Thông tin tài liệu
đại học quốc gia hà nội Tr-ờng đại học khoa häc tù nhiªn Nguyễn Thị Kim Dung Nghiên cứu trình nhiễm asen mangan n-ớc d-ới tác động điều kiện oxy hóa khử ứng dụng để xử lý chúng nguồn Luận án tiến sĩ hãa häc Hµ Néi - 2011 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com đại học quốc gia hà nội Tr-ờng đại häc khoa häc tù nhiªn Nguyễn Thị Kim Dung Nghiên cứu trình nhiễm asen mangan n-ớc d-ới tác động điều kiện oxy hóa khử ứng dụng để xử lý chúng nguồn Chuyên ngành : Hãa m«i tr-êng M· sè : 62 44 41 01 Ln ¸n tiÕn sÜ hãa häc Ng-êi h-íng dÉn khoa học: H-ớng dẫn chính: PGS.TS Trần Hồng Côn H-ớng dÉn phơ : PGS.TS Bïi Duy Cam Hµ Néi - 2011 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com MỤC LỤC Mục lục Danh mục kỳ hiệu, chữ viết tắt Danh mục bảng Danh mục hình vẽ, đồ thị MỞ ĐẦU 11 Chương 1: TỔNG QUAN 14 1.1 Các dạng tồn asen mangan tự nhiên 14 1.1.1 Asen mangan đá, đất trầm tích 14 1.1.1.1 Asen mangan đá khoáng 14 1.1.1.2 Asen mangan đấ t và vỏ phong hóa 18 1.1.1.3 Asen mangan trầ m tích bở rời 19 1.1.2 Asen mangan khơng khí 20 1.1.3 Asen mangan môi trường nước 20 1.1.3 Asen môi trường nước 20 1.1.3 Mangan môi trường nước 24 1.1.4 Asen sinh 25 1.2 Sự chuyển hóa dạng asen mangan mơi 26 trường 1.2.1.Chuyển hóa asen mangan q trình phong hóa, oxi 26 hóa 1.2.2 Q trình khử sinh hóa tự nhiên lịng đất 33 1.3 Quá trình di chuyển tồn lưu asen mangan tự nhiên 38 1.3.1 Di chuyển tích lũy asen hệ thống thuỷ sinh 40 1.3.2 Di chuyển tích lũy asen khơng khí đất 41 1.3.3 Sự di chuyển mangan môi trường 43 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com 1.3.4 Di chuyển mangan thông qua hoạt động vi sinh vật đất 44 1.4 Q trình hấp thu, chuyển hóa, tích lũy tác động asen 44 mangan thể người 1.4.1 Quá trình hấp thu, chuyển hóa, tích lũy tác động asen đối 44 thể người 1.4.1 Sự hấ p thu 45 1.4.1.2 Sự chuyể n hóa sinh hóa của asen 46 1.4.1.3 Tác động asen người 47 1.4.2 Q trình hấp thu, chuyển hóa, tác động mangan đối 48 thể người 1.4.2.1 Sự hấp thu, chuyển hóa mangan đối thể người 48 1.4.2.2 Tác động mangan người 49 1.5 Các giải pháp công nghệ giảm thiểu, xử lý asen và mangan 49 môi trường nước 1.5.1 Cố định tách asen cách lắng/lọc 49 1.5.1.1 Quá trình cố định loại bỏ asenat 51 1.5.1.1 Quá trình cố định loại bỏ asenit 52 1.5.2 Cố định loại bỏ asen dựa trình oxi hóa – khử 53 1.5.3 Cố định loại bỏ asen dựa phản ứng trao đổi ion 55 1.5.4 Giải pháp giảm thiểu cố định mangan 56 Chương 2: THỰC NGHIỆM 45 2.1 Đối tượng nghiên cứu: 58 2.2 Phương pháp luận 58 2.3 Thực nghiệm 61 2.3.1 Thiết kế thiết bị nghiên cứu 61 2.3.1.1 Thiế t bi ̣nghiê n cứu quá triǹ h phong hóa quă ̣ng asenopyrit 61 2.3.1.2 Thiế t kế lắ p đă ̣t và vâ ̣n hành thiế t bi ̣nghiên cứu yế m khí 63 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com 2.3.1.3 Hê ̣ thố ng nghiên cứu quá triǹ h cố đinh ̣ asen và mangan 66 2.3.2 Các phương pháp nghiên cứu 66 2.3.2.1 Nghiên cứu q trình oxi hóa As(III) thành As(V) 66 2.3.2.2.Nghiên cứu q trình oxi hóa asen(III) có mặt Mn và Fe 66 2.3.2.3 Nghiên cứu trình chuyển hóa asen mangan 67 nước tinh khiết (nước deion) mơi trường nước có thành phần tương tự nước mưa ngấ m qua đấ t 2.3.2.4 Nghiên cứu q trình oxi hóa, kết tủa chuyển dạng sắt 67 hydroxit 2.3.2.5 Nghiên cứu ảnh hưởng trạng thái thù hình sắt(III) 68 hydroxit đến khả cộng kết – hấp phụ asen mangan 2.3.2.6 