C.Jeffrey Brinker, Geogre W.Scherer (1990), Sol gel science, The physics and chemistry of sol – gel processing, United States of America Publisher 19 Fujishima A, Honda K (1972), “Electrochemical photolysis of water at a semiconductor electrode”, pp 1-5   77   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com 20 Fujishima A., Hashimoto K., Watanabe T (1999), “TiO2 Photocatalysis Fundamentals and Applications”, 1st Edition, BKC Inc., Tokyo, pp 4-7 21 G.B Sergeev (2006), Nanochemistry, Elsevier 22 Hiromitsu Kozuka (2004), Handbook of sol-gel science and technology, Volume 1, Kluwer Academic Publishers, NewYork, Boston, Dordrecht, London, Moscow 23 H Selcuk, J.J Sene (2003), M.A Anderson, Journal of Chemical Technology and Biotechnology, 78, pp 979-984 24 Jianyu Gong et al (2012), “Tungsten and nitrogen co-doped TiO2 electrode sensitized with Fe–chlorophyllin for visible light photoelectrocatalysis”, Chemical Engineering Journal, 209, pp 94–101 25 Jiaqing Li et al (2006), “Photoelectrocatalytic degradation of rhodamine B using Ti/TiO2 electrode prepared by laser calcination method”, Electrochimica Acta, 51, pp 4942–4949 26 Jina Choi, Hyun woong Park, Micheal R (2010), “Effects of single metal-ion doping on the visible-light photoreactivity of TiO2”, pp 1-8 27 Jing Bu, Jun Fang, Fu-cheng Shi, Zh’i-quan Jiang, Wei-xin Huang (2010), Photocatalytic activity of N-doped TiO2 photocatalysts prepared from the molecular precursor (NH4)2TiO(C2O4)2, Chinese journal of chemical physics, 23 (1), pp 95 – 101 28 Kang Ryeol Lee, Sun Jae Kim, Jae Sung Song (2002), “Photocatalytic characteristics of nanometer - sized titania powder fabricated by a homogenous - precipitation process”, pp 341 - 345 29 Meihong Zhang et al (2013), “Photoelectrocatalytic properties of Cu2+ - doped TiO2 film under visible light”, Applied Catalysis B: Environmental pp 134– 135, 185–192   78   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com 30 Mike Schmotzer (Grad Student), Dr Farhang Shadman (Faculty Advisor) (2004), “Photocatalytic Degradation of Organics, Department of Chemical and Enviroment Engineering”, University of Arizona, pp 45-62 31 N.Wang, X.Li, Y.Wang, X Quan, G Chen (2009), Chemical Engineering Journal, 146, pp 30 – 35 32 Quaranta N.E., Soria J., V Corés Coberán and J.L.G Fierro (1997), “Selective Oxidation of Ethanol to Acetaldehyde on V2O5/TiO2/SiO2 Cataly”, Journal of catalysis, 171, pp 1-13 33 R Daghrira et al (2012), “Photoelectrocatalytic technologies for environmental applications”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 238, pp 41–52 34 W.H Leng et al (2003), “Photoelectrocatalytic degradation of aniline over rutile TiO2/Ti electrode thermally formed at 600oC”, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 206, pp 239–252 35 W.H Leng et al (2006), Photoelectrocatalytic destruction of organics using TiO2 as photoanode with simultaneous production of H2O2 at the cathode, Applied Catalysis A: General, 300, pp 24–35   79   LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com ... NGUYỄN THỊ THU HÀ NGHIÊN CỨU XỬ LÝ PHẨM MÀU HỮU CƠ BẰNG XÚC TÁC QUANG ĐIỆN HOÁ TRÊN CƠ SỞ TiO2 DƯỚI ÁNH SÁNG KHẢ KIẾN CHUYÊN NGÀNH HỐ HỌC MƠI TRƯỜNG MÃ SỐ : 60440120   LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI... tài lấy tên: ? ?Nghiên cứu xử lý phẩm màu hữu xúc tác quang điện hoá sở TiO2 ánh sáng khả kiến? ?? Nội dung luận văn bao gồm: - Tổng quan nội dung đề tài - Tổng hợp vật liệu màng TiO2 pha tạp N đế mang... lược khả xúc tác quang hoá vật liệu bán dẫn Xúc tác quang hoá (Quang xúc tác) loại xúc tác kích hoạt nhân tố ánh sáng thích hợp làm tăng tốc độ phản ứng hoá học Chất bán dẫn - kích hoạt ánh sáng