HƯỚNG dẫn VIỆC CHUẨN bị và ĐỊNH DẠNG

HƯỚNG DẪN VIỆC CHUẨN BỊ VÀ ĐỊNH DẠNG Trích dẫn bài viết Vietnam J Chem , 2020, 58(6E12), 91 95 Bài nghiên cứu 91 Nghiên cứu cải thiện điều kiện bảo quản thực phẩm tại nhiệt độ phòng thông qua ứng dụng[.]

Trích dẫn viết: Vietnam J Chem., 2020, 58(6E12), 91-95 Bài nghiên cứu Nghiên cứu cải thiện điều kiện bảo quản thực phẩm nhiệt độ phịng thơng qua ứng dụng vật liệu chuyển pha tổng hợp theo quy trình thân thiện môi trường Nguyễn Ngọc Tùng1,2*, Trịnh Tuấn Hưng1, Nguyễn Quang Trung1 Trung tâm Nghiên cứu Chuyển giao Công nghệ, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam, 18, Hoàng Quốc Việt, Cầu Giấy, Hà Nội 10000, Việt Nam Học viện Khoa học Công nghệ, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam, 18, Hoàng Quốc Việt, Cầu Giấy, Hà Nội 10000, Việt Nam Đến Tòa soạn 15-8-2020; Chấp nhận đăng 15-12-2020 Abstract In this study, phase change materials with low phase change temperatures were synthesized from environmentallyfriendly precursors, following a simple and robust procedure which provided up to 70 % of desired products The ability to re-used side products for subsequent synthesize rounds of the same phase change materials was investigated, which offered promising results The most suitable catalyst for such synthesize route was also determined The thermal insulation capability of eutectic mixture made from synthesized phase change materials was evaluated in experimental model rooms under different isothermal conditions Experimental results showed that when the outside temperature was as high as 60 oC, the eutectic mixture made from synthesized phase change materials acted as better thermal insulator comparing to Styrofoam plate of the same thickness These results proved that the eutectic mixture made from synthesized phase change materials held great potential to be utilized as thermal insulator for food stuff storage applications Keywords Food stuff storage, heat insulation, phase change material, dialkyl carbonate, eutectic mixture ĐẶT VẤN ĐỀ phẩm khơ thực phẩm đóng hộp tồn ngưỡng nhiệt độ bảo quản định Ví dụ, chương trình Virginia Cooperative Extension đưa khuyến nghị nhóm thực phẩm khơ thực phẩm đóng hộp nên bảo quản điều kiện nhiệt độ 85 ˚F, hay khoảng 30 oC.[3] Bên cạnh ảnh hưởng đến giá trị dinh dưỡng, điều kiện nhiệt độ bảo quản cao thúc đẩy thơi nhiễm nhiều thành phần độc hại từ bao gói vào thực phẩm, gây nguy hại đến sức khỏe người tiêu dùng Điều đặc biệt nhóm thực phẩm đóng hộp.[4] Việt Nam quốc gia nằm đới khí hậu nhiệt đới, với nhiệt độ trung bình vào mùa hè nhiều địa phương vượt ngưỡng 30 oC.[5] Đặc biệt, bên kho chứa hàng với điều kiện thơng gió kém, nhiệt độ vào khoảng thời gian buổi trưa đầu chiều tăng lên cao, gây ảnh hưởng tiêu cực đến chất lượng thời gian bảo quản loại thực phẩm.[6] Nhằm giải vấn đề trên, giải pháp đưa ứng dụng vật liệu chuyển pha với vai trò Bên cạnh chất lượng nguồn nguyên liệu đầu vào quy trình chế biến xử lý, điều kiện bảo quản đánh giá yếu tố quan trọng ảnh hưởng đến chất lượng thời gian bảo quản thực phẩm.