Nghiên cứu ảnh hưởng nồng độ sắt(II) ban đầu 68 2.3.2.7 Nghiên cứu ảnh hưởng pH 68 2.3.2.8 Nghiên cứu ảnh hưởng ion khác 68 2.3.2.9 Nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng đến q trình phong hóa 69 điều kiện quặng ngập nước 2.3.2.10 Nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng đến q trình chuyển hóa 69 asen, mangan sắt điều kiện yếm khí thiết bị mơ phỏng 2.3.2.11 Lấy mẫu phân tích mẫu 69 2.3.2.12 Xác định riêng lẻ As(III) As(V) mẫu nước 72 phương pháp ICP- AES kết hợp sử dụng vật liệu trao đổi ion Chương : KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 74 3.1 Q trình oxy hóa asen(III) thành asen(V) dung dịch nước 74 3.1.1 Q trình oxy hóa asen(III) thành asen(V) nước tinh khiết 74 3.1.2 Ảnh hưởng Fe đến hiệu suất chuyển hóa As(III) thành As(V) 76 3.1.3 Q trình chuyển hóa As(III) Mn (II) mơi trường nước 77 có thành phần tương tự nước mưa ngấm qua đất TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com 3.2 Quá trình kết tủa, cộng kết, hấp phụ asen, sắt mangan 79 3.2.1 Quá trình oxi hóa – thủy phân dạng kết tủa sắt 79 3.2.2 Khả cộng kết – hấp phụ asen mangan dạng 82 sắt(III)hydroxit 3.2.3 Ảnh hưởng nồng độ Fe(II) đến khả tách loại asen 84 mangan 3.2.4 Ảnh hưởng pH đến khả tách loại asen mangan 86 3.2.5 Ảnh hưởng nồng độ NH4+, NO3- 87 3.2.6 Ảnh hưởng nồng độ HCO3-, SO42- 88 3.2.7 Ảnh hưởng nồng độ ion phốt phát 89 3.3 Nghiên cứu khả giải phóng asen, mangan sắt vào mơi 92 trường nước từ quặng asenopyrit 3.3.1 Nghiên cứu khả phong hóa giải phóng asen, mangan sắt 92 từ quặng asenopyrit điều kiện ngập nước 3.3.1.1 Sự biế n thiên của pH , ORP, asen, mangan và sắ t quá 92 trình phong hóa qu ặng asenopyrit 3.3.1.2 Sự biế n thiên nồ ng đô ̣ của HCO 3-, SO42-, NO3- 96 3.3.2 Các yếu tố ảnh hưởng đến q trình phong hóa giải phóng asen, 99 sắt mangan môi trường nước từ quặng asenopyrit 3.3.2.1 Ảnh hưởng pH đến giải phóng asen và mangan 99 3.3.2.2 Ảnh hưởng silicat phốt phát đến giải phóng asen 101 3.3.2.3 Ảnh hưởng tốc độ dòng chảy nhiệt độ 104 3.3.3 Nghiên cứu khả giải phóng asen, sắt mangan từ quặng 106 asenopyrit điều kiện quặng bị thấm nước 3.4 Nghiên cứu chuyển hóa As, Mn và Fe điều kiện yếm 108 khí 3.4.1.Sự biến thiên nồng độ Fe(T), As(T) Mn(II) vị trí 108 10 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com khác cột yếm khí mơ phỏng 3.4.2.Biến thiến nồng độ As(III), As(V) mơi trường yếm khí 115 3.4.3 Sự biến thiên sunfua - sunfat amoni - nitrat 117 3.4.4 Sự biến thiên nồng độ hydrocacbonat photphat 120 3.4.5 Các yếu tố ảnh hưởng đến chuyển hóa asen, sắt mangan 122 điều kiện yếm khí 3.5 Tác động oxy vào mơi trường yếm khí 133 3.5.1 Nghiên cứu khả cố định Fe2+, As(III) Mn2+ có tác 133 động oxi 3.5.2 Biến thiên nồng độ sunfat, phốt phát silicat 136 3.5.3 Biến thiên nồng độ amoni, nitrat nitrit 138 3.5.4 Ảnh hưởng ion phốt phát đến trình cố định As, Mn và Fe 139 3.5.5 Ảnh hưởng ion silicat đến trình cố định As, Mn và Fe 141 3.5.6 Đề xuất phương án cố định asen, sắt mangan tầng 142 ngậm nước khi khai thác nước ngầm KẾT LUẬN 145 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN 147 QUAN ĐẾN LUẬN ÁN TÀI LIỆU THAM KHẢO 149 11 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT TRONG LUẬN ÁN AAS: Phổ hấp thụ nguyên tử As(T): asen tổng DMA : Đimetylasin DO : Oxy hòa tan Eh: Thế điện cực bạch kim so với điện cực hydro chuẩn FMO: Các