Nghiên cứu tổng hợp graphen oxit, graphen và ứng dụng làm chấp hấp phụ màu

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI - NGUYỄN KẾ QUANG NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP GRAPHEN OXIT, GRAPHEN VÀ ỨNG DỤNG LÀM CHẤT HẤP PHỤ MÀU LUẬN VĂN THẠC SĨ KỸ THUẬT KỸ THUẬT HÓA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC : PGS.TS Vũ Anh Tuấn Hà Nội - 2014 MỤC LỤC TRANG PHỤ BÌA LUẬN VĂN i LỜI CAM ĐOAN ii DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT iv DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU v DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ vii MỞ ĐẦU Chương - TỔNG QUAN 1.1 Giới thiệu vật liệu cacbon 1.2 Vật liệu hấp phụ sở cacbon 1.2.1 Than hoạt tính 1.2.2 Ống nano cacbon 10 1.2.3 Vật liệu sở graphen 12 1.3 Nước thải dệt nhuộm 21 1.3.1 Sơ lược thuốc nhuộm 21 1.3.2 Thuốc nhuộm azo 22 1.3.3 Tác hại ô nhiễm nước thải dệt nhuộm thuốc nhuộm 23 1.3.4 Nguồn phát sinh nước thải công nghiệp dệt nhuộm 24 1.4 Hấp phụ 25 1.4.1 Hiện tượng hấp phụ 25 1.4.2 Phân loại dạng hấp phụ 26 1.4.3 Sự hấp phụ môi trường nước 28 CHƯƠNG - CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU VÀ THỰC NGHIỆM 31 2.1 Thực nghiệm 31 2.1.1 Các hóa chất 31 Nguyễn Kế Quang a Luận văn thạc sỹ 2.1.2 Tổng hợp vật liệu 31 2.1.2.1 Tổng hợp graphit oxit từ graphit 31 2.1.2.2 Tổng hợp GO từ graphit oxit 31 2.1.2.3 Tổng hợp graphen 32 2.1.3 Phương pháp đo dung lượng hấp phụ 33 2.1.4 Một số mơ hình đẳng nhiệt 34 2.2 Các phương pháp nghiên cứu 36 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 36 2.2.2 Phương pháp hiển vi truyền điện tử phân giải cao (HR-TEM) 37 2.2.3 Phương pháp quang phổ hồng ngoại FT-IR 38 2.2.4 Phổ kế quang điện tử tia X (XPS) 39 2.2.5 Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ- khử hấp phụ N2 40 2.2.6 Phương pháp phổ hấp phụ electon (UV-Vis) 42 CHƯƠNG - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 44 3.1 Khảo sát ảnh hưởng yếu tố đến trình tổng hợp GO graphen 44 3.1.1 Khảo sát ảnh hưởng nguyên liệu graphit ban đầu 44 3.1.2 Khảo sát ảnh hưởng tỷ lệ Graphit /KMnO4 45 3.1.3 Khảo sát ảnh hưởng nhiệt độ đến trình tổng hợp graphen oxit 46 3.1.4 Các yếu tố ảnh hưởng đến q trình bóc lớp GO vi sóng 47 3.1.5 Ảnh hưởng nhiệt độ đến trình khử GO graphen 49 3.2 Đặc trưng hình thái học vật liệu GO Graphen khử nhiệt tổng hợp 50 3.2.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X 50 3.2.2 Phổ hồng ngoại chuyển dịch Fourier (FTIR) 51 3.3.3 Kính hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao (HR –TEM) 52 3.3.4 Hấp phụ khử hấp phụ Nitơ (BET) 54 3.3.5 Phổ kế quang điện tử tia X (XPS) 55 3.3 Đánh giá khả hấp phụ GOSA, GOVS, Graphen 58 3.3.1 Khả hấp phụ chất màu Rodamin B (RhB) 58 Nguyễn Kế Quang b Luận văn thạc sỹ 3.3.1.1 Ảnh hưởng pH đến khả hấp phụ RhB 58 3.3.1.2 Hấp phụ chất màu RhB 59 3.3.1.3 Nghiên cứu đẳng nhiệt hấp phụ 61 3.3.2 Khả hấp phụ thuốc nhuộm hoạt tính RR 195 67 3.3.2.1 Ảnh hưởng pH 67 3.3.2.2 Đánh giá khả hấp phụ RR195 graphen, graphen oxit 68 3.3.2.3 Nghiên cứu đẳng nhiệt hấp phụ 71 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 78 TÀI LIỆU THAM KHẢO 79 PHỤ LỤC 91 Nguyễn Kế Quang c Luận văn thạc sỹ LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi, số liệu kết đưa luận văn trung thực, đồng giả cho phép sử dụng chưa công bố cơng trình khác Tác giả Nguyễn Kế Quang Nguyễn Kế Quang ii Luận văn thạc sỹ LỜI CẢM ƠN Để hồn thiện luận văn nỗ lực lớn tơi, khơng thể hồn thành khơng có đóng góp quan trọng nhiều người Đầu tiên xin giử lời cảm ơn chân thành đến thầy PGS.TS Vũ Anh Tuấn người hướng dẫn tận tình cho tơi suốt thời gian thực luận văn Thầy cung cấp cho nhiều hiểu biết lĩnh vực bắt đầu bước vào thực luận văn Trong trình thực luận văn thầy ln định hướng, góp ý sửa chữa để giúp tơi hồn thành tốt luận văn Tơi xin chân thành cảm ơn PGS.TS Đặng Tuyết Phương, TS Trần Thị Kim Hoa tồn thể anh chị phịng Hố lý bề mặt- Viện Hoá Học- Viện Hàn Lâm Khoa Học Công Nghệ Việt Nam tạo điều kiện giúp đỡ tơi suốt q trình thực luận văn Những lời cảm ơn sau xin dành cho ba mẹ người sinh thành nuôi dưỡng tôi, người bên cạnh chia sẻ bảo ban động viên suốt thời gian qua, muốn gửi lời cảm ơn đến người thân hết lòng quan tâm tạo điều kiện tốt để tơi hồn thành luận văn Nguyễn Kế Quang iii Luận văn thạc sỹ DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT XPS X-ray photoelectron spectroscopy (Phổ quang điện tử tia X) HR-TEM High-resolution Transmission Electron Microscopy (Hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao) X-Ray diffraction (Nhiễu xạ tia X) Ultraviolet–visible spectroscopy (Phổ tử ngoại khả kiến) XRD UV-Vis BET Fourier Transform infrared spectroscopy (Phổ hồng ngoại chuyển dịch Fourier) Brunauer-Emmett-Teller (Hấp phụ khử hấp phụ Nitơ) RhB Rhodamine B RR 195 GO Reactive Red 195 (Thuốc nhuộm hoạt tính RR 195) Graphen oxit GOVS Graphen oxit vi sóng GOSA Graphen oxit siêu âm FTIR Nguyễn Kế Quang iv Luận văn thạc sỹ DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Tính chất SWCNTs MWCNTs Bảng 1.2 Tính chất Graphen đơn lớp Bảng 1.3 Các nguồn chủ yếu phát sinh nước thải công nghiệp dệt nhuộm Bảng 1.4 Hấp phụ vật lý hấp phụ hoá học Bảng 2.1 Một số phương trình hấp phụ đẳng nhiệt phổ biến Bảng 3.1 Khảo sát ảnh hưởng khối lượng nguyên liệu ban đầu Bảng 3.2 Khảo sát ảnh hưởng thời gian vi sóng Bảng 3.3 Khảo sát chế độ vi sóng thích hợp Bảng 3.4 Các thông số đặc trưng GO (a) graphen (b) Bảng 3.5 Thành phần % nguyên tố phổ XPS GO graphen Bảng 3.6 Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ vào pH Bảng 3.7 Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ vào nồng độ RhB Bảng 3.8 Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir Freundlich GO Graphen Bảng 3.9 Phân loại phù hợp mơ hình đẳng nhiệt tham số RL Bảng 3.10 Giá trị tham số cân RL trình hấp phụ GO graphen Bảng 3.11 Bảng 3.11 Sự phụ thuộc lnqe vào lnCe mơ hình Freundlich Bảng 3.12 Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ RR195 vật liệu graphen GO vào pH (nồng độ 100 mg/L) Bảng 3.13 Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ vào nồng độ RR195 Bảng 3.14 Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir Freundlich GO Graphen RR195 Bảng 3.15 Giá trị tham số cân RL trình hấp phụ RR195 graphen graphen oxit Nguyễn Kế Quang v Luận văn thạc sỹ Bảng 3.16 Sự phụ thuộc lnqe vào lnCe mơ hình Freundlich RR195 Bảng 3.17 Các thơng số đặc trưng hình thái học GO graphen Bảng 3.18 Đẳng nhiệt Langmuir Freundlich trình hấp phụ RR195 RhB GO graphen Nguyễn Kế Quang vi Luận văn thạc sỹ DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1.1 Cấu trúc tinh thể kim cương graphit (3D) Hình 1.2 Cấu trúc tinh thể ống nano cacbon (1D) fullerene hình cầu (0D) [ 18 ] Hình 1.3 Graphen - vật liệu có cấu trúc (2D) cho vật liệu cacbon khác (0D, 1D, 3D [29] Hình 1.4 Cấu trúc CNTs đơn lớp (a) đa lớp (b) [65] Hình 1.5 Các liên kết nguyên tử cacbon mạng graphen Hình 1.6 Phương pháp tách lớp graphit băng dính Hình 1.7 Cơ chế tạo màng graphen phương pháp nung nhiệt đế SiC Hình 1.8 Q trình oxi hóa từ graphit thành GO (a) trình khử GO hydrazine (b) đề suất [81] Hình 1.9 Cơ chế đề nghị trình tổng hợp GO graphen Hình 1.10 Ảnh hưởng nhiệt độ lên HPVL HPHH hoạt động [75] Hình 2.1 Tách lớp siêu âm học Hình 2.2 Graphit oxit trước (B) sau (A) vi sóng Hình 2.3 Thiết bị phản ứng nhiệt Hình 2.4 Sơ đồ trình tổng hợp graphentừ GO phương pháp nhiệt Hình 2.5 Đường tia Rơnghen Hình 2.6 Sơ đồ nguyên lý tạo ảnh độ phân giải cao HR-TEM Hình 2.7 Các dạng đường đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ theo phân loại IUPAC Hình 2.8 Đồ thị biểu diễn biến thiên P/[V(Po - P)] theo P/Po Hình 2.9 Các bước chuyển lượng Hình 3.1 Phổ XRD graphit graphit oxit Hình 3.2 Phổ XRD graphit oxit sau oxi hóa tỉ lệ Graphit/ KMnO4 tỉ lệ khác Hình 3.3 Phổ XRD graphit oxi với điều kiện nhiệt độ trình Nguyễn Kế Quang vii Luận văn thạc sỹ 42 Lee CG, Park S, Ruoff RS, Dodabalapur A, (2009), "Integration of reduced graphene oxide into organic field-effect transistors as conducting electrodes and as a metal modification layer", Appl Phys Lett, 95, 023304 43 Lee V, Whittaker L, Jaye C, Baroudi K M, Fischer D A, Banerjee S, (2009), "Large-Area Chemically Modified Graphene Films: Electrophoretic Deposition and Characterization by Soft X-ray Absorption Spectroscopy", Chem Mater, 21, 3905 44 Li D, Muller MB, Gilje S, Kaner RB, Wallace GG, (2011), "Processable aqueous dispersions of graphene nanosheets" Nat Nanotechnol, 3, 101-105 45 Li N, Zheng M, Chang X, Ji G, Lu H, Xue L, Pan L, Cao J, (2011), "Preparation of magnetic CoFe2O4-functionalized graphene sheets via a facile hydrothermal method and their adsorption properties", J Solid State Chem 184, 953– 958 46 Li Y, Du Q, Liu T, Peng X, Wang J, Sun J, Wang Y, Wu S, Wang Z, Xia Y, Xia L, (2013), "Comparative study of methylene blue dye adsorption onto activated carbon, graphene oxide, and carbon nanotubes", Chem Eng Res Des 91, 361–368 47 Li Z, Chen F, Yuan L, Liu Y, Zhao Y, Chai Z, Shi W, (2012), "Uranium (VI) adsorption on graphene oxide nanosheets from aqueous solutions", Chem Eng J 210, 539–546 48 Lin.Z Y, Yao Y G, Li Z, Liu Y, Wong C P, (2010), "Superior Capacitance of Functionalized Graphene", Phys Chem C,115(14), pp 7120-7125 49 Liu X, Pan L, Lv T, Sun CQ, (2013), "Visible light photocatalytic degradation of dyes by bismuth oxide-reduced graphene oxide composites prepared via microwave-assisted method", J colloid Interface Sci, 408, 145-150 50 Ma.J.C, Dougherty D A, (1997), "The cation- interaction", Chem Rev, 97, 1303– 1324 Nguyễn Kế Quang 83 Luận văn thạc sỹ 51 Mancheng Liu, Changlun Chen, Jun Hu, Xilin Wu, and Xiangke Wang, (2011), "Synthesis of Magnetite/Graphene Oxide Composite and Application for Cobalt(II) Removal", J Phys Chem C, 115 (51), pp 25234–25240 52 McAllister MJ, Li J-L, Adamson DH, Schniepp HC, Abdala AA, Liu J, et al, (2007), "Single sheet functionalized graphene by oxidation and thermal expansion of graphite", Chem Mater, 19, 4396-4404 53 Mostafavi, S T., Mehrnia, M R and Rashidi, A M (2009), “Preparation of nanofilter from carbon nanotubes for application in virus removal from water”, Desalination, 238, No 1-3, 271-280 54 Nethravathi C, Rajamathi M, (2008), "Chemically modified graphene sheets produced by the solvothermal reduction of colloidal dispersions of graphite oxide", Carbon,, 46, 1994-1998 55 Novoselov KS, Geim AK, Morozov SV, Jiang D, Zhang Y, Dubonos SV, et al, (2004), "Electric field effect in atomically thin carbon films" Science, 306, 666–669 56 Oh, G.H, Park, C.R (2002), "Preparation and characteristics of rice-strawbased porous carbons with high adsorption capacity", Fuel, 81, pp.327–336 57 Orlita M, Faugeras C, Plochocka P, Neugebauer P, Martinez G, Maude DK, et al, (2008), "Approaching the Dirac Point in High-Mobility Multilayer Epitaxial Graphene", Phys Rev Lett, 101, 267601 58 Paredes JI, Villar-Rodil S, Martinez-Alonso A, Tascon JMD, (2008), "Graphene oxide dispersions in organic solvents" Langmuir, 24, 1056010564 59 Park MJ, Lee JK, Lee BS, Lee YW, Choi IS, Lee S, (2006), "Covalent modification of multiwalled carbon nanotubes with imidazoliumbased ionic liquids: effect of anions on solubility" Chem Mater, 18, 1546–1551 60 Pei Z, L Li, Sun L, Zhang S, Shan X.-Q, Yang S, Wen B, (2013), "Adsorption characteristics of 1,2,4-trichlorobenzene, 2,4,6-trichlorophenol, 2- Nguyễn Kế Quang 84 Luận văn thạc sỹ naphthol and naphthalene on graphene and graphene oxide", Carbon 51, 156– 163 61 Peiying Zhu, Ming Shen, Shuhua Xiao, Dong Zhang, (2011),"Experimental study on the reducibility of graphene oxide by hydrazine hydrate", Physica B: Condensed Matter, 406, 3, 498-502 62 Pereira, M.F.R, Soares, S.F, Orfao, J.J.M, Figueiredo, J.L, (2003), "Adsorption of dyes on activated carbons: influence of surface chemical groups", Carbon, 41(4), pp.811-821 63 Pham VH, Cuong TV, Hur SH, Oh E, Kim EJ, Shin EW, Chung JS, (2011), "Chemical functionalization of graphene sheets by solvothermal reduction of a graphene oxide suspension in N-methyl-2-pyrrolidone" J Mater Chem, 21, 3371–3377 64 Pin Gao, Zhen-hong Liu, Gang Xue, Bin Han, Mei-hua Zhou, (2011), "Preparation and characterization of activated carbon produced from rice straw by (NH4)2HPO4 activation", Bioresource Technology, 102, pp.3645–3648 65 Quim Nova, (2007), 30, 6, 1469-1479 66 Rajeshwarisivaraj, Sivakumar S, Senthilkumar P, Subburam V, (2001), "Carbon from Cassava peel, an agricultural waste, as an adsorbent in the removal of dyes and metal ions from aqueous solution", Bioresource Technology, 80(3), pp.233–235 67 Ramesha G.K , Vijaya Kumara A , Muralidhara H.B , Sampath S , (2011), "Graphene and graphene oxide as effective adsorbents toward anionic and cationic dyes", Journal of Colloid and Interface Science, 361, 1, 270–277 68 Rao, G P, Lu, C, Su, F, (2007), "Sorption of divalent metal ions from aqueous solution by carbon nanotubes: A review" Separation and Purification Technology, 58, 1, 224-231 69 Razieh Jabari Seresht, Mohsen Jahanshahi, Alimorad Rashidi, Ali Asghar Ghoreyshia, (1013), "Synthesize and characterization of graphene nanosheets Nguyễn Kế Quang 85 Luận văn thạc sỹ with high surface area and nano-porous structure", Surface Science 276, 672– 681 70 Schniepp HC, Li JL, McAllister MJ, Sai H, Herrera-Alonso M, Adamson DH, et al, (2006), "Functionalized single graphene sheets derived from splitting graphite oxide", J Phys Chem B, 110, 8535-8539 71 Seredych M, T.J Bandosz, (2008), "Adsorption of ammonia on graphite oxide/aluminium polycation and graphite oxide/zirconium-aluminium polyoxycation composites", J Colloid Interface Sci, 324(1-2), 25-35 72 Sheng-Tao Yang , Sheng Chen , Yanli Chang , Aoneng Cao , Yuanfang Liu , Haifang Wang (2011), "Removal of methylene blue from aqueous solution by graphene oxide", Journal of Colloid and Interface Science, 359, 24–29 73 Shin H J, Kim KK, Benayad A, Yoon SM, Park HK, Jung IS, et al (2007), "Efficient reduction of graphite oxide by sodium borohydride and its effect on electrical conductance", Adv Funct Mater, 19, 1987-1992 74 Siegfried Eigler, Christoph Dotzer, Andreas Hirsch, Michael Enzelberger, Paul Müller, (2012), "Formation and Decomposition of CO2 Intercalated Graphene Oxide", Chem Mater, 24 (7), pp 1276–1282 75 Sitko R, Turek E, Zawisza B, Malicka E, Talik E, Heimann J, Gagor A, Feist B, Wrzalik R, (2013), "Adsorption of divalent metal ions from aqueous solutions using graphene oxide", Dalton Trans 42, 5682–5689 76 Smith.J.M (2001), Chemical Engineering Kinetics, McGraw-Hill Book company, pp.310-330 77 Somani PR, Somani SP, Umeno M, (2006), "Planer nano-graphenes from camphor by CVD" Chem Phys Lett, 430, 56-59 78 Stafiej A, Pyrzynska.K, (2008), "Solid phase extraction of metal ions using carbon nanotubes", Microchemical Journal, 89, No 1, 29-33 79 Stankovich S, Piner RD, Chen XQ, Wu NQ, Nguyen ST, Ruoff RS, (2006), "Stable aqueous dispersions of graphitic nanoplatelets via the reduction of Nguyễn Kế Quang 86 Luận văn thạc sỹ exfoliated graphite oxide in the presence of polysodium 4-styrenesulfonate" J Mater Chem, 16, 155-158 80 Stankovich S, Dikin DA, Dommett GHB, Kohlhaas KM, Zimney EJ, Stach EA, et al, (2006), "Graphene-based composite materials", Nature , 442, 282-6 81 Stankovich, S.; Dikin, D A.; Piner, R D.; Kohlhaas, K A.; Kleinhammes, A.; Jia, Y.; Wu, Y.; Nguyen, S B T.; Ruoff, R S, (2007), "Synthesis of graphene-based nanosheets via chemical reduction of exfoliated graphite oxide" Carbon ,45, 1558-1565 82 Sumit Goenka, Vinayak Sant, Shilpa Sant, (2014), "Graphene-based nanomaterials for drug delivery and tissue engineering" Journal of Controlled Release, 173, 75–88 83 Sun Y, Wang Q, Chen C, Tan X, Wang X, (2012), "Interaction between Eu(III) and graphene oxide nanosheets investigated by batch and extended Xray absorption fine structure spectroscopy and by modeling techniques", Environ Sci Technol 46, 6020–6027 84 Tunali Akar, S Akar T, Çabuk A (2009), "Decolorization of a textile dye, reactive red 198(RR198) by aspergillus parasiticus fungal", Brazilian Journal of Chemical Engineering, 26(02), pp 399 – 405 85 Valcarcel M, Cardenas S, Simonet B.M, Moliner-Martinez Y, Lucena R, (2008), "Carbon nanostructures as sorbent materials in analytical processes", Trends Anal Chem 27, 34–43 86 Valix, M, Cheung, W.H, McKay, G (2004), "Preparation of activated carbon using low temperature carbonization and physical activation of high ash raw bagasse for acid dye adsorption", Carbon Chemosphere, 56, pp.493-501 87 Verdejo R, Barroso-Bujans F, Rodriguez-Perez MA, de Saja JA, LopezManchado MA, (2008), "Functionalized graphene sheet filled silicone foam nanocomposites", J.Mater Chem , 18, 2221-2226 88 Vimlesh Chandra, Jaesung Park, Young Chun, Jung Woo Lee, In-Chul Hwang, Kwang S Kim, (2012), "Water-Dispersible Magnetite-Reduced Nguyễn Kế Quang 87 Luận văn thạc sỹ Graphene Oxide Composites for Arsenic Removal", Journal: Acs Nano , 4, 7, pp 3979-3986 89 Vinod Kumar Gupta, Rajeev Kumar, Arunima Nayak, Tawfik A Saleh, Barakat M.A,(2013), " Adsorptive removal of dyes from aqueous solution onto carbon nanotubes: A review", Advances in Colloid and Interface Science, 193–194, 24–34 90 Wufeng Chen, Lifeng Yan (2010), "Preparation of graphene by a lowtemperature thermal reduction at atmosphere pressure", Nanoscale, 2, 559563 91 Wang C, Feng C, Gao Y, Ma X, Wu Q, Wang Z, (2011) , "Preparation of a graphene based magnetic nanocomposite for the removal of an organic dye from aqueous solution", Chem Eng J 173, 92–97 92 Wang JJ, Zhu MY, Outlaw RA, Zhao X, Manos DM, Holoway BC (2004), "Free-standing subnanometer graphite sheets" Appl Phys Lett, 85, 1265-1267 93 Wang JJ, Zhu MY, Outlaw RA, Zhao X, Manos DM, Holoway BC, "2004), "Synthesis of carbon nanosheets by inductively coupled radio-frequency plasma enhanced chemical vapor deposition" Carbon, 42, 2867-2872 94 Wang, X, Jialong, L U, Xing, B, (2008), "Sorption of organic contaminants by carbon nanotubes: Influence of adsorbed organic matter", Environmental Science and Technology, 42, 9, 3207-3212 95 Wang, Y.Q, Zhang, F Q, Sherwood, P M A, (1999), "X-ray photoelectron spectroscopic study of carbon fiber surfaces 23 Interfacial interactions between polyvinyl alcohol and carbon fibers electrochemically oxidized in nitric acid solution" Chem Mater, 11, 2573-2583 96 Xie, X L, Mai Y W, Zhou, X P, (2005), "Dispersion and alignment of carbon nanotubes in polymer matrix: A review", Materials Science and Engineering R: Reports, 49,4, 89-112 97 Xin Yang, Changlun Chen, Jiaxing Li, Guixia Zhao, Xuemei Rena and Xiangke Wang, (2012), "Graphene oxide-iron oxide and reduced graphene Nguyễn Kế Quang 88 Luận văn thạc sỹ oxide-iron oxide hybrid materials for the removal of organic and inorganic pollutants", RSC Adv,2, 8821-8826 98 Xu, D, Tan, X, Chen, C and Wang, X, (2008), "Removal of Pb(II) from aqueous solution by oxidized multiwalled carbon nanotubes", Journal of Hazardous Materials, 154, 1-3, 407-416 99 Yalin Qin, Mingce Long, Beihui Tan, Baoxue Zhou, (2014), "RhB Adsorption Performance of Magnetic Adsorbent Fe3O4/RGO Composite and Its Regeneration through A Fenton-like Reaction", Nano-Micro Letters, 6, 2, pp 125-135 100 Yang, D, Velamakanni, A, Bozoklu, G, Park, S, Stoller, M, Piner, R D, Stankovich, S, Jung, I, Field, D A, Ventrice, C A, (2009), "Chemical analysis of graphene oxide films after heat and chemical treatments by X-ray photoelectron and Micro-Raman spectroscopy", Carbon, 47(1), pp 145-152 101 Yang, F H., Lachawiec, Jr A J and Yang, R T, (2006), "Adsorption of spillover hydrogen atoms on single-wall carbon nanotubes", Journal of Physical Chemistry B, 110,12 , 6236- 6244 102 Yang S.T, S Chen, Y Chang, A Cao, Y Liu, H Wang, (2011), "Removal of methylene blue from aqueous solution by graphene oxide", J Colloid Interf Sci 359, 24–29 103 Yang X, Li J, Wen T, Ren X, Huang Y, Wang X, (2013), "Adsorption of naphthalene and its derivatives on magnetic graphene composites and the mechanism investigation", Colloid Surface A, 422, 118–125 104 Yuhong Jin, Mengqiu Jia, Mei Zhang, Qianqian Wen, (2013), "Preparation of stable aqueous dispersion of graphene nanosheets and theirelectrochemical capacitive properties", Surface Science, 264, 787– 793 105 Yunjin Yao, Shiding Miao,Shizhen Liu,Li Ping Ma, Hongqi Sun, Shaobin