[1] Trong đó, nhiệt độ bảo quản thông số điều kiện bảo quản mang tính định - nhiệt độ bảo quản cao làm rút ngắn đáng kể thời gian bảo quản nhiều loại thực phẩm, đặc biệt thực phẩm tươi sống hoa quả.[2] Thực phẩm khơ thực phẩm đóng hộp nhóm thực phẩm qua chế biến, thường hiểu bảo quản lâu dài điều kiện nhiệt độ phịng Khuyến cáo bảo quản bao bì loại thực phẩm thường bao gồm “Bảo quản nơi khơ ráo, thống mát, tránh ánh nắng trực tiếp” thông điệp khác với ý nghĩa tương tự, mà không đặc biệt đề cập đến điều kiện nhiệt độ bảo quản Tuy nhiên, theo khuyến cáo nhiều tổ chức bảo vệ người tiêu dùng giới, thực 91 Nguyễn Ngọc Tùng cộng TCHH, 58(6E12), 2020 vật liệu giúp cách nhiệt vầ ổn định nhiệt độ Khác với nhóm vật cách nhiệt thơng thường phụ thuộc vào độ dẫn nhiệt thấp nhiệt dung riêng cao để ngăn chặn truyền nhiệt hai môi trường, vật liệu chuyển pha sở hữu khả hấp thu giải phóng lượng lớn nhiệt xung quanh khoảng nhiệt độ chuyển pha xác định, cung cấp tác dụng ổn định nhiệt độ vượt trội.[7] Trên sở định hướng đó, nhóm nghiên cứu xây dựng hồn thiện quy trình tổng hợp nhóm vật liệu chuyển pha sở hợp chất alkyl cacbonat thân thiện với môi trường, với kết cơng bố số tạp chí có uy tín.[6,8,9] Trong khn khổ nghiên cứu này, nhóm nghiên cứu thực khảo sát khả tái sử dụng sản phẩm phụ thu từ trình tinh chế alkyl cacbonat tổng hợp alkyl cacbonat từ nguồn nguyên liệu ancol béo tương ứng dimetyl cacbonat Một số loại chất xúc tác khảo sát nhằm tăng cường hiệu quy trình tổng hợp Khả cách nhiệt ổn định nhiệt độ tổ hợp vật liệu chuyển pha gốc alkyl cacbonat sau khảo sát hệ mơ hình thử nghiệm nhiều điều kiện nhiệt độ khác nhau, so sánh với hiệu sử dụng vật liệu cách nhiệt dạng xốp polystyrene thông dụng Sự thành cơng nghiên cứu tạo tiền đề hồn thiện quy trình tổng hợp nhóm vật liệu cách nhiệt với hiệu sử dụng cao, góp phần cải thiện chất lượng bảo quản thực phẩm Việt Nam Hỗn hợp nguyên liệu bao gồm ancol béo (tetradecan-1-ol hexadecan-1-ol), sản phẩm phụ tương ứng, chất xúc tác (dibutyl thiếc oxit dibutyl thiếc dilaurat) với lượng thích hợp đưa vào bình cầu, cho nóng chảy hồn tồn nhiệt độ 80-85 oC điều kiện môi trường N2 trơ Tiếp theo, lượng thích hợp dimetyl cacbonat nhỏ giọt chậm vào hệ phản ứng khoảng 30 phút điều kiện khuấy trộn Nhiệt độ hệ phản ứng sau nâng lên 130 oC, trì phản ứng kết thúc Sau phản ứng hoàn thành, hỗn hợp phản ứng trộn hợp với lượng thích hợp dung mơi axeton ấm, cất quay chân không điều kiện 60 oC 200 mbar nhằm loại bỏ hoàn toàn thành phần dễ bay Tiếp theo, sản phẩm tinh chế phương pháp kết tinh lại dung môi axeton ấm Sản phẩm phụ thu hồi từ dịch lọc thông qua phương pháp cất quay chân không tách dung môi axeton 2.3 Các phương pháp phân tích NMR Phổ cộng hưởng từ hạt nhân 1H mẫu xác định hệ thiết bị cộng hưởng từ hạt nhân Bruker Advance 500 đặt Trung tâm phương pháp phổ ứng dụng, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam DSC Các tính chất nhiệt mẫu nhiệt độ nóng chảy, nhiệt độ đơng đặc, ẩn nhiệt chuyển pha xác định hệ thiết bị phân tích nhiệt quét vi sai NETZSCH DSC 204 F1 Phoenix đặt Viện Kỹ thuật Nhiệt đới, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam ICP-MS Hàm lượng thiếc mẫu phân tích định lượng hệ thiết bị khối phổ plasma cảm ứng cao tần Agilent 7900 ICP-MS đặt Trung tâm Nghiên cứu Chuyển giao công nghệ, Viện Hàn lâm Khoa học Cơng nghệ Việt Nam QUY TRÌNH THÍ NGHIỆM 2.1 Hóa chất Các loại hóa chất dùng trong nghiên cứu sản phẩm với độ tinh khiết 95 % tiến hành tinh chế thêm trước sử dụng Nguyên liệu bao gồm tetradecan-1-ol, hexadecan-1-ol, dimetyl cacbonat, dibutyl thiếc oxit, dibutyl thiếc dilaurat (Shanghai Macklin Biochemical, Trung Quốc) Dung môi sử dụng axeton (Xilong, Trung Quốc) 2.4 Mơ hình thử nghiệm Mơ hình thử nghiệm sử dụng hệ buồng kín có kích thước 400400400 mm với kết cấu khung ống PVC, sáu mặt bọc kín tơn mỏng Bên buồng mơ hình có trang bị thêm hệ thống lưới gắn trực tiếp vào bốn mặt bên vầ mặt mái nhằm hỗ trợ giữ cố định vật liệu (nếu cần thiết) Mục đích thử nghiệm theo dõi thay đổi nhiệt độ bên buồng thí nghiệm đưa vào bên buồng sấy gia nhiệt sẵn đến nhiệt độ khảo sát (nhiệt độ khảo sát buồng sấy trì ổn định suốt thời gian thử nghiệm) 2.2 Quy trình tổng hợp Quy trình phản ứng cụ thể miêu tả công bố trước nhóm nghiên cứu.[6,8,9] Một cách tóm lược, phản ứng tiến hành bình cầu bốn cổ, trang bị sinh hàn làm mát nước, nhiệt kế theo dõi nhiệt độ, phễu nhỏ giọt, đường nạp khí N2 tạo môi trường trơ Hệ thống gia nhiệt gián tiếp thông qua bể ổn nhiệt sử dụng dầu silicon, khuấy trộn thiết bị khuấy từ 92 Nghiên cứu cải thiện điều kiện… TCHH, 58(6E12), 2020 Nhiệt độ bên buồng mơ hình theo dõi hệ thống năm thiết bị ghi nhiệt tự động Elitech RC-5, thời gian giãn cách lần ghi nhiệt 10 giây Nghiên cứu thực bao gồm ba nghiệm thức 40 oC, 50 oC, 60 oC Mỗi nghiệm thức bao gồm ba đối tượng nghiên cứu là buồng mơ hình trống (Buồng trống), buồng mơ hình sử dụng vật liệu chuyển pha (Buồng PCM), buồng mơ hình sử dụng xốp polystyren (Buồng PS) Các khối vật liệu chuyển pha xốp polystyren có chiều dày khoảng 10 mm ngưỡng thời gian 180 phút so sánh với giá trị độ chuyển hóa ngưỡng thời gian phản ứng ban đầu tạo thành sản phẩm phụ tương ứng (nghiệm thức thực đánh giá tiêu chí 1) Bảng 1: Tỷ lệ thiếc phân bố nhóm sản phẩm sau q trình tinh chế Nhóm sản phẩm Sản phẩm KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Lựa chọn chất xúc tác hàm lượng chất xúc tác Hai chất xúc tác lựa chọn khảo sát dibutyl thiếc oxit (DBTO) dibutyl thiếc dilaurat (DBTDL), với hai tiêu chí đánh giá chính: (1) hàm lượng tồn dư chất xúc tác dẫn xuất có liên quan sản phẩm tinh chế sản phẩm phụ, đánh giá qua hàm lượng nguyên tố thiếc, (2) hàm lượng thành phần chất xúc tác tồn hoạt tính, đánh giá thơng qua thay đổi lượng tối ưu chất xúc tác cần đưa thêm vào hệ phản ứng Kết đánh giá tiêu chí (1) thể bảng 1, với tác nhân phản ứng hexadecan-1-ol dimethyl cacbonat Hiệu suất chuyển hóa độ tinh khiết sản phẩm sau tinh chế xác nhận thơng qua kết