3.5. Một số thực nghiệm kiểm chứng kết quả tính tốn lý thuyết
3.5.3. Phân tích đóng góp của tổn hao hồi phục Néel và tổn hao hồi phục
Một trong những kết quả thú vị của mơ hình LRT chính là sự cạnh tranh
đóng góp giữa hai cơ chế tổn hao hồi phục Néel và Brown. Sự cạnh tranh này dẫn
đến sự phụ thuộc khác nhau của giá trị SLP của hai nhóm chất lỏng từ A và B vào tham số nội của hệ. Đặc biệt, sự suy giảm SLP theo độ nhớt được tìm thấy ở nhóm
chất lỏng từB nhưng lại khơng thể hiện ở nhóm chất lỏng từA. Trong điều kiện của
phịng thí nghiệm, chúng tơi tiến hành khảo sát giá trị SAR của hai hệ chất lỏng từ
MFT100 và CFT100 trong các độ nhớt khác nhau ở phần này của luận án. Các tham
số thực nghiệm của hai hệ chất lỏng từ này được sử dụng để tính tốn lý theo mơ hình LRT.
Hình 3.21. Đường gia nhiệt đốt nóng cảm ứng từ của các hệ chất lỏng từ: (a) MnFe2O4 và (b) CoFe2O4.
Đường thực nghiệm đốt nóng cảm ứng từ của các hệ chất lỏng từ MFT100 và
CFT100 với các độ nhớt khác nhau được thực hiện trong từ trường với cường độ 65
Oe và tần số 178 kHz (hình 3.21). Các giá trị SLP và SAR được tính tốn và trình
bày ở bảng 3.10.
Đối với mẫu MFT100, tỷ lệ nước và agar tương ứng là 2:0, 1,6:0,4, 1,2:0,8, 0,8:1,2, 0,4:1,6 và 2:0. Độ nhớt của 6 mẫu chất lỏng từ MFT100 lần lượt là 1 mPa⋅s, 1,2 mPa⋅s, 1,4 mPa⋅s, 1,6 mPa⋅s, 1,8 mPa⋅s và 2 mPa⋅s.
Đối với mẫu CFT100, tỷ lệ nước và agar tương ứng là 2:0, 1,5:0,5, 1:1, 0,5:1,5 và 2:0. Độ nhớt của 5 mẫu chất lỏng từ CFT100 lần lượt là: 1,37 mPa⋅s, 1,56 mPa⋅s, 1,74 mPa⋅s, 1,97 mPa⋅s và 2,12 mPa⋅s.
Bảng 3.10. SLP và SAR của các hệ CFT100 và MFT100 Hệ mẫu η (mPa⋅s) SAR (W/g) SLP (W/g) Hệ mẫu η (mPa⋅s) SAR (W/g) SLP (W/g) CFT100 1,37 38,7 72 MFT100 1 12 65 1,56 19,9 63,6 1,2 10,6 64,7 1,74 16,7 57,3 1,4 11,3 64,4 1,97 11,5 51,8 1,6 10,9 64,1 2,12 9,1 47,3 1,8 11 63,9 2 10 63,7
Giá trị SLP của hệ chất lỏng từ MFT100 gần như không thay đổi theo độ
nhớt của chất lỏng từ. Giá trị này giảm từ 65 W/g xuống 63,7 W/g khi độ nhớt tăng
từ 1 đến 2 mPa⋅s. Sự thay đổi này rất nhỏ chỉ chiếm 2% so với giá trị SLP của hệ
chất lỏng từ MFT100 ở độ nhớt 1 mPa⋅s. Ngược lại, sự thay đổi giá trị SLP của hệ
CFT100 chiếm đến hơn 34% (gấp hơn 17 lần so với hệ MFT100). Vì vậy, kết quả
cho thấy giá trị SLP của hệ chất lỏng từ MFT100 thay đổi khơng đáng kể theo độ
nhớt, cịn giá trị SLP của hệ chất lỏng từ CFT100 suy giảm rất mạnh theo chiều tăng
củađộ nhớt.
Hình 3.22. Sự phụ thuộc SAR vào độ nhớt của các hệ chất lỏng từ (a) MnFe2O4 và (b) CoFe2O4. Các đường màu đỏ là đường tính tốn SLP theo mơ hình LRT.
