CHƯƠNG 3 : KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM
3.1. Kết quả phân tích mẫu chuẩn
3.1.2. Kết quả tính tốn với mẫu đất
Các khảo sát đối với mẫu đất được thực hiện trên cấu hình hộp đo hình trụ 85.16 mm × 32.76 mm (đường kính × chiều cao), có bề dày thành hộp đo 0.82 mm và đáy hộp đo dày 0.90 mm được làm bằng polyproplyne.
Hình 21: Kết quả tính tốn mẫu đất S5 – Bottle 108 năm 2012
bằng phương pháp phổ gamma dùng mẫu chuẩn.
Mẫu đất S5 – Bottle 108 có khối lượng cỡ 140g trong khi mẫu chuẩn sử dụng là IAEA-375 có khối lượng cỡ 260g trong cùng một cấu hình đo. Sai số đến từ cả sự khác biệt về thành phần mẫu cũng như mật độ khối. Các kết quả hầu như có độ lệch tương đối rất lớn đối với giá trị chuẩn.
Bảng 5: Kết quả tính tốn mẫu đất S5 – Bottle 108 sử dụng LabSOCS
giả định vật liệu là Drydirt, hộp hình trụ.
Nguyên tố Kết quả ngày 15/06/2018 Sai khác (%)
Ac-228 32.8 Bq/kg 1.2 Am-241 2.06 Bq/kg 16 Cs-137 103.8 Bq/kg => 120.4 Bq/kg (01/01/2012) 1.5 K-40 216.8 Bq/kg 4.4 Pb-210 696 Bq/kg 17 Pb-212 32.7 Bq/kg 5.5 Tl-208 12.4 Bq/kg 7.8 U-238 24.5 Bq/kg 3.8
LabSOCS hiệu chỉnh được sai số về mặt mật độ khối của mẫu, sai số giảm đi đáng kể. Sai số tại phần năng lượng thấp là lớn (46.5 keV đối với Pb-210 và 59.54 keV đối với Am-241), cộng thêm hoạt độ riêng của Am-241 trong mẫu là thấp dẫn đến sai số tăng.
Bảng 6: Kết quả tính tốn mẫu đất IAEA-447 sử dụng LabSOCS
giả định vật liệu là Drydirt, hộp hình trụ.
Nguyên tố Kết quả ngày 17/08/2018 Chuẩn (15/09/2009) Sai khác (%)
Cs-137 366 Bq/kg = 449 Bq/kg (15/09/2009) 425 Bq/kg 5.6 Pb-210 479 Bq/kg 420 Bq/kg 14 Pb-212 37.0 Bq/kg 37.0 Bq/kg 0.0 Ac-228 38.0 Bq/kg 37.0 Bq/kg 2.7 U-238 21.8 Bq/kg 22.2 Bq/kg 1.8 Am-241 2.5 Bq/kg 2.2 Bq/kg 14 K-40 573 Bq/kg 550 Bq/kg 4.2
Có thể nhận thấy hầu hết các kết quả đều nằm trong khoảng giá trị độ lệch tương đối tối đa cho phép (Maximum Acceptable Relative Bias) và được công nhận
bởi IAEA, ngoại trừ Am-241 (59.54 keV) và Pb-210 (46.5 keV).
3.1.3. Kết quả tính tốn với mẫu thực vật
Các khảo sát đối với mẫu thực vật được thực hiện trên cấu hình hộp đo hình trụ 85.16 mm × 32.76 mm (đường kính × chiều cao), có bề dày thành hộp đo 0.82 mm và đáy hộp đo dày 0.90 mm được làm bằng polyproplyne.
Hình 23: Kết quả tính tốn mẫu cỏ S4 – Bottle 108 năm 2012
bằng phương pháp phổ gamma dùng mẫu chuẩn.
Bảng 7: Kết quả tính tốn mẫu cỏ S4 – Bottle 108 sử dụng LabSOCS
giả định vật liệu là Cellulos, hộp hình trụ.
Nguyên tố Kết quả (Bq/kg) Sai khác (%)
Ngày 26/07/2018 Quay lại ngày 01/01/2012
Cs-134 33.7 305.8 3.2
Cs-137 714.6 831.0 2.0
Bảng 8: Kết quả tính tốn mẫu IAEA-330 (rau spinach) sử dụng LabSOCS
giả định vật liệu là Cellulos, hộp hình trụ.
Nguyên tố Kết quả ngày 17/08/2018 Chuẩn (15/10/2007) Sai khác (%)
Cs-137 974 Bq/kg => 1248 Bq/kg (15/10/2007)
1235 Bq/kg 1.1
3.1.4. Kết quả tính tốn với mẫu nước
Các khảo sát đối với mẫu nước được thực hiện trên cấu hình hộp đo hình giếng (bình Marinelli 500ml) được làm bằng polystyrene.