phân tích 1H NMR So sánh thực mẫu nghiệm thức với lượng chất xúc tác 110 % mức tối thiểu (6 ‰ mol dibutyl thiếc oxit ‰ mol dibutyl thiếc dilaurat, tính theo số mol ancol béo đưa vào) để đạt hiệu suất chuyển hóa cao (khoảng 70 %) Kết nghiên cứu cho thấy điều kiện phản ứng, chất xúc tác DBTO bền vững so với chất xúc tác DBTDL Bên cạnh lượng nhỏ thất thoát trình xử lý mẫu sản phẩm, phần đáng kể chất xúc tác DBTO bị phân hủy thành dạng vơ cơ, hình thành bột màu đen bám vào khuấy từ Ngoài ra, chất xúc tác DBTO (và dẫn xuất liên quan) khó rửa trơi hồn tồn khỏi sản phẩm chính, điều kiện thường tồn dạng chất rắn Ngược lại, phần lớn chất xúc tác DBTDL (và dẫn xuất liên quan) phân bố chủ yếu sản phẩm phụ, điều kiện thường tồn dạng chất lỏng, dễ dàng bị dung môi axeton rửa trôi trình lọc sản phẩm kết tinh lại Kết đánh giá tiêu chí (2) thể hình Phản ứng tiến hành với thành phần ancol béo đưa vào bao gồm hexadecan-1-ol sản phẩm phụ tương ứng (tỷ lệ khối lượng 65:35), không bổ sung thêm chất xúc tác Giá trị độ chuyển hóa Phân bố chất xúc tác (%) DBTO DBTDL 42 Sản phẩm phụ 35 91 Khác 23 Hình 1: Hiệu suất chuyển hóa 180 phút phản ứng với điều kiện xúc tác khác Kết nghiên cứu cho thấy, việc sử dụng chất xúc tác DBTDL cho tốc độ phản ứng cao so với chất xúc tác DBTO ngưỡng thời gian 180 phút (độ chuyển hóa cuối tương đương 70 %), đồng thời hoạt tính tồn dư chất xúc tác sau trải qua quy trình tổng hợp cao Dù vậy, mức độ hoạt tính tồn dư tương đối thấp, đạt 50 % so với mức độ hoạt tính ban đầu So sánh với kết nghiên cứu trước đó,[6] tốc độ chuyển hóa tương đương với mẫu sử dụng 100 % hexadecan-1-ol 0,4 ‰ mol chất xúc tác DBTDL Nhìn chung lại, xét theo hai tiêu chí đề ra, chất xúc tác DBTDL cho kết vượt trội so với chất xúc tác DBTO Một khảo sát thực nhằm đánh giá hiệu việc tái sử dụng sản phẩm phụ so với sử dụng hồn tồn 100 % ancol béo với vai trị tác nhân phản ứng ban đầu Lượng dimetyl cacbonat điều chỉnh nhằm đảm bảo tỷ lệ số mol nhóm metyl cacbonat nhóm 1-hexadecyl ancol tương đương (tỷ lệ 2,5:1,0) Kết thể hình 93 Nguyễn Ngọc Tùng cộng TCHH, 58(6E12), 2020 chuyển pha, so sánh với hiệu cách nhiệt xốp polystyren có độ dày tương đương nghiệm thức 40 oC, 50 oC, 60 oC trình bày hình 3-5 Hình 3: So sánh hiệu cách nhiệt vật liệu buồng mơ hình điều kiện nhiệt độ 40 oC Hình 2: So sánh thay đổi hiệu suất chuyển hóa theo thời gian sử dụng 100 % ancol béo, sử dụng song song sản phẩm phụ Kết nghiên cứu cho thấy, ngoại trừ khoảng 100 phút đầu tiên, độ chuyển hóa thành di-1hexadecyl cacbonat sử dụng song song hexadecan-1-ol sản phẩm phụ tương ứng (tỷ lệ khối lượng 65:35), bổ sung 1,6 ‰ mol chất xúc tác DBTDL không khác biệt so với sử dụng 100 % hexadecan-1-ol ‰ mol chất xúc tác DBTDL Điều có giải giải thích ban đầu sản phẩm phụ cịn dư lượng nhỏ di-1hexadecyl cacbonat khơng phân lập hết, dẫn tới giá trị độ chuyển hóa tính tốn cao so với sử dụng 100 % hexadecan-1-ol Tuy nhiên, phản ứng hexadecan-1-ol dimetyl cacbonat tạo thành di-1-hexadecyl cacbonat sở hữu tốc độ chuyển hóa cao nhiều so với phản ứng chuyển hóa khác,[10] ban đầu tốc độ phản ứng sử dụng100 % hexadecan-1-ol cao so với sử dụng kết hợp sản phẩm phụ, dẫn tới chênh lệch mặt độ chuyển hóa dẫn thu hẹp Trong giai đoạn sau phản ứng, thành phần hợp chất hai hỗn hơp phản ứng trở nên gần giống hơn, trình phản ứng thể tương đồng cao, thể việc thời gian phản ứng đạt cân hiệu suất phản ứng tối đa gần tương đương Điều cho thấy, sử dụng sản phẩm phụ thu từ trình tinh chế giải pháp khả thi việc nâng cao hiệu kinh tế tính thân thiện mơi trường q trình tổng hợp di-1hexadecyl cacbonat nói riêng, nhóm chất chuyển pha dialkyl cacbonat béo nói chung Hình 4: So sánh hiệu cách nhiệt vật liệu buồng mơ hình điều kiện nhiệt độ 50 oC Hình 5: So sánh hiệu cách nhiệt vật liệu buồng mơ hình điều kiện nhiệt độ 60 oC Kết khảo sát cho thấy, vật liệu chuyển pha cho hiệu cách nhiệt vượt trội hẳn so với xốp polystyren độ dày Cụ thể, nghiệm thức 40 oC, sau khoảng 60 phút nhiệt độ Buồng trống đạt 39 oC Khi cách nhiệt xốp polystyren thời gian tăng lên khoảng 120 phút, cịn cách nhiệt vật liệu chuyển pha thời gian đạt tới 500 phút Bên cạnh đó, 3.3 Khảo sát hiệu cách nhiệt Kết khảo sát hiệu cách nhiệt vật liệu 94 Nghiên cứu cải thiện điều kiện… TCHH, 58(6E12), 2020 cần tới 300 phút nhiệt độ Buồng PCM vượt ngưỡng 35 oC Đối với nghiệm thức 50 oC, thời gian cần thiết để nhiệt độ Buồng trống, Buồng PS, Buồng PCM đạt ngưỡng 48 oC khoảng 45 phút, khoảng 90 phút, khoảng 350 phút Riêng nhiệt độ Buồng PCM trì ngưỡng 35 o C khoảng 120 phút Đối với nghiệm thức 60 oC, thời gian cần thiết để nhiệt độ Buồng trống, Buồng PS, Buồng PCM đạt ngưỡng 58 oC khoảng 60 phút, khoảng 100 phút, khoảng 240 phút Riêng nhiệt độ Buồng PCM trì ngưỡng 40 o C khoảng 100 phút Những kết cho thấy, vật liệu chuyển pha cho hiệu cách nhiệt tốt nhiệt độ trời khoảng 40 oC Vượt ngưỡng này, khả cách nhiệt vật liệu chịu suy giảm đáng kể Điều giải thích do, hiệu cách nhiệt vật liệu chuyển pha chủ yếu đến từ khả tích lũy lượng nhiệt thông qua ẩn nhiệt, lượng nhiệt truyền vào lớn dẫn tới thời gian cần thiết để vật liệu hoàn toàn chuyển từ thể rắn sang thể lỏng rút ngắn, gây ảnh hưởng tiêu cực tới thời gian cách nhiệt hữu hiệu Ngược lại, xốp polystyren không chịu hạn chế này, hiệu cách nhiệt tạo thành tồn lượng lớn khơng khí chứa cấu trúc xốp Bên cạnh đó, ưu điểm khác việc sử dụng vật liệu chuyển pha làm vật liệu cách nhiệt việc nhiệt độ buồng PCM không trực tiếp tăng thẳng đến tương đương nhiệt độ bên Buồng trống Buồng PS, mà tồn quãng tăng nhiệt độ chậm xung quanh khu vực 30-40 o C Nhìn chung, với tư cách vật liệu dùng cách nhiệt, vật liệu chuyển pha sở hợp chất dialkyl cacbonat béo cho hiệu vượt trội so với xốp polystyren chiều dày Tuy nhiên, nhược điểm vật liệu chuyển pha nặng nhiều xốp polystyrene, tạo thành ảnh hưởng định lên tiềm ứng dụng thực tiễn Ưu điểm phương pháp xác định tái sử dụng sản phẩm phụ từ q trình tổng hợp trước đó, nhờ mà nâng cao tính thân thiện mơi trường hiệu kinh tế quy trình tổng hợp cũ cơng bố.