Wang, (2012), "Synthesis, characterization, and adsorption properties of magnetic Fe3O4@graphene nanocomposite", Chemical Engineering Journal, 184, 1, 326–332 Nguyễn Kế Quang 89 Luận văn thạc sỹ 106 Yuxi Xu, Kaixuan, Chun Li and Gaoquan Shi, (2011), "Highly conductive chemically converted graphene prepared from mildly oxidized graphene oxide", J.Mater.Chem 2011, 21, 7376-7380 107 Zhao G, Li J, Ren X, Chen C, Wang X, (2011), "Few-layered graphene oxide nanosheets as superior sorbents for heavy metal ion pollution management", Environ Sci Technol, 45, 10454–10462 108 Zhao G , Ren X, Gao X, Tan X, Li J, Chen, Huang Y, Wang X, (2011), "Removal of Pb(ii) ions from aqueous solutions on few-layered graphene oxide nanosheets", Dalton Trans, 40, 10945–10952 109 Zhao G, Wen T, Yang X, Yang S, Liao J, Hu J, Shao D, Wang X, (2012),, "Preconcentration of U(vi) ions on few-layered graphene oxide nanosheets from aqueous solutions", Dalton Trans 41, 6182–6188 Nguyễn Kế Quang 90 Luận văn thạc sỹ PHỤ LỤC Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample Graphite L d=3.347 8000 7000 6000 Lin (Cps) 5000 4000 3000 d=1.677 d=2.030 d=2.125 d=2.219 d=3.136 d=4.028 1000 d=3.704 2000 10 20 40 30 50 60 2-Theta - Scale File: Canh VH mau graphite L.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 14 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: Nguyễn Kế Quang 91 Luận văn thạc sỹ Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample Graphite LC d=3.347 4000 Lin (Cps) 3000 2000 d=3.708 d=4.143 d=4.026 d=4.697 d=10.030 1000 10 20 30 40 2-Theta - Scale File: Canh VH mau Graphite LC.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 50.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: Nguyễn Kế Quang 92 Luận văn thạc sỹ 10 d=2.132 20 30 d=2.042 d=3.376 d=3.745 Lin (Cps) Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample Graphene HQ 3500 3400 3300 3200 3100 3000 2900 2800 2700 2600 2500 2400 2300 2200 2100 2000 1900 1800 1700 1600 1500 1400 1300 1200 1100 1000 900 800 700 600 500 400 300 200 100 40 2-Theta - Scale File: Canh VH mau Graphene HQ(2).raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 50.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 11 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Nguyễn Kế Quang 93 Luận văn thạc sỹ Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Sample G03 900 d=8.107 800 700 Lin (Cps) 600 500 400 200 d=3.352 d=9.847 d=4.987 300 100 10 20 30 40 2-Theta - Scale File: Canh VH mau G03.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 50.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 11 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Nguyễn Kế Quang 94 Luận văn thạc sỹ Nguyễn Kế Quang 95 Luận văn thạc sỹ Nguyễn Kế Quang 96 Luận văn thạc sỹ Nguyễn Kế Quang 97 Luận văn thạc sỹ ... trình hấp phụ chất khí (hơi), lỏng bề mặt HPVL hay HPHH phụ thuộc vào chất chất hấp phụ chất bị hấp phụ, vào nhiệt độ trình hấp phụ Sự khác HPVL HPHH bảng 1.4 [7] Bảng 1.4 Hấp phụ vật lý hấp phụ. .. hấp phụ, phân tử (nguyên tử ion) chất bị hấp phụ liên kết với bề mặt chất hấp phụ lực tương tác khác Tuỳ thuộc vào kiểu lực hấp phụ, người ta chia thành dạng hấp phụ sau: hấp phụ vật lý hấp phụ. .. 195 (RR195) Mục đích nghiên cứu luận văn - Tổng hợp GO graphen từ graphit tự nhiên - Đánh giá khả hấp phụ chất mầu hữu độc hại graphen GO tổng hợp Đối tượng phạm vi nghiên cứu - Thuốc nhuộm hoạt