Hình 24: Kết quả tính tốn mẫu nước S1, S2 – Bottle 178 năm 2016
bằng phương pháp phổ gamma dùng mẫu chuẩn.
Có thể thấy là đối với các mẫu nước thì thành phần chính giữa mẫu chuẩn và mẫu đo là giống nhau cộng thêm khơng có sự khác biệt về khối lượng mẫu trong cùng một cấu hình đo nên phương pháp phổ kế gamma sử dụng mẫu chuẩn cho kết quả tốt.
Bảng 9: Kết quả tính tốn mẫu nước S1, S2 – Bottle 178 sử dụng LabSOCS
giả định vật liệu là nước, hộp hình giếng.
Nguyên tố Kết quả (Bq/kg) Sai khác (%)
Ngày 14/06/2018 Quay lại ngày 15/03/2016
Cs-134 9.2 20.3 2.0
Cs-137 38.9 41.0 3.5
Na-22 28.5 53.6 0.8
Ngày 27/07/2018
Am-241 28.8 7.9
Có thể thấy các kết quả tính tốn hoạt độ các ngun tố phóng xạ trong mẫu nước sử dụng LabSOCS cho kết quả rất tốt.
3.2. Kết quả so sánh đối chứng
Các khảo sát so sánh kết quả với phương pháp sử dụng mẫu chuẩn và phương pháp mô phỏng GEANT4 kết hợp đo hệ số truyền qua được thực hiện trên cấu hình hộp đo hình trụ 76.00 mm × 30.00 mm (đường kính × chiều cao), có bề dày thành hộp đo 0.90 mm và đáy hộp đo dày 1.77 mm được làm bằng polystyrene.
Trong bảng 10 đưa ra kết quả so sánh hoạt độ phóng xạ riêng của các mẫu đất trong tự nhiên được tính tốn theo: (1) Phương pháp phổ gamma sử dụng phần mềm LabSOCS và (2) phương pháp phổ gamma sử dụng mẫu chuẩn do phòng An toàn bức xạ , Trường Đại học Khoa học tự nhiên cung cấp.
Bảng 10: Kết quả xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên
so với phương pháp sử dụng mẫu chuẩn tại phịng thí nghiệm trường Đại học Khoa học Tự nhiên.
Mẫu Nguyên tố Hoạt độ riêng (Bq/kg) Sai khác (%)
(1) (2) M131 K-40 107.8 107.3 0.5 U-238 18.92 19.11 1.0 Th-232 22.38 20.71 7.5 M139 K-40 108.4 105.3 2.9 U-238 18.95 20.41 7.7 Th-232 20.08 18.11 9.8 M141 K-40 224.9 210.0 6.6 U-238 20.79 20.40 1.9 Th-232 22.02 20.71 5.9 TNKUTH K-40 1032 985 4.6 U-238 329.3 331.1 0.5 Th-232 218.5 219.4 0.4
Bảng 11: Kết quả so với phương pháp mô phỏng Monte-Carlo GEANT4 kết hợp đo
hệ số truyền qua tại Viện Vật lý – Viện Hàn lâm Khoa học Việt Nam.
Mẫu Nguyên tố Hoạt độ riêng (Bq/kg) Sai khác (%)
LabSOCS GEANT4 M106 K-40 139.7 140.1 0.3 U-238 15.1 14.8 2.0 Th-232 12.0 11.9 0.8 M108 K-40 111.5 108.2 3.0 U-238 13.2 13.2 0 Th-232 13.1 12.2 7.4 M122 K-40 109.1 107.9 1.1 U-238 27.2 27.7 1.8 Th-232 30.4 29.7 2.4 M125 K-40 183.1 181.0 1.2 U-238 23.3 23.8 2.1 Th-232 27.1 25.6 5.9 M134 K-40 134.3 140.1 4.1 U-238 18.2 18.7 2.7 Th-232 20.1 18.8 6.9 TNKUTH K-40 1032 1025 0.7 U-238 328.3 329.8 0.5 Th-232 218.1 216.2 0.9
KẾT LUẬN
Sử dụng LabSOCS giúp ta hạn chế sai số về khối lượng mẫu và một phần là thành phần mẫu khi ta khơng có loại mẫu chuẩn gần tương tự mẫu đo (không cần nhiều dạng mẫu chuẩn) để nâng cao độ chính xác trong bối cảnh một mẫu chuẩn của IAEA trị giá cỡ 180 EUR (gần 5 triệu VND) và số mẫu chuẩn cần để đáp ứng độ đa dạng của mẫu nhận về là lớn chưa tính đến thời gian chờ đợi để nhận mẫu chuẩn từ nước ngồi. Ngồi ra, ta khơng cần phải lo lắng về thời gian bán rã hay cất giữ, xử lý mẫu chuẩn. Cuối cùng, ta không cần đo nhiều lần (một lần cho mẫu chuẩn và một lần cho mẫu đo, có thể là thêm cả đo hệ số suy giảm tuyến tính để hiệu chỉnh). Ta chỉ mất khoảng 2 phút để có thể đưa ra hiệu suất ghi (đã hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ) cho các vị trí năng lượng cần quan tâm nhờ LabSOCS với sai số trong vùng năng lượng trên 80 keV là chấp nhận được. Qua đó có thể đáp ứng được nhu cầu về thời gian đối với các mẫu dịch vụ.