[8,9] Vật liệu chuyển pha với vai trò lớp cách nhiệt cho hiệu ổn định nhiệt độ vượt trội so với vật liệu xốp polystyren, giúp nhiệt độ bên buồng thử nghiệm trì ngưỡng 32 oC thời gian dài Ứng dụng kho bảo quản thực phẩm không trang bị hệ thống làm mát, vật liệu chuyển pha giúp điều kiện nhiệt độ bảo quản trì ổn định điều kiện nhiệt độ bên thay đổi, nhờ giảm thiểu tối đa tác động tiêu cực đến chất lượng thực phẩm Lời cảm ơn Các tác giả trân trọng cảm ơn tài trợ Quỹ phát triển khoa học công nghệ Quốc gia NAFOSTED để thực đề tài mã số 104.062019.307 TÀI LIỆU THAM KHẢO R Jedermann et al Reducing food losses by intelligent food logistics Phil Trans R Soc A., 2014, 372, 20130302 M.L.A.T.M Hertog et al Shelf life modelling for first-expired-first-out warehouse management Phil Trans R Soc A., 2014, 372, 20130306 R Boyer, J McKinney Food storage guidelines for consumers (Publication 348-960), Virginia Cooperative Extension, 2018 J Parkar, M Rakesh Leaching of elements from packaging material into canned foods marketed in India, Food Control, 2014, 40, 177 Nguyen Khac Hieu et al Vietnam’s Second National Communication to the United Nations Framework Convention on Climate Change, Vietnam Ministry of Natural Resources and Environment, 2010 Nguyen Ngoc Tung et al Summary report of the VAST project CT0000.01/18-19, 2019 (in Vietnamese) H Akeiber et al A review on phase change material (PCM) for sustainable passive cooling in building envelopes Renew Sust Energ Rev., 2016, 60, 1470 Nguyen Ngoc Tung et al Investigate the effect of reaction parameters on the synthesize of dioctadecyl carbonate, and the potential of dioctadecyl carbonate as phase change material, Vietnam J Chem., 2019, 56(6e1), 30 (in Vietnamese) Nguyen Ngoc Tung et al Symmetrical fatty dialkyl carbonates as potential green phase change materials: Synthesis and characterisation, Russ J Gen Chem., 2019, 89(7), 1513 10 J A Kenar Latent heat characteristics of biobased oleochemical carbonates as potential phase change materials, Sol Energ Mat Sol C., 2010, 94(10), 1697 KẾT LUẬN Đã xác nhận khả tái sử dụng sản phẩm phụ thu sau trình tinh chế alkyl cacbonat béo tổng hợp thân alkyl cacbonat béo tương ứng Chất xúc tác phù hợp lựa chọn dibutyl thiếc dilaurat Tại điều kiện tái sử dụng hoàn toàn (tỷ lệ khối lượng ancol béo:sản phẩm phụ = 65:35), lượng chất xúc tác dibutyl thiếc dilaurat cần bổ sung xác định tương đương 1,6 ‰ mol ancol béo 95 ... DBTO bị phân hủy thành dạng vô cơ, hình thành bột màu đen bám vào khuấy từ Ngoài ra, chất xúc tác DBTO (và dẫn xuất liên quan) khó rửa trơi hồn tồn khỏi sản phẩm chính, điều kiện thường tồn dạng. .. trang bị thêm hệ thống lưới gắn trực tiếp vào bốn mặt bên vầ mặt mái nhằm hỗ trợ giữ cố định vật liệu (nếu cần thiết) Mục đích thử nghiệm theo dõi thay đổi nhiệt độ bên buồng thí nghiệm đưa vào... phóng lượng lớn nhiệt xung quanh khoảng nhiệt độ chuyển pha xác định, cung cấp tác dụng ổn định nhiệt độ vượt trội.[7] Trên sở định hướng đó, nhóm nghiên cứu xây dựng hồn thiện quy trình tổng hợp