Mặt khác, giá trị thực nghiệm SAR của hai hệ chất lỏng từ MFT100 (K =
4 3
2,77 10× erg cm/ ) và CFT100 (K = 1,07 10× 6erg cm/ 3) thay đổi lần lượt là 17% và 76%. Kết quả thực nghiệm cho thấy sự suy giảm cơng suất suất đốt nóng cảm
ứng từ của hệ chất lỏng từ CFT100 theo chiều tăng độ nhớt là mạnh hơn rất nhiều
so với của hệ chất lỏng từ MFT100 (hình 3.22). Kết quả thực nghiệm này phù hợp
với mơ hình LRT. Kết quả quan sát này của chúng tôi cũng phù hợp với dấu hiệu cùng khuynh hướngảnh hưởng độ nhớt mẫu lên sự thay đổi của SAR trong một vài
công bố gần đây của các tác giả khác. Chẳng hạn, cơng trình [22, 23] khi khảo sát
các hệ chất lỏng từ đơn hạt γ-Fe2O3 (K = 16 kJ/m3) và CoFe2O4 (K = 123 kJ/m3) cho thấy SLP giảm khi độ nhớt tăng và hiệu ứng này quan sát ở hệ chất lỏng từ CoFe2O4 rõ hơn hệ γ-Fe2O3. Trong khi, Pineiro-Redondo và cộng sự [115] nhận thấy SAR tăng rất nhỏ (36,5 W/g đến 37,3 W/g) khi độ nhớt thay đổi từ 1 đến 17 mPa⋅s đối với hệ chất lỏng từ Fe3O4@PAA (polyacrylic acid) (K = 9 kJ/m3). Kết quả nghiên cứu của nhóm tác giả Jeun và cộng sự [94] cũng cho thấy tác động khác nhau của η lên hiệu ứng MIH đối với hai hệ chất lỏng từ có K khác bậc nhau thể
hiện qua giá trị nhiệt độ bão hòa của hệ chất lỏng từ Fe3O4 gần như khơng thay đổi thì giá trị này của hệ chất lỏng từ CoFe2O4 giảm khi độ nhớt tăng.
Như vây, có thể nói rằng việc quan sát bằng thực nghiệm xuất phát từcăn cứ
tính tốn lý thuyết về sự biến đổi/suy giảm của cơng suất đốt nóng căm ứng từ theo độ nhớt một cách rất khác nhau tùy vào tham số dịhướng từ của hệ hạt nano là một kết quả kiểm chứng mơ hình LRT dễ thực thi và có giá trị.
So với hình vẽ 2.24 và bảng 2.15 (phần 2.3 của luận án) các giá trị thực
nghiệm dị hướng từ hiệu dụng của hai hệ hạt nano từ MFT100 và CFT100 cho thấy
tổn hao hồi phục Néel chiếm ưu thế trong chất lỏng từ MFT100 thuộc nhóm A và
tổn hao hồi phục Brown chiếm ưu thếtrong chất lỏng từ CFT100 thuộc nhóm B.
Bên cạnh đó, chúng tơi cũng tiến hành tính tốn các thời gian hồi phục Neel,
Brown và hiệu dụng của hai hệ chất lỏng từ ứng với hai độ nhớt 1 mPa⋅s và 2,12
mPa⋅s (bảng 3.11). Kết quả cho thấy τ τ= Bđối với hệ CFT100. Ngược lại, đối với hệ MFT100 thì τ τ= N. Hai nhận định (về giá trị Keff so với KC và thời gian hồi
phục) đều cho thấy tổn hao hồi phục Brown chiếm ưu thế đối với hệ CFT100 còn
tổn hao hồi phục Neel chiếm ưu thế đối với hệ MFT100.
Bảng 3.11. Các thời gian hồi phục của MFT00 và CFT100.
Chất lỏng từ D (nm) η (mPa⋅s) N τ (s) B τ (s) τ (s) CFT100 25 1 2,85 10× 238 6 7, 47 10× − 6 7, 47 10× − 2,12 2,85 10× 238 5 1, 58 10× − 5 1, 58 10× − MFT100 21 1 1, 98 10× −8 6 4, 92 10× − 8 1, 97 10× − 2,12 1, 98 10× −8 5 1, 04 10× − 8 1, 98 10× −
Vậy đối với các hệ chất lỏng từ nhóm A (giá trị Keff < KC) như hệ MFT100, tổn hao hồi phục Néel đóng góp chính vào cơ chế sinh nhiệt của hiệu ứng MIH. Ngược lại, tổn hao hồi phục Brown đóng góp chính vào cơ chế sinh nhiệt của hiệu
Tương tự phần trước của luận án, sự sai khác khá lớn giữa giá trị (tuyệt đối)
SLP và SAR vẫn xuất hiện trong kết quả nghiên cứu của chúng tơi. Một số ngun nhân có thể dẫn đến sự sai khác sẽđược chúng tôi đề cập sau đây. Đầu tiên, các giá trị hằng số như 9( )
0 10 s
τ = − được áp dụng cho các hạt nano từkhông tương tác. Sự phụ thuộc thời gian hồi phục Neel vào tham số dị hướng từ K chưa kểđến dị hướng hình dạng , dị hướng có vai trị lớn đối với các hệ hạt nano từ. Thứhai, đường kính động học khơng phải là một tham số được xác định rõ ràng. Sự kết đám các hạt nano từ tạo thành các hạt lớn có nhiều lớp bề mặt hay chuyển động kéo theo sự vận động của các hạt xung quanh đều gây ảnh hưởng đến giá trị đường kính động học. Thứ ba, mơ hình LRT với giả thiết các hạt nano từ khơng tương tác đã bỏ qua vai trị của tương tác giữa các hạt đến cơng suất đốt nóng cảm ứng từ. Tuy nhiên, các nguyên nhân này chỉ dẫn đến sự sai khác về độ lớn tuyệt đối của SLP và SAR chứ không ảnh hưởng đến khuynh hướng của SLP khi độ nhớt thay đổi. Vì vậy, kết quả thực nghiệm vềxu hướng thay đổi SLP là phù hợp với mơ hình LRT. Đồng thời, kết quả cho thấy vai trò quan trọng của độ nhớt cũng như dị hướng từ hiệu dụng đối với hiệu ứng MIH. Hai tham số này quyết định sự cạnh tranh giữa tổn hao hồi phục Neel và tổn hao hồi phục Brown.
KẾT LUẬN CHƯƠNG 3
Kết quả thực nghiệm tiến hành cho 2 nhóm hạt nano từ MnFe2O4 và CoFe2O4
khẳng định rằng SLP tăng đơn điệu khi tăng cường độ hoặc tần số từ trường đo.
SLP phụ thuộc theo H theo hàm H2 trong vùng từtrường dưới 80 Oe. Bên cạnh đó,
SLP cũng phụ thuộc tuyến tính vào f trong vùng từtrường thấp thỏa mãn ωτ∼1.
Theo chiều tăng của kích thước hạt nano từ, giá trị SLP tăng đến một giá trị
cực đại SLPmax ứng với kích thước tới hạn Dcp của hệ hạt nano từ. Sau đó, giá trị
SLP giảm theo chiều tăng của kích thước hạt nano từ khi D lớn hơn Dcp. Thực nghiệm của các hệ chất lỏng từ MnFe2O4 cho thấy hệ chất lỏng từ này tồn tại giá trị
SLPmax ứng với kích thước trung bình 27 nm. Kết quả này khá khớp với lý thuyết.
Tuy nhiên, mơ hình LRT tỏra chưa đủ chính xác với hệ chất lỏng từ MnFe2O4 ứng
với vùng kích thước lớn hơn 30 nm. Đối với hệ CoFe2O4, thực nghiệm cho thấy
SLP suy giảm khi D tăng ở vùng kích thước D > 28 nm. Do vùng kích thước hạt ferit cơ ban chế tạo cịn quá cao nên chưa thểso sánh các đặc trưng thực nghiệm với lý thuyết.
Về ảnh hưởng độ nhớt chất lỏng từ, SLP của hệ MnFe2O4 thay đổi không
đáng kể theo độ nhớt trong khi SLP của hệ CoFe2O4 suy giảm rất mạnh theo chiều
tăng của độ nhớt chất lỏng từ. Các kết quả thực nghiệm của hai hệ chất lỏng từ có
giá trị K thấp và K cao liên quan đến độ nhớt đều cho thấy vai trò của độ nhớt và dị hướng từ trong sự cạnh tranh của tổn hao hồi phục Néel và tổn hao hồi phục Brown. Các hệ hạt K thấp không phụ thuộc độ nhớt do tổn hao hồi phục Néel chiếm ưu thế. Việc tổn hao hồi phục Brown chiếm ưu thế đối với các hệ hạt K cao là nguyên nhân
dẫn đến việc SLP suy giảm theo độ nhớt.
Tuy nhiên, trong một vài trường hợp có độ vênh về giá trị tuyệt đối của đại lượng công suất đốt nóng (các giá trị thực nghiệm nhỏ hơn hay lớn hơn giá trị lý thuyết). Nguyên nhân có thể là do sự kết đám của các hạt nano từ trong chất lỏng từ,
đặc biệt khi độ nhớt tăng; từđó dẫn đến thay đổi đường kính động học, tham số từ
độ bão hòa hòa, dị hướng từ v…v..
Kết quả chung là lý thuyết LRT mô tả khá tốt các biểu hiện thực nghiệm đối với hệ hạt nano từ MnFe2O4. Riêng với hệ hạt nano từ CoFe2O4, tham số ξ có giá
trị xấp xĩ 1 nên mơ hình LRT cần được kết hợp mơ hình SWMBTs để biện luận khi nghiên cứu hiệu ứng hiệu ứng MIH đối với hệ này.
KẾT LUẬN CHUNG
Kết quả tính tốn hiệu ứng MIH theo mơ hình lý thuyết LRT khẳng định:
1. Tồn tại 3 vùng kích thước: vùng I tổn hao Néel chiếm ưu thế (D <
DN), vùng III tổn hao Brown chiếm ưu thế (D > DB) và vùng II đóng
góp đồng thời của hai q trình tổn hao hồi phục này (DB ≤ D ≤ DN). 2. Phân loại vật liệu hạt nano từ thành hai nhóm tùy vào thơng số dị
hướng từ: nhóm A có giá trị K < KC và nhóm B có giá trị K ≥ KC. • Đối với các hệ chất lỏng của hạt từ nhóm B: SLP(D) dạng
hình “chng”, giá trị ∆Dcp lớn, SLPmax suy giảm chậm theo phân bố kích thước hạt và phụ thuộc độ nhớt. Với hạt từ nhóm B này có thể xem tổn hao Brown chiếm ưu thế tuyệt đối.
• Đối với các hệ chất lỏng của hạt từ nhóm A: SLP(D) dạng hình “nhọn”, giá trị ∆Dcp nhỏ, SLPmax suy giảm nhanh theo
phân bố kích thước hạt và khơng phụ thuộc độ nhớt. Với hạt từ nhóm A, tổn hao Neel chiếm ưu thế tuyệt đối chỉ ở vùng K << KC, sau đó đóng góp của tổn hao Brown tăng dần cho đến điểm K=KC.
3. Giá trị KC phụ thuộc vào tần số theo hàm mũ và vào độđộ nhớt của chất lỏng từ theo hàm tuyến tính.
Thực nghiệm trên hai hệ mẫu hạt nano từ MnFe2O4 và CoFe2O4 để kiểm nghiệm mơ hình lý thuyết khi khảo sát ảnh hưởng của từ trường đo, kích thước hạt và độ nhớt lên tham số SLP cho thấy
4. Mơ hình lý thuyết LRT phù hợp với các kết quả thực nghiệm trong từ trường đo và lực kháng từ của mẫu thỏa mãn điều kiện ξ <1. Giá trị SAR phụ thuộc vào cường độ từ trường theo hàm bậc hai và phụ thuộc vào tần số theo hàm tuyến tính. Giá trị SAR của chất lịng từ
MnFe2O4 đạt giá trị tối ưu khi Dcp = 27 nm. Kết quả thực nghiệm cho thấy có sự khác nhau căn bản trong biểu hiện hiệu năng đốt nóng cảm ứng từ của hạt nano từ nhóm A (K thấp) và nhóm B (K cao).
DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ CỦA LUẬN ÁN
1. P. T. Phong, L. H. Nguyen, L. T. H. Phong, P. H. Nam, D. H. Manh, I. –J. Lee, N. X. Phuc, “Study of specific loss power of magnetic fluids with various
viscosities”, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 428 (2017) 36
2. P. T. Phong, L. H. Nguyen, I. –J. Lee, N. X. Phuc, “Computer Simulations of
Contributions of Néel and Brown Relaxation to Specific Loss Power of Magnetic Fluids in Hyperthermia”, Journal of Electronic Materials 46 (2017)
2393.
3. L. H. Nguyen, P. T. Phong, D. H. Manh, N. X. Phuc, “Tính tốn cơng suất đốt từ phụ thuộc vào kích thước của các hệ hạt nano từ cấu trúc spinel MFe2O4 (M=Fe, Mn, Co)”, Tạp chí Khoa học và Cơng nghệ 52(3B) (2014) 74.
4. L. H. Nguyen, P. Q. Thong, P. H. Nam, L. T. H. Phong, P. T. Phong, N. X.
Phuc, “Influence of saturation magnetization and viscosity on specific loss power for CoFe
2O
4 and MnFe 2O
4 magnetic nanoparticles”, Vietnam Journal
of Science and Technology 54(1A) (2016) 33.
5. L. H. Nguyen, P. T. Phong, P. H. Nam, D. H. Manh, N. X. Phuc, “Influence of
particle size distribution on specific loss power of magnetic nanoparticle”,
Vietnam Journal of Science and Technology 56(1A) (2018) 79.
6. L. H. Nguyen, P. T. Phong, P. H. Nam, D. H. Manh, N. T. K. Thanh, L. D.
Tung, N. X. Phuc, “How to distinguish a domination of Néel or Brown relaxation contribution to loss power of magnetic inductive heating?”,
Proceedings of MSSM2018 (07-10 Aug 2018, UWS, Paisley, UK), ISBN 9781903978634, pp.188-193.
DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
1. P. T. Phong, D. H. Manh, L. H. Nguyen, D. K. Tung, N. X. Phuc, I. –J. Lee, “Studies of superspin glass state and AC-losses in La0.7Sr0.3MnO3 nanoparticles obtained by high-energy ball-milling”, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 368 (2014) 240.
2. L. H. Nguyen, P. T. Phong, D. K. Tung, L. T. H. Phong, P. H. Nam, D. H.
Manh, N. X. Phuc, “Specific loss power of Fe0.65Co0.35 magnetic
nanoparticle”, The 7th International Workshop on ADVANCED MATERIALS SCIENCE AND NANOTECHNOLOGY, 2014, Thành phố Hạ
Long
3. L. H. Nguyen, P. T. Phong, D. H. Manh, N. X. Phuc, “Tính tốn cơng suất đốt từ phụ thuộc vào kích thước của các hệ hạt nano từ cấu trúc spinel MFe2O4 (M=Fe, Mn, Co)”, Hội nghị Vật lý chất rắn và Khoa học vật liệu lần thứ 8,
2013, Thành phố Thái Nguyên.
4. L. H. Nguyen, P. Q. Thong, P. H. Nam, L. T. H. Phong, P. T. Phong, N. X.
Phuc, “Ảnh hưởng của từ độ bão hịa và độ nhớt đến cơng suất đốt từ của hai hệ hạt nano từ CoFe2O4 và MnFe2O4”, Hội nghị Vật lý chất rắn và Khoa học vật liệu lầnthứ 9, 2015, Thành phố Hồ Chí Minh.
5. L. H. Nguyen, P. T. Phong, P. H. Nam, D. H. Manh, N. X. Phuc, “Influence of
particle size distribution on specific loss power of magnetic nanoparticle”,
Hội nghị Vật lý chất rắn và Khoa học vật liệu lần thứ 10, 2017, Thành phố
TÀI LIỆU THAM KHẢO
[1] Q. A.Pankhurst, J. Connolly, S. K. Jones, and J. Dobson, Applications of magnetic nanoparticles in biomedicine”, Journal of Physics D: Applied
Physics, 2003, 36, 167-181.
[2] N. T. K. Thanh, Magnetic nanoparticles: From fabrication to clinical applications, CRC Press, 2012, UK.
[3] A. E. Deatsch, B. A. Evans, Heating efficiency in magnetic nanoparticle hyperthermia, Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 2014, 354,
163-172.
[4] A. Akbarzadeh, M. Samiei, S. Davaran, Magnetic nanoparticles: preparation, physical properties, and applications in biomedicine,
Nanoscale Research Letters, 2012, 7, 144-156.
[5] C. S. S. R. Kumar, F. Mohammad, Magnetic nanomaterials for hyperthermia-based therapy and controlled drug delivery, Advanced Drug Delivery Reviews, 2011, 63, 789-808.
[6] I. M. Obaidat, B. Issa and Y. Haik, Magnetic Properties of Magnetic Nanoparticles for Efficient Hyperthermia, Nanomaterials, 2015, 5, 63-89. [7] Z. Hedayatnasab, F. Abnisa, W. M. A. W. Daud, Review on magnetic
nanoparticles for magnetic nanofluid hyperthermia application, Materials & Design, 2017, 123, 174-196.