hợp chất sắt mangan hydroxit/oxit Fe(T): Tổng sắt HAO: Nhôm hydroxit HFO: Sắt hydroxit ICP-AES: Quang phổ nguyên tử cảm ứng plasma MMA : Monometylasonic ORP : Thế Oxy hóa khử TMAO : Trimetylasin oxit VĐH: Vơ định hình VHG: Thiết bị tạo hydrua VSV: Vi sinh vật USEPA: Us Enviromental Protection Agency USSR : Liên bang Cộng hịa xã hội chủ nghĩa Xơ viết (Liên xơ cũ) USA : Hợp chủng quốc Hoa Kỳ UV-VIS : Máy quang phổ tử ngoại – khả kiến WHO : Tổ chức y tế giới 12 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng Bảng 1.1 Bảng 1.2 Bảng 1.3 Tên Bảng Trang Các dạng asen tự nhiên 14 Hàm lượng asen đặc trưng dạng quặng, đá 16 phổ biến Chuỗi phản ứng oxy hóa khử có mặt vi sinh 35 vật Bảng 2.1 Thành phần chủ yếu pha nước mưa 61 Bảng 2.2 Bảng 2.3 Bảng 3.1 Thành phần chủ yếu pha nước mưa ngấm qua đất Các phương pháp phân tích Kết chuyển hóa As(III) thành As (V) dung dịch nước tinh khiết ( nước deion) Kết chuyển hóa As(III) Mn(II) hai nồng độ oxy Hòa tan khác có mặt sắt Kết chuyển hóa As(III) Mn (II) nước có thành phần tương tự nước mưa ngấm qua đất Sự giảm nồng độ sắt (II) theo thời gian sục khí Biến thiên tỷ lệ Fe(III)hydroxit vơ định hình theo thời gian Ảnh hưởng tỉ lệ dạng Vơ định hình đến khả tách loại As Mn Ảnh hưởng nồng độ Fe(II) đến HS tách loại As Mn Ảnh hưởng pH đến hiệu suất tách loại Asen vàMangan Ảnh hưởng NH4+, NO3Ảnh hưởng nồng độ HCO3-, SO42Ảnh hưởng nồng độ ion phốt phát Sự biến thiên theo thời gian pH, ORP, As(T), Mn(II),Fe(T) q trình phong hóa quặng asenopyrit 64 71 74 Bảng 3.2 Bảng 3.3 Bảng 3.4 Bảng 3.5 Bảng 3.6 Bảng 3.7 Bảng 3.8 Bảng 3.9 Bảng 3.10 Bảng 3.11 Bảng 3.12 13 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com 76 78 80 81 82 84 86 88 89 90 93 Bảng 3.13 Bảng 3.14 Bảng 3.15 Bảng 3.16 Bảng 3.17 Bảng 3.18 Bảng 3.19 Bảng 3.20 Bảng 3.21 Bảng 3.22 Bảng 3.23 Bảng 3.24 Bảng 3.25 Bảng 3.26 Bảng 3.27 Bảng 3.28 Bảng 3.29 Bảng 3.30 Bảng 3.31 Bảng 3.32 Bảng 3.33 Bảng 3.34 Sự biến thiên pH, HCO3-, SO42-, NO3- theo thời gian q trình phong hóa Ảnh hưởng pH đến hòa tan As, Mn Fe Ảnh hưởng phốt phát đến q trình giải phóng asen Ảnh hưởng silicat đến q trình giải phóng Asen Ảnh hưởng tốc độ dòng chảy Ảnh hưởng nhiệt độ đến khả phong hóa quặng Asenopyrit Biến thiên pH, ORP, As, Mn Fe Biến thiên nồng độ Fe, As(T) Mn(II) pha nước vị trí khác cột yếm khí Biến thiên As(T), Mn, Fe(T), ORP DO vị trí cột yếm khí Biến thiến nồng độ As(III) As (V) ̣t yếm khí Sự biến thiên sunfua - sunfat amoni - nitrat theo thời gian Biế n thiế n nồ ng đô ̣ hydrocac bonat Ảnh hưởng nồng độ chất hữu Ảnh hưởng phốt phát Ảnh hưởng ion sunfat Ảnh hưởng hydrocacbonat Thành phần pha nước cột yếm khí Biến thiên nồng độ As, Mn, Fe ORP DO tác động oxy Quá trình biến đổi nồng độ sunfat, phốt phát silicat trình cố định As, Mn, Fe Biến thiên nồng độ amoni, nitrit nitrat Ảnh hưởng ion phốt phát đến trình cố định Ảnh hưởng silicat đến trình cố định As, Mn Fe 84 100 102 103 104 105 106 108 110 115 117 120 123 127 129 131 133 134 137 138 140 141 14 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com Việt nam, khái quát tình hình biện pháp giảm thiểu cần thiết, tr 6-8 TIẾNG ANH A.Katsoyiannis, Anastasios I Zouboulis (2004), “ Biological treatment of Mn(II) and Fe(II) containing groundwater: kinetic considerations and product characterization Ioannis”, Water Research, 38, pp.1922–1932 10 A.Van Green, J