Việc dự đốn thành phần mẫu để tính tốn của LabSOCS gây ra sai số đáng kể ở mức năng lượng thấp (đối với mẫu dày cỡ 3 cm), hiệu suất ghi của detector thay đổi theo thời gian dẫn đến sai số giữa hiệu suất ghi thực và hiệu suất ghi tính qua các thông số của nhà sản xuất (trong LabSOCS).
Phần mềm mang tính thương mại cộng thêm việc cần các thơng số chính xác của detector nên chỉ sử dụng được đối với một số loại detector của hãng.
Luận văn đã tìm hiểu sơ lược về phần mềm LABSOCS và chương trình mơ phỏng GEANT4, khảo sát được sự ảnh hưởng của các yếu tố gây ra sai số cho phương pháp phổ gamma dựa trên phần mềm LABSOCS. Đưa ra được so sánh của các tính tốn hoạt độ các ngun tố phóng xạ sử dụng 3 phương pháp: phương pháp phổ gamma sử dụng mẫu chuẩn, phương pháp phổ gamma sử dụng LABSOCS và phương pháp phổ gamma sử dụng mô phỏng GEANT4 kết hợp đo hệ số truyền qua.
Phương pháp phổ gamma kết hợp sử dụng phần mềm LABSOCS để xác định hoạt độ các nguyên tố phóng xạ cho nhiều loại mẫu chuẩn khác nhau cho kết quả tốt; các kết quả so sánh với phương pháp phổ gamma dùng mô phỏng GEANT4 kết hợp đo hệ số truyền qua cũng cho thấy kết quả có độ tương đồng cao. Các kết quả đã được sử dụng để đóng góp cho bài báo quốc tế: “A development for determining the activity
of radionuclides in the environmental sample by HPGe γ-spectroscopy using only one absolute efficiency value and an intrinsic efficiency curve” (phụ lục 4).
Trong khuôn khổ luận văn, các khảo sát đưa ra là đối với mẫu dày cỡ 3 cm, cần có thêm các khảo sát về sai số ở phần năng lượng thấp đối với các cấu hình mẫu có bề dày mỏng hơn. Cần thêm các khảo sát đối với các cấu hình khác (trong luận văn sử dụng cấu hình hộp hình trụ và hình giếng) để chứng minh khả năng sử dụng của phần mềm LABSOCS.
Việc sử dụng các phần mềm hỗ trợ cho phương pháp phổ gamma cho thấy rất nhiều lợi ích khác nhau. Trong tương lai cần có thêm các nghiên cứu, ứng dụng về các phần mềm mô phỏng cho phương pháp phổ gamma; góp phần nâng cao chất lượng phân tích, tiết kiệm thời gian, chi phí cho phương pháp phổ gamma.
TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt
1) Ngô Quang Huy (2006), Cơ sở vật lý hạt nhân, NXB Khoa học và Kỹ thuật,
Thành phố Hồ Chí Minh.
2) Bùi Văn Loát (2016), Vật lý hạt nhân, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội. 3) Nguyễn Thị Trâm (2013), “Xác định bề dày bão hòa của vật liệu nhơm bằng
chương trình Geant4”, luận văn cử nhân, Trường Đại Học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh, TP. Hồ Chí Minh.
4) Nguyễn Triệu Tú (2006), Ghi nhận và đo lường bức xạ, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội, Hà Nội.
Tiếng Anh
5) D. Santostasi, M. Malgieri, P. Montagna, P. Vitulo (2017), “An experiment on radioactive equilibrium and its modelling using the ‘radioactive dice’ approach”,
Phys. Educ. 52 (2017).
6) GEANT4 (2019), “Guide For Physics Lists”.
7) I.D.Hau, W.R.Russ, F.Bronson (2009), “MCNP HPGe detector benchmark with previously validated Cyltran model”, Applied Radiation and Isotopes 67 (2009), PP. 711-715.
8) International Atomic Energy Agency (IAEA) (2010), Analytical Methodology for
the Determination of Radium Isotopes in Environmental Samples, IAEA
Analytical Quality in Nuclear Aplications No. IAEA/AQ/19, Vienna.
9) J.H.Hubbell, S.M.Seltzer (1995), “Table of X-Ray Mass Attenuation Coefficients and Mass Energy-Absorption Coefficients 1keV to 20 MeV for Elements Z = 1 to 92 and 48 Additional Substances of Dosimetric Interest”, NIST, USA.
11) Julio C.Aguiar (2007), “An analytical calculation of the peak efficiency for cylindrical sources perpendicular to the detector axis in gamma-ray spectrometry”, Applied Radiation and Isotopes 66 (2008), PP. 1123-1127.
12) James M.Kaste, Benjamin C.Bostick, Arjun M.Heimsath, “Determining 234Th and 238U in Rocks, Soils and Sediments via the Doublet Gamma at 92.5 keV”.
13) K.Abbas, F.Simonelli, F.D’Alberti, M.Forte, M.F.Stroosnijder (2000), “Reliability of two calculation codes for efficiency calibrations of HPGe detectors”, Applied Radiation and Isotopes 56 (2002), PP. 703-709.
14) K.Satoh, N.Ohashi, H.Higuchi, M.Noguchi (1984), “Determination of attenuation coefficient for self-absorption correction in routine gamma-ray spectrometry of environmental bulk sample”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 84 (2), PP. 431-440.
15) M.Kuznetsov, T.Nikishkin, S.Chursin, “Inaccuracy Determination in Mathematical Model of LabSOCS Efficiency Calibration Program”, IOP Conf. Series: Materials Science and Engineering 142 (2016).
16) Marie Christine Lépy, Self-attenuation.
17) Mirion Technologies (2012), “Technical Advantages of ISOCS™/LabSOCS™”. 18) N.Q.Huy, T.V.Luyen (2004), “A method to determine 238U activity in
environmental soil samples by using 63.3-keV-photopeak-gamma HPGe spectrometer”, Applied Radiation and Isotopes 61(2004), PP. 1419-1424.
19) Nafaa Reguigui (2006), Gamma Ray Spectrometry Practical Information.
20) Pawel Jodlowski (2006), “Self-absorbtion correction in gamma-ray spectrometry of environmental samples – an overview of methods and correction values obtained for the selected geometries”, Nukleonika 2006, PP. 21-25.
21) Pawel Jodlowski, Stefan J.Kalita, “Gamma-Ray Spectrometry Laboratory for high-precision measurements of radionuclide concentrations in environmental samples”, Nukleonika 2010, Vol. 55(2), PP. 143-148.
22) Srinivasan Vedantham (2017), “Tissue Substitute Materials for Diagnostic X-ray Imaging”, Handbook of X-ray imaging: Physics and Technology, PP. 1110-1112. 23) V.P.Singh, N.M.Badiger (2013), “Study of mass attenuation coefficients,
effective atomic numbers and electron densities of carbon steel and stainless steels”, Radioprotection 2013, Vol. 48 (3), PP. 431-433.
24) Y.Y.Ebaid, S.A.El-Mongy, K.A.Allam (2004), “235U-ɣ emission contribution to the 186 keV energy transition of 226Ra in environmental samples activity calculations”, International Congress Series 1276 (2005), PP. 409-411.
PHỤ LỤC
2. Thơng tin các loại vật liệu có sẵn trong thư viện của LabSOCS.
Name Definition as Entered into
ISOCS/LabSOCS
Density (g/cc)
Comments
304SS 71.92Fe+9.0NI+19.0CR+0.08C 7.81 Type 304 stainless
steel
ACRYLIC C4_H6_O2 1.17 Methylacrylate
ALLUMINUM 100AL 2.7
CELLULOS C6_H10_O5 0.45 Use for wood,
paper,etc.
CONCRETE 15.42C+35.75O+18.77SI
+26.82CA+0.56H+2.68MG
2.35
COPPER 100CU 8.96
CSTEEL 98.93FE+0.45MN+0.62C 7.86 Common carbon
hot rolled steel
DELRIN C_H2_O 1.45 Polyoxymethylene
DIRT1 2.2H+57.5O+8.5AL+26.2SI +5.6FE 1.6 ICRU Report 53 default composition. DIRT2 1.1H+1.2C+55.8O+7.2AL +31.6SI+3.1FE 1.6 HASL-258, for EML Method In Situ Calibrations.
DIRT3 10.0H+0.4N+11.4C+78O+0.2S 1.45 Wet organic peat,
ICRU53 table. DIRT4 45.2O+2.5MG+8.3AL+25SI +1.8K+4.1CA+0.7TI+0.2MN +12.2FE 1.7 Highly mineralized soil, ICRU53. DRYAIR 78.09N+20.97O+0.93AR +0.01C 0.00129 Do not delete, as this material is also
used interally. DRYDIRT 49.62O+27.38SI+7.1AL +4.04FE+1.6MG+4.21CA +0.84NA+0.36H+2.37K +0.34TI+2.14C 1.6 Average sediment.
EPOXY 72.1C+21.9O+6H 1.15 Analytic water
standards.
FALCOL 98W+0.29H+1.71C 11.0 Material in Falcon
Collimators.
GERMANIUM 100GE 5.36
HDEPOXY 14.7CA+11.8S+34.5O+3H+36C 1.6 Analytics soil standards.
HPOLYETH C2_H4 0.95 High density
polyethylene.
IRON 100FE 7.86
KAPTON C22_H10_N2_O4 1.11 Polyimide film.
LABDIRT1 100DIRT1 1.25 Typical density in
the lab after drying and grinding.
LaBr LA_BR3 5.26
LEAD 100PB 11.35
LPOLYETH C2_H4 0.92 Low density
polyethylene.
MgO MG_O 0.55 Magnesium Oxide.
MYLAR 40.91H+22.93O+36.36C 1.4 boPet Polyester.
NAI NA_I 3.67 Detector single
crystals.
PLEXIGLS C5_H8_O2 1.20 Plexiglass, methyl
methacrylate. POLYPROP C3_H6 0.91 Polyproplyne. POLYSTYR C8_H8 1.06 Polystyrene. PVC H3_C2_CL 1.40 Polyvinyl chloride. RUBBER C10_H16_S2 1.05 SAND SI_O2 1.7 TEFLON C_F2 2.1 PTFE. TIN 100SN 7.31
TUNGSTEN 100W 17.0 Typical density of
sintered shield material.
UF6 U_F6 5.1 Density of solid at
room temp.
U3O8 U3_O8 2.5
WATER H2_O 1 Do not delete, as
this material is also used interally.
WOOD_OAK CELLULOSE 0.75
WOODPINE CELLULOSE 0.50
3. Hình ảnh một số mẫu chuẩn.
Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A 941 (2019) 162305
Contents lists available atScienceDirect
Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A
journal homepage:www.elsevier.com/locate/nima
A development for determining the activity of radionuclides in the environmental sample by HPGe𝛾-spectroscopy using only one absolute efficiency value and an intrinsic efficiency curve
L.T. Anha,d, P.V. Cuonga,∗
, N.C. Tamb, N.H. Hac, H.T. Thaoc, H.H. Ducd, S. Leuangtakoune, L.Q. Vietf, B.V. Loate
aResearch and Development center for radiation technology, Vietnam Atomic Energy Institute, Viet Nam
bHungarian Academy of Sciences, Centre for Energy Research, P.O. Box 49, 1525 Budapest, Hungary
cCentre of Nuclear Physics, Institute of Physics, Vietnam Academy of Science and Technology, Viet Nam
dGraduate University of Science and Technology, Vietnam Academy of Science and Technology, Hanoi, Viet Nam
eFaculty of Physics,VNU University of Science, 334 Nguyen Trai, Hanoi, Viet Nam
fAnalytical Center, Institute for Technology of Radioactive and Rare Elements, 48 Lang Ha, Hanoi, Viet Nam
A R T I C L E I N F O
Keywords:
𝛾-spectroscopy
Intrinsic efficiency curve Absolute efficiency value Geant4
LabSOCS RGK-1
A B S T R A C T
In this paper, we presented a development for determining the radio-activities in an environmental sample when solely knowing the absolute (full-energy peak) efficiency value at the energy of 1460.83keV corre- sponding to the characteristic𝛾-ray of40K by using a separate reference and an intrinsic (relative) efficiency function. A Geant4 code and labSOCS were used to study the influences of chemical composition and density on absolute efficiency and relative self-absorption correction factor at 1460.83keV. The prerequisite for using this method is the presence of a multi-gamma-ray emitter in the sample, with an activity allowing to measure the count rates with a low statistics uncertainty (few percents). Two standard samples were used to validate the development. In addition, five soil samples collected in Laos were used to evaluate the practical application of