Rose, S Thoral, J.M Garnier, Y.Zheng and J.Y.Bottero (2004), “ Decoupling of As and Fe release to Bangladesh groundwater under reducing condition Part II: Evidence from sediment incubations”, Geochimica et Cosmochimica Acta, Vol 68( No.17), pp 3475 – 3486 11 Aggett, J., O’Brien, G.A (1985), “ Detailed model for the mobility of arsenic in lacustrine sediments based on measurements in Lake Ohakuri”, Environ Sci Technol., 19, pp.231– 238 12 Ahmad bin Jusoha, W.H Chenga, W.M Lowa, Ali Nora’ainia (2005), “Study on the removal of iron and manganese in groundwater by granular activated carbon", M.J Megat Mohd Noor Desalination, 182, pp.347-353 13 Andreae, M O (1977), “Determination of arsenic species in natural waters", Anal Chem, 49, pp.820-825 14 Apha (1995), Standard Methods for the Examination of Water and Wastewater, 16th edition 15 Appelo C.A.J., Postma D (2005), Geochemistry, groundwater and pollution, 2nd edition, A.A, Balkema Publishers 16 Appelo C.A.J., Van Der Weiden M.J.J., Tournassat C., and Charlet L (2002), “Carbonate ions and arsenic dissolution by groundwater,” Environ Sci Technol., 36, pp.3096 –3103 150 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com 17 Appelo C.A.J., Van Der Weiden M.J.J., Tournassat C., and Charlet L (2002), “Surface complexation of frrous iron and carbonate on ferrihydrite and the molibization of arsenic”, Enviromental science techlogy, 36, pp 3096-3103 18 Attrep, M., JR & Anirudhan, M (1977), “ Atmospheric inorganic and organic arsenic", Trace Subst Environ Health, 11, pp.365-369 19 Ayaz Mehmood, Rifat Hayat, Muhammad Wasim and Mohammad saleem Akhar (2009), “Mechanisms of asenic adsorption in calcareous soil”, Published in J agic Biol Sci., 1(1), pp.59-65 20 Baur, W.H., Onishi, B.-M.H (1969), Arsenic In: Wedepohl, K.H (Ed.), Handbook of Geochemistry, Springer-Verlag, Berlin, pp 33-A-1–33-05 21 Belzile, N (1988), “ The fate of arsenic in sediments of the Laurentian Trough”, Geochim Cosmochim Acta 52, pp.2293 - 2302 22 Benjamin, M.M., Leckie, J.O (1981), “ Multiple-site adsorption of Cd, Cu, Zn, As and Pb on amorphous iron oxyhydroxide”, J Colloid Interface Sci., 79, pp.209-221 23 Berner, R.A.(1981),“ A new geochemical classification of sedimentary enviroments”; J.Sed Petrol., Vol 51(No) 2, pp 359 – 365 24 Brannon, J.M., Patrick, W.H (1987), “ Fixation, transformation, and Mobilization of arsenic in sediments,” Environ Sci Technol, 21, pp 450 - 459 25 C A J Appelo, M J J Van Der Weiden, C Tournassat, L Charlet (2002), “ Surface complexation of ferrous iron and carbonate on ferrihydrite and the mobilization of arsenic,” Environ.Sci Technol, 36, pp 3096 - 3103 151 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com ... nào, điều kiện cần nghiên cứu Chính vậy, việc nghiên cứu q trình gây nhiễm mangan asen nguồn nước vô cần thiết Do thực đề tài “ Nghiên cứu trình nhiễm asen mangan nước tác động điều kiện oxy hóa- ... nhiªn Nguyễn Thị Kim Dung Nghiên cứu trình nhiễm asen mangan n-ớc d-ới tác động điều kiện oxy hóa khử ứng dụng để xử lý chúng nguồn Chuyên ngành : Hóa m«i tr-êng M· sè : 62 44 41 01... hòa tan chúng vào mơi trường nước - Giải thích q trình chuyển hóa asen mangan nước - Nghiên cứu yếu tố tác động đến chuyển hóa hịa tan asen mangan mơi trường nước - Dựa vào kết nghiên cứu được,
Ngày đăng: 12/07/2022, 09:44
